专利名称：一种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法
技术领域：
本发明涉及ー种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法。
背景技术：
固体氧化物燃料电池(SOFC)由于具有较高的能量密度而成为现在燃料电池研究的热点，其中平板型固体氧化物燃料电池因输出功率密度高和制作成本低而成为SOFC的发展趋势。平板型SOFC需要封接来避免燃料气和氧化气的混合爆炸，以防止电池运行失败。传统的平板型SOFC玻璃封接方法是将玻璃粉采用轧膜或流延成型エ艺制备成所需要厚度的封接膜片，通过高温将封接膜片与连接体粘连在一起形成封接件。该方法需要制备封接膜片，而封接膜片会因其成型エ艺造成应カ过大，这样就会导致封接膜片在封接过程中出现裂纹，进而封接失败。因此如何降低封接界面的应力，避免封接界面出现裂纹且提高封接成功率便成为本领域急需解决的技术问题。
发明内容
本发明提供了ー种平板型SOFC玻璃封接方法，能有效降低封接界面的应力，提高封接成功率。本发明的方法包括如下步骤(I)将热膨胀系数为10 12X 10_6/K的玻璃粉中空平铺于ー连接体上；(2)将ー电池片置于所述玻璃粉上，以使玻璃粉、连接体及电池片形成待封接件；(3)以I 5°C /min的速率将所述待封接件升温至800 900°C后保温0. 5 3h ;(4)以0. I 1°C /min的速率将所述待封接件冷却至400 600で后保温0. 5 5h ;(5)自然冷却至室温。 优选地，在所述步骤(I)之前还包括至少对所述连接体与玻璃粉接触部分的表面进行表面氧化处理或者表面粗化处理的步骤。优选地，所述连接体为铁铬合金，所述电池片为氧化钇稳定氧化锆型电池片。优选地，所述步骤(3)为以2V /min的速率将所述待封接件升温至850°C后保温Ih ；所述步骤(4)为以0. 5°C /min的速率将所述待封接件冷却至500°C后保温Ih。优选地，所述电池片为圆形。优选地，所述步骤(I)中玻璃粉平铺成宽度为0. 5_，厚度为0. 5 1_的中空形状。更优选地，所述玻璃粉的平铺形状为圆环。本发明提供的ー种平板型SOFC玻璃封接方法，将玻璃粉中空平铺于连接体上进行封接，免除了传统封接エ艺中制备封接膜片的步骤，有效降低封接界面的应力，避免封接界面出现裂纹且提高封接成功率。
图I为本发明ー种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法的流程示意图。
具体实施例方式为使发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面对本发明的具体实施方式
做详细的说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是本发明还可以采用其他不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似推广，因此本发明不受下面公开的具体实施例的限制。请參阅图1，为本发明ー种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法的流程示意 图。该玻璃封接方法的流程如下第一歩将热膨胀系数为10 12X 10_6/K的玻璃粉中空平铺于连接体上。此处提到的术语“中空平铺”是指将玻璃粉铺成连续且中间留空的形状，例如，中空圆形、中空方形、中空椭圆形等，以使封接完成后工作气与电池片不被玻璃粉阻隔开。第二步将ー电池片置于玻璃粉上，以使玻璃粉、连接体及电池片形成待封接件。优选地，可以选取铁铬合金为连接体并选取氧化钇稳定氧化锆型电池片。当然，本领域技术人员对连接体及电池片的材质类型可有多种选择，如连接体可有铁铬合金、铁铬铝合金及陶瓷材质等选择，电池片可有氧化钇稳定氧化锆型电池片、钙钛矿型电池片等选择，这些均不脱离本发明的保护范围。优选地，电池片为圆形，本领域技术人员可有方形、圆形等电池片形状的选择。第三步将待封接件以I 5°C /min的速率升温至800 900°C后保温0. 5 3h。优选地，以2°C /min的速率将待封接件升温至850°C后保温Ih。第四步将待封接件以0. I 1°C /min的速率冷却至400 600°C后保温0. 5 5h。优选地，以0. 5°C /min的速率将待封接件冷却至500°C后保温Ih。第五步将经过前四步处理的待封接件自然冷却至室温。此处提到的术语“自然冷却”是指若待封接件于小型高温炉中封接处理则为随炉冷却，若エ业化生产时于隧道窑中封接处理则为随隧道窑的冷却带缓慢冷却。以上已经结合本发明的实施例详细描述了玻璃封接方法的各个步骤。采用对经过上述步骤处理后得到的封接样品进行吸红实验以检验气密性的过程中，在封接界面周围滴少许红墨水，观察红墨水的扩散情况，实验结果显示，红墨水只在封接界面的表面扩展，没有明显的渗漏现象，表明封接气密性良好。在对封接样品进行热冲击实验以判断封接样品的可靠性的过程中，将封接样品以250C /min的速率升温至850°C后随炉冷却至室温，然后用吸红实验检查封接样品气密性，如此反复操作20次，封接界面均无明显的渗漏现象，封接气密性良好，表明封接样品抗热性能良好。特别地，为进一歩增强连接体与玻璃粉接触处的相容性，在第一步处理之前也可对连接体经过表面氧化处理或表面粗化处理，或至少对连接体与玻璃粉接触部分的表面进行表面氧化处理或者表面粗化处理。此外，由于平铺的玻璃粉容易在封接过程的高温下明显流动，导致电池片损坏，为此可以将玻璃粉平铺成宽度为0. 5mm，厚度为0. 5 Imm的中空形状，这样的设计能使封接界面光滑平整，使封接材料无明显流动。进ー步地将玻璃粉平铺成宽度为0. 5mm,厚度为0. 5 Imm的圆环形状，圆环的设计能进一步减小封接件应カ的残余，使封接的效果更加理想。
虽然本发明是结合以上实施例进行描述的，但本发明并不被限定于上述实施例，而只受所附权利要求的限定，本领域普通技术人员能够容易地对其进行修改和变化，但并不离开本发明的实质构思和范围。
权利要求
1.一种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于所述方法包括如下步骤 (1)将热膨胀系数为10 12X10_6/K的玻璃粉中空平铺于一连接体上； (2)将一电池片置于所述玻璃粉上，以使玻璃粉、连接体及电池片形成待封接件；(3)以I 5°C/min的速率将所述待封接件升温至800 900°C后保温O. 5 3h ;(4)以O.I 1°C /min的速率将所述待封接件冷却至40(T600°C后保温O. 5 5h ; (5)自然冷却至室温。
2.如权利要求I所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于，在所述步骤(I)之前还包括 至少对所述连接体与玻璃粉接触部分的表面进行表面氧化处理或者表面粗化处理的步骤。
3.如权利要求I或2所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于，所述连接体为铁铬合金，所述电池片为氧化钇稳定氧化锆型电池片。
4.如权利要求I所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于， 所述步骤(3)为以2°C /min的速率将所述待封接件升温至850°C后保温Ih ； 所述步骤(4)为以O. 5°C /min的速率将所述待封接件冷却至500°C后保温lh。
5.如权利要求I所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于，所述电池片为圆形。
6.如权利要求I所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于，所述步骤(I)中玻璃粉平铺成宽度为O. 5mm，厚度为O. 5 Imm的中空形状。
7.如权利要求6所述的平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，其特征在于，所述玻璃粉的平铺形状为圆环。
全文摘要
本发明提供了一种平板型固体氧化物燃料电池玻璃封接方法，工艺步骤为将热膨胀系数为10～12×10-6/K的玻璃粉中空平铺于一连接体上；将一电池片置于所述玻璃粉上，以使玻璃粉、连接体及电池片形成待封接件；以1～5℃/min的速率将所述待封接件升温至800～900℃后保温0.5～3h；以0.1～1℃/min的速率将所述待封接件冷却至400~600℃后保温0.5～5h；自然冷却至室温。该方法操作简单，可有效降低封接界面的应力，提高封接成功率。
文档编号H01M8/10GK102856572SQ20121032562
公开日2013年1月2日 申请日期2012年9月5日 优先权日2012年9月5日
发明者韩冰, 朱怡彬, 成龙, 张峻赫 申请人:北京斯塔能源科技有限公司