专利名称：超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法
技术领域：
本发明涉及一种中药提取工艺，具体是一种超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法。
背景技术：
大黄蒽醌类物质，广泛存在于蓼科(P0Iyg0naceae)大黄属(Iiheum)植物掌叶大黄(R. palmatum L·)、唐古特大黄(R. tanguticum. Maxim ex Regel)及药用大黄 (R. officinal. Baill)的根及根基中，研究发现大黄蒽醌类物质具有很多的生物活性。其中具有代表性的成分大黄酸，具有较广泛的药理活性，如抗肿瘤、抗炎、抗菌及调节肾功能等作用，尤其在抗炎方面的活性已经得到应用。目前，有关大黄蒽醌类物质的提取分离，我国使用最多的方法是硫酸水解、三氯甲烷提取及PH梯度分离的系统分离法。但这些工艺提取率很低，提取周期长，成本高、且纯度不高，效率低下，同时也浪费生药资源，已成为现阶段制约该产品出口的主要障碍。
发明内容
本发明提供了一种超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法，具有提取方法简单，专属性强，提取率高的优点，同时提取过程符合环保要求。本发明的技术方案为1、超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法，包括萃取釜与一级或多级分离釜，依次相互串联，其特征在于提取包括以下步骤①将大黄原料颗粒投入萃取釜中，向萃取釜连续输入超临界流体与夹带剂，进入萃取釜的超临界流体流速为10-60L/h，萃取釜的温度为30-80°C，压力为7_50MPa ；②当萃取釜流出的高压流体降压到超临界流体的临界压力下时，从萃取釜流出的央带有大黄萃取物的高压流体，进入下级的分离釜进行分离，分离的大黄萃取物留在分离釜中；当分离釜为多级时，超临界流体依次流经多级分离釜进行分离，然后收集多级分离釜内的大黄萃取物；分离釜的温度为10-80°C，压力为4-22MPa ；所述的提取流程时间为 1.0-5. Oh;所述的从分离釜排出的超临界流体直接排出或者经压缩后输入萃取釜循环使用。所述的大黄原料颗粒包括但不限于大黄药材颗粒、大黄提取物颗粒、大黄药材和辅料加入或不加入粘合剂后制得的颗粒，大黄提取物和辅料加入或不加入粘合剂后制得的颗粒，颗粒的粒度为10-200目；所述的超临界流体选用超临界二氧化碳流体；所述的夹带剂包括但不限于水、甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯、丙二醇、石油醚、氨水、去乙酰壳聚糖、二乙胺、三乙胺、尿素、氨基葡萄糖中的一种或一种以上的混合剂，用量为Ι-lOOml/lg大黄原料颗粒。所述的大黄提取物为大黄经溶剂提取、干燥所得的提取物，溶剂包括但不限于石油醚、环己烷、四氯化碳、二硫化碳、三氯甲烷、乙醚、乙酸乙酯、丙酮、乙醇、甲醇、水、吡啶或乙酸；所述的辅料包括但不限于淀粉、糊精、微晶纤维素、乳糖、预胶化淀粉、甘露醇、硅胶、氧化铝、硅藻土、聚酰胺、活性炭中的一种或一种以上的混合物；所述的粘合剂包括但不限于水、乙醇、淀粉浆、聚乙烯吡咯烷酮溶液、羧甲基纤维素钠溶液、低取代羟丙基纤维素溶液、聚乙二醇溶液中的一种或一种以上的混合物。含有大黄蒽醌的原料为蓼科(P0Iyg0naceae)大黄属(Iiheum)植物掌叶大黄 (R. palmatum L.)、唐古特大黄(R. tanguticum Maxim ex Regel)及药用大黄(R. officinal Baill)的根及根基。本发明提取物/药液中大黄蒽醌的总含量为30-90%或更高，比提取前提高 0-50%或更高；大黄蒽醌的总含量为10-50%或更高，比提取前提高0-40%或更高。所述的萃取釜容量为1-500L。所述的夹带剂是碱性溶剂，其中优选NaOH，KOH等碱金属或碱土金属盐的碱性溶剂。本发明所采用的提取方法工艺简单，省时，环保，得到的提取物/药液纯度较高。以下结合具体实施方式
对本发明作进一步说明
具体实施例方式实施例1将20g粒度40目的大黄颗粒投入超临界萃取装置的5L萃取釜中，用超临界流体 CO2，进行萃取，CO2流量为20L/h，萃取的同时从夹带剂泵加入乙醇为夹带剂，萃取釜的压力为lOMPa，温度40°C，萃取时间4小时；将含溶解萃取物的高压流体降压到低于临界压力以下，进入分离釜分离出溶质，分离釜的压力6MPa，温度40°C ；釜体所得提取物/药液中大黄总蒽醌含量为64%。实施例2将20g粒度30目的大黄颗粒投入超临界萃取装置的5L萃取釜中，用超临界流体 CO2进行萃取，CO2流量为25L/h，萃取的同时从夹带剂泵加入乙酸乙酯为夹带剂，萃取釜的压力为12MPa，温度38°C，萃取时间4. 5小时；将含溶解萃取物的高压流体降压到低于临界压力以下，进入分离釜分离出溶质，分离釜的压力lOMPa，温度35°C;釜体所得提取物/药液中大黄总蒽醌含量为讨％。实施例3将20g粒度40目的大黄颗粒投入超临界萃取装置的萃取釜中，用超临界流体CO2 进行萃取，CO2流量为20L/h。萃取的同时从夹带剂泵加入PH = 10的90%乙醇为夹带剂， 萃取釜的压力为15MPa，温度40°C，萃取时间4小时；将含溶解萃取物的高压流体降压到低于临界压力以下，进入分离釜分离出溶质，分离釜的压力7. 5MPa,温度40°C ；釜体所得提取物/药液中大黄总蒽醌含量为81%。
权利要求
1.超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法，包括萃取釜与一级或多级分离釜，依次相互串联，其特征在于提取包括以下步骤①将大黄原料颗粒投入萃取釜中，向萃取釜连续输入超临界流体与夹带剂，进入萃取釜的超临界流体流速为10-60L/h，萃取釜的温度为30-80°C，压力为7_50MPa ；②当萃取釜流出的高压流体降压到超临界流体的临界压力下时，从萃取釜流出的夹带有大黄萃取物的高压流体，进入下级的分离釜进行分离，分离的大黄萃取物留在分离釜中； 当分离釜为多级时，超临界流体依次流经多级分离釜进行分离，然后收集多级分离釜内的大黄萃取物；分离釜的温度为10-80°C，压力为4-22MPa ；所述的提取流程时间为1. 0-5. Oh ； 所述的从分离釜排出的超临界流体直接排出或者经压缩后输入萃取釜循环使用。
2.根据权利要求1所述的提取方法，其特征在于所述的大黄原料颗粒包括但不限于 大黄药材颗粒、大黄提取物颗粒、大黄药材和辅料加入或不加入粘合剂后制得的颗粒，大黄提取物和辅料加入或不加入粘合剂后制得的颗粒，颗粒的粒度为10-200目；所述的超临界流体选用超临界二氧化碳流体；所述的夹带剂包括但不限于水、甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯、丙二醇、石油醚、氨水、去乙酰壳聚糖、二乙胺、三乙胺、尿素、氨基葡萄糖中的一种或一种以上的混合剂，用量为l-100ml/lg大黄原料颗粒。
3.根据权利要求2所述的提取方法，其特征在于所述的大黄提取物为大黄经溶剂提取、干燥所得的提取物，溶剂包括但不限于石油醚、环己烷、四氯化碳、二硫化碳、三氯甲烷、乙醚、乙酸乙酯、丙酮、乙醇、甲醇、水、吡啶或乙酸；所述的辅料包括但不限于淀粉、糊精、微晶纤维素、乳糖、预胶化淀粉、甘露醇、硅胶、氧化铝、硅藻土、聚酰胺、活性炭中的一种或一种以上的混合物；所述的粘合剂包括但不限于水、乙醇、淀粉浆、聚乙烯吡咯烷酮溶液、羧甲基纤维素钠溶液、低取代羟丙基纤维素溶液、聚乙二醇溶液中的一种或一种以上的混合物。
4.根据权利要求1、2和3所述的提取方法，其特征在于所述的夹带剂是碱性溶剂，其中优选NaOH，KOH等碱金属或碱土金属盐的碱性溶剂。
5.根据权利要求1所述的提取分离方法，其特征在于含有大黄蒽醌的原料为蓼科(Polygonaceae)大黄属(Iiheum)植物掌叶大黄(R. palmatum L.)、唐古特大黄 (R. tanguticum Maxim ex Regel)及药用大黄(R. officinal Baill)的卞艮及卞艮基。
6.根据权利要求1所述的提取分离方法，其特征在于大黄蒽醌成分包括大黄素、大黄酚、大黄酸、大黄素甲醚、芦荟大黄素。
全文摘要
本发明公开了超临界流体提取中药大黄中的大黄总蒽醌的方法，首先将大黄原料颗粒投入萃取釜中，连续输入超临界流体、夹带剂进行萃取，将含溶解萃取物的高压流体降压到低于临界压力以下，进入分离釜分离出溶质产品。本发明提取方法简单，专属性强，提取过程符合环保要求，提取物/药液中大黄总蒽醌的含量为20-90％或更高。
文档编号A61P31/04GK102240327SQ201110112290
公开日2011年11月16日 申请日期2011年4月29日 优先权日2011年4月29日
发明者栗进才, 牛倩, 黄鹏 申请人:栗进才