一种球形YAG:Ce的制备方法
【专利说明】—种球形YAG:Ce的制备方法
[0001]
技术领域
[0002]本发明涉及YAG的制备领域，特别涉及一种球形YAG:Ce的制备方法。
[0003]
【背景技术】
[0004]稀土铈离子掺杂钇铝石榴石(YAG)是一种富有悠久历史和应用广泛的发光材料。近年来，因其在白光发光二极管(LED)中应用，使人们重新燃起了对这种材料的高度兴趣。YAG属于石榴石型立方晶系，其晶格常数为12.002A。它的分子式结构可写为=L3B2 (AO4) 3，其中L，A，B分别代表三种格位。单位晶胞中有八个Y3Al5O12分子，共包含24个钇离子，40个铝离子，96个氧离子。其中，每个钇离子都处于由8个氧离子配位的十二面体的L格位，16个铝离子处在由6个氧离子配位的八面体的B格位，另外24个铝离子处于由4个氧离子配位的四面体的A格位上。八面体的铝离子成体心立方结构，四面体的铝离子和十二面体的钇离子处在立方体的面等分线上，八面体和四面体都是变形的。
[0005]1991年，Inoue等人采用1，4_ 丁二醇做反应溶剂在300°C的密闭反应Il中恒温反应制得纯相的YAG，此方法又称之为醇解法。随后，Isobe等人也报道了利用1，4-丁二醇作反应溶剂制备1nm左右的纳米晶粒，并采用聚乙二醇对其表面进行修饰以增强其发光性能。受Isobe的研宄的启发，Nyman等人亦采用类似的合成路线在225°C下反应4?14天制备YAG = Ce纳米晶体。但是如何合成特定形貌的YAG:Ce仍然是现有技术中的难题之一。
[0006]
【发明内容】
[0007]本发明所要解决的技术问题是提供一种一种球形YAG:Ce的制备方法。
[0008]一种球形YAG:Ce的制备方法，包括以下步骤:
51)按照化学计量比将硝酸铝、硝酸钇和硝酸铈溶于无水乙醇溶剂中形成混合液A;
52)在混合液A中加入三乙烯四胺，然后在室温下搅拌6~10h形成前躯体；
53)将所得的前躯体分散于三乙烯四胺溶剂中形成混合液B;
54)然后将所述混合液B转入水热反应釜中溶剂热250°C下反应，反应后以2°C/小时~5°C /小时降至室温得到所述球形YAG..Ce。
[0009]进一步的，所述S2步骤中加入的三乙烯四胺和SI步骤中无水乙醇的体积比为0.5-4:15 ο
[0010]进一步的，所述S3步骤中加入的三乙烯四胺占水热反应釜的填充度为25%~75%。
[0011]进一步的，所述溶剂热反应时间为8~120小时。
[0012]本发明具有如下有益效果:
与现有的合成技术相比，本发明具有以下显著的特点:本发明采用简单的溶剂热合成法，制备了形貌均一的球形YAG:Ce，此方法无需高温焙烧，产率高，重复性好，得到的材料作为荧光粉使用时，该样品的发光强度大，发光效率高。
[0013]
【附图说明】
[0014]图1为本发明的球形YAG:Ce的XRD衍射图。
[0015]图2为本发明的球形YAG:Ce的扫描电镜图。
[0016]图3为本发明的球形YAG:Ce的荧光光谱图。
[0017]
【具体实施方式】
[0018]下面结合附图和实施例对本发明进行详细的说明。实施例仅是本发明的优选实施方式，不是对本发明的限定。
[0019]实施例1
按Y3_xAl5012:Cex(X=0.02).的化学计量比，用电子分析天平精确称取硝酸铝(Al (NO3) 3.9H20，99%)、硝酸钇(Y (NO3) 3.6H20，99.99%)、硝酸铈(Ce (NO3) 3.6H20，99%)，其中Al(NO3)3.9H20 0.9379go将上述硝酸盐溶于15 mL无水乙醇中形成混合液A ;然后在混合液A加入4 mL三乙烯四胺，在室温下搅拌8h形成前躯体；然后将此前驱体先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次以除去残余的杂质离子，再将所得前驱体其放入反应釜中，加入填充度为25%的三乙烯四胺(在本实施例中为10 mL)做反应溶剂；将反应釜放置于恒温鼓风干燥箱中，在250°C下恒温反应72h，反应后以3°C /小时降至室温，将其先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次并在80°C下的干燥箱中保温12h，即可得到所需的黄色YAG = Ce荧光粉。YAG = Ce荧光粉的 XRD 谱图如图1 所示，在 2 Θ =18.1 °，27.6。，29.7。，33.3。，36.4。，41.0。，46.6°，55.1°以及57.4。下的衍射峰与立方形相YAG的标准PDF卡片(JCPDS card N0.33-0040)完全一致。材料形貌通过扫描电镜结果得到，如图2所示，如图可看出材料为均匀的球形结构。而该YAG:Ce荧光粉的荧光光谱图如图3所示，激发波长为455 nm，测得发射光谱为可见光区的宽锋，最高的发射峰位置在525nm，对应的颜色为黄绿色。
[0020]实施例2
按Y3_xAl5012:Cex(X=0.08).的化学计量比，用电子分析天平精确称取硝酸铝(Al (NO3) 3.9H20，99%)、硝酸钇(Y (NO3) 3.6H20，99.99%)、硝酸铈(Ce (NO3) 3.6H20，99%)，其中Al(NO3)3.9H20 0.9379go将上述硝酸盐溶于15 mL无水乙醇中形成混合液A ;然后在混合液A加入0.5 mL三乙烯四胺，在室温下搅拌6h形成前躯体；然后将此前驱体先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次以除去残余的杂质离子，再将所得前驱体其放入反应釜中，加入填充度为50%的三乙烯四胺(在本实施例中为20 mL)做反应溶剂；将反应釜放置于恒温鼓风干燥箱中，在250°C下恒温反应24h，反应后以2V /小时降至室温，将其先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次并在80°C下的干燥箱中保温12h，即可得到所需的黄色YAG:Ce荧光粉。所得产物经表征后X射线粉末衍射、扫描电镜和荧光光谱图(同实施例1制备的图谱类似)。
[0021]实施例3
按Y3_xAl5012:Cex(X=0.04).的化学计量比，用电子分析天平精确称取硝酸铝(Al (NO3) 3.9H20，99%)、硝酸钇(Y (NO3) 3.6H20，99.99%)、硝酸铈(Ce (NO3) 3.6H20，99%)，其中Al(NO3)3.9H20 0.9379go将上述硝酸盐溶于15 mL无水乙醇中形成混合液A ;然后在混合液A加入I mL三乙烯四胺，在室温下搅拌1h形成前躯体；然后将此前驱体先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次以除去残余的杂质离子，再将所得前驱体其放入反应釜中，加入填充度为4%的三乙烯四胺(在本实施例中为12.5 mL)做反应溶剂；将反应釜放置于恒温鼓风干燥箱中，在250°C下恒温反应120h，反应后以5°C /小时降至室温，将其先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次并在80°C下的干燥箱中保温12h，即可得到所需的黄色YAG:Ce荧光粉。所得产物经表征后X射线粉末衍射、扫描电镜和荧光光谱图(同实施例1制备的图谱类似)。
[0022]实施例4
按Y3_xAl5012:Cex(X=0.06).的化学计量比，用电子分析天平精确称取硝酸铝(Al (NO3) 3.9H20，99%)、硝酸钇(Y (NO3) 3.6H20，99.99%)、硝酸铈(Ce (NO3) 3.6H20，99%)，其中Al(NO3)3.9H20 0.9379go将上述硝酸盐溶于15 mL无水乙醇中形成混合液A ;然后在混合液A加入2 mL三乙烯四胺，在室温下搅拌8h形成前躯体；然后将此前驱体先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次以除去残余的杂质离子，再将所得前驱体其放入反应釜中，加入填充度为4%的三乙烯四胺(在本实施例中为12.5 mL)做反应溶剂；将反应釜放置于恒温鼓风干燥箱中，在250°C下恒温反应120h，反应后以4°C /小时降至室温，将其先减压抽滤并用无水乙醇冲洗三次并在80°C下的干燥箱中保温12h，即可得到所需的黄色YAG:Ce荧光粉。所得产物经表征后X射线粉末衍射、扫描电镜和荧光光谱图(同实施例1制备的图谱类似)。
[0023]以上所述实施例仅表达了本发明的实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制，但凡采用等同替换或等效变换的形式所获得的技术方案，均应落在本发明的保护范围之内。
【主权项】
1.一种球形YAG:Ce的制备方法，其特征在于，包括以下步骤:51)按照化学计量比将硝酸铝、硝酸钇和硝酸铈溶于无水乙醇溶剂中形成混合液A; 52)在混合液A中加入三乙烯四胺，然后在室温下搅拌6~10h形成前躯体； 53)将所得的前躯体分散于三乙烯四胺溶剂中形成混合液B; 54)然后将所述混合液B转入水热反应釜中溶剂热250°C下反应，反应后以2°C/小时~5°C /小时降至室温得到所述球形YAG..Ce。
2.根据权利要求1所述一种球形YAG:Ce的制备方法，其特征在于:所述S2步骤中加入的三乙烯四胺和SI步骤中无水乙醇的体积比为0.5-4:15ο
3.根据权利要求1所述一种球形YAG:Ce的制备方法，其特征在于:所述S3步骤中加入的三乙烯四胺占水热反应釜的填充度为25%~75%。
4.根据权利要求1所述一种球形YAG:Ce的制备方法，其特征在于:所述溶剂热反应时间为8~120小时。
【专利摘要】本发明涉及YAG的制备领域，特别涉及一种球形YAG：Ce的制备方法。一种球形YAG：Ce的制备方法，包括以下步骤：S1）按照化学计量比将硝酸铝、硝酸钇和硝酸铈溶于无水乙醇溶剂中形成混合液A；S2）在混合液A中加入三乙烯四胺，然后在室温下搅拌6~10h形成前躯体；S3）将所得的前躯体分散于三乙烯四胺溶剂中形成混合液B；S4）然后将所述混合液B转入水热反应釜中溶剂热250℃下反应，反应后降至室温得到所述球形YAG：Ce。与现有的合成技术相比，本发明具有以下显著的特点：本发明采用简单的溶剂热合成法，制备了形貌均一的球形YAG：Ce，此方法无需高温焙烧，产率高，重复性好，得到的材料作为荧光粉使用时，该样品的发光强度大，发光效率高。
【IPC分类】C09K11-80
【公开号】CN104830338
【申请号】CN201510249803
【发明人】赵丰华, 王立开, 侯婷婷, 李志坚
【申请人】广东工业大学
【公开日】2015年8月12日
【申请日】2015年5月18日