为64%，在 770nm的反射率为82%。
[0267] [表 5]
[0268] 表5原料的投入组成
[0269]
[0270] [表 6]
[0271] 表6荧光体的特性评价结果 [02721
[0273] 如表6所不，本发明的焚光体的相对发光峰强度优异。
[0274] (实施例6)
[0275] 使用LaSi、CaO (高纯度化学制）、Si3N4 (宇部兴产制SN-Eltl)和CeF3 (高纯度化学 制），按投入组成成为表7的组成比的方式进行称量。将称量的全部原料在塑料袋内充分混 合后，通过尼龙筛网的筛子而制成原料粉。应予说明，从称量到调合的操作在氧浓度为1% 以下的氮气氛的手套箱内实施。
[0276] 将调合的原料粉填充于Mo坩埚内，放置于钨加热器的电炉内。对装置内进行真空 排气后，导入含氢氮气（氮：氢=96 :4(体积比））直到变为大气压。其后在1250°C保持4 小时后开始降温，结束煅烧处理，得到一次煅烧粉。将得到的一次煅烧粉放入氧浓度为1% 以下的氮气氛的手套箱内，用筛子筛分至100 μ m以下。
[0277] 将得到的试样全部填充于Mo坩埚内，将此作为主煅烧，用与一次煅烧相同的方 法，在1550°C保持8小时后开始降温，结束煅烧处理，得到荧光体。
[0278] 将煅烧的荧光体通过尼龙筛网的筛子后，在IN的盐酸中搅拌1小时，水洗?用 120°C的热风干燥器干燥后通过尼龙筛网的筛子而得到实施例6的荧光体。将得到的荧光 体的特性评价结果示于表8,将发光光谱示于图10,将反射光谱（A)示于图11，将反射光谱 (B)示于图14。以455nm激发时的发光峰值波长为541nm，发光峰强度为45,反射率Ra为 87%。另外，在发光峰值波长532nm的反射率Rb为70%，在770nm的反射率Rb为83% 〇
[0279] (实施例7)
[0280] 使用LaSi、CaO(高纯度化学制）、Si3N4 (宇部兴产制SN-E10)和CeF3 (高纯度化学 制），按投入组成成为表7的组成比的方式进行称量。将称量的全部原料在塑料袋内充分混 合后，通过尼龙筛网的筛子而制成原料粉。应予说明，从称量到调合的操作在氧浓度为1% 以下的氮气氛的手套箱内实施。
[0281] 将调合的原料粉填充于Mo坩埚内，放置于钨加热器的电炉内。对装置内进行真空 排气后，导入含氢氮气（氮：氢=96 :4(体积比））直到变为大气压。其后在1175°C保持4 小时后开始降温，结束煅烧处理，得到一次煅烧粉。将得到的一次煅烧粉放入氧浓度为1% 以下的氮气氛的手套箱内内，用筛子筛分至100 μπι以下。
[0282] 将得到的试样全部填充于Mo坩埚内，用与一次煅烧相同的方法在1250°C保持4小 时后开始降温，结束煅烧处理，得到二次煅烧粉。得到的二次煅烧粉用与一次煅烧相同的方 法进行处理。
[0283] 将得到的试样全部填充于Mo坩埚内，将此作为主煅烧，用与一次煅烧和二次煅烧 相同的方法在1550°C保持8小时后开始降温，结束煅烧处理，得到荧光体。
[0284] 将煅烧的荧光体通过尼龙筛网的筛子后，在IN的盐酸中搅拌1小时，水洗?用 120°C的热风干燥器干燥后通过尼龙筛网的筛子而得到实施例7的荧光体。将得到的荧光 体的特性评价结果示于表8,将发光光谱示于图10,将反射光谱（A)示于图11，将反射光谱 (B)示于图14。以455nm激发时的发光峰值波长为541nm，发光峰强度为44,反射率Ra为 88%。另外，在发光峰值波长532nm的反射率Rb为70%，在770nm的反射率Rb为81 % 〇
[0285] [表 7]
[0286] 原料的投入组成
[0287]
[0288] [表 8]
[0289] 荧光体的特性评价结果
[0290]
[0291] 如表8所不，本发明的焚光体的发光峰强度优异。
[0292] (实施例8)
[0293] (原料的调合）
[0294] 将作为原料的La:Si = 1 :1(摩尔比）的合金、Si3N4以La:Si = 3:5.9(摩尔比） 的方式进行称量。将CeF，Y 203按CeF 3八合金+Si3N4) = 6. Owt %且Y2O3A合金+Si3N4) =7. 6质量％的方式进行称量。向其中以相对于原料全体质量为2质量％的方式称量作为 原料的La3Si6N11 = Ce荧光体。将称好的原料全部在塑料袋内充分混合后，通过尼龙筛网的 筛子制成原料粉。应予说明从称量到调合的操作在氧浓度为1%以下的氮气氛的手套箱内 实施。
[0295] (煅烧）
[0296] 将调合好的原料粉填充于Mo坩埚内，放置于钨加热器的电炉内。对装置内进行真 空排气后，导入含氢氮气（氮：氢=96 :4(体积比））直到变成大气压。其后在1550°C保持 8小时后开始降温，结束煅烧处理，得到荧光体。
[0297] (清洗）
[0298] 将煅烧的荧光体通过尼龙筛网的筛子后，在IN的盐酸中搅拌1小时，水洗?用 120°C的热风干燥器干燥后通过尼龙筛网的筛子而得到实施例8的荧光体。将得到的荧光 体的特性评价结果示于表9,将发光光谱示于图12,将反射光谱（A)示于图13。以455nm激 发时的发光峰值波长为543nm，发光峰强度为46,反射率Ra为90%。
[0299] 另外，将反射光谱（B)示于图15。在发光峰值波长543nm的反射率Rb为73%，在 770nm的反射率为86%。
[0300] (实施例9)
[0301] 原料的称量~煅烧~清洗与实施例8同样地地实施。
[0302] (蒸气加热处理）
[0303] 将上述清洗工序中得到的荧光体放入高压釜（平山制作所制HICLAVE HG-50)内， 静置20小时。高压釜内的环境为饱和水蒸气、135°C。其后将取出的荧光体用140°C的热风 干燥器干燥2小时，得到实施例9的荧光体。
[0304] 将得到的荧光体的特性评价结果示于表9,将发光光谱示于图12,将反射光谱（A) 示于图12。以455nm激发时的发光峰值波长为545nm，发光峰强度为51，反射率Ra为92%。
[0305] 另外，将反射光谱（B)示于图15。在发光峰值波长545nm的反射率Rb为82%，在 770nm的反射率Rb为89 %。
[0306] [表 9]
[0307] 荧光体的特性评价结果 [03081
[0309] 如表9所示，本发明的荧光体的发光峰强度优异。
[0310] 用特定的方式对本发明进行了详细说明，但可以在不未脱离本发明的意图和范围 的情况下进行各种变更和变形，这对本领域技术人员来说是显而易见的。应予说明本申请 基于2013年2月7日申请的日本专利申请（特愿2013-022444)，并以引用的方式援引其全 部内容。
[0311] 产业上的可利用性
[0312] 根据本发明，能够提供一种高亮度的LSN荧光体，特别是用于白色LED用的情况 下，能够适用于照明用、显示器的背光灯用。另外，本发明的制造方法能够以比以往更短的 时间制造高亮度的荧光体。
[0313] 符号说明
[0314] 1含焚光体部（第2发光体）
[0315] 2激发光源（第1发光体）（LD)
[0316] 3 基板
[0317] 4发光装置
[0318] 5装配引线
[0319] 6内引线
[0320] 7激发光源（第1发光体）
[0321] 8含有荧光体的树脂部
[0322] 9导电性金属线
[0323] 10模制部件
[0324] 11面发光照明装置
[0325] 12保持箱
[0326] 13发光装置
【主权项】
1. 一种氮化物荧光体，是由下述通式（1)表示的氮化物荧光体，以455nm的激发光激发 时的发光色坐标（x，y)的X值小于0. 43,并且在770nm的反射率Ra为89%以上， LnxSiyNn: Z…（1) 通式（1)中， Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素， Z是激活剂， X 满足 2. 7 < X < 3. 3， y满足5.4彡y彡6.6， n满足10彡n彡12。2. -种氮化物荧光体，是由下述通式（1)表示的氮化物荧光体，以455nm的激发光激发 时的发光色坐标（x，y)的X值为0.43以上，并且，在770nm的反射率Ra为87 %以上， LnxSiyNn: Z…（1) 通式（1)中， Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素， Z是激活剂， X 满足 2. 7 < X < 3. 3， y满足5.4彡y彡6.6， n满足10彡n彡12。3. -种含荧光体的组合物，其特征在于，含有权利要求1或2所述的氮化物荧光体和液 体介质。4. 一种发光装置，其特征在于，具备第1发光体和通过来自该第1发光体的光的照射而 发出可见光的第2发光体， 该第2发光体含有1种以上的权利要求1或2所述的氮化物荧光体作为第1荧光体。5. -种图像显示装置，其特征在于，包含权利要求4所述的发光装置作为光源。6. -种照明装置，其特征在于，包含权利要求4所述的发光装置作为光源。7. -种氮化物荧光体的制造方法，是具有多个煅烧工序的由下述通式（1)表示的氮化 物荧光体的制造方法，在煅烧温度为1100°C~1400°C的一次煅烧工序后，使得到的一次煅 烧完毕的原料再分散，在1次煅烧温度~1800°C的温度下进行2次煅烧， LnxSiyNn: Zz... (1) 通式（1)中， Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素， Z是激活剂， X 满足 2. 7 < X < 3. 3， y满足5.4彡y彡6.6， n满足10彡n彡12。
【专利摘要】本发明涉及一种氮化物荧光体，是由下述通式(1)表示的氮化物荧光体，以455nm的激发光激发时的发光色坐标(x,y)的x值小于0.43，并且在770nm的反射率为89％以上。LnxSiyNn:Z…(1)(通式(1)中，Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，Z是激活剂，x满足2.7≤x≤3.3，y满足5.4≤y≤6.6，n满足10≤n≤12)。
【IPC分类】F21V9/08, H01L33/50, C09K11/08, C09K11/79
【公开号】CN104981532
【申请号】CN201480007758
【发明人】下冈智, 大户章裕, 高阶志保
【申请人】三菱化学株式会社
【公开日】2015年10月14日
【申请日】2014年2月6日
【公告号】WO2014123198A1