网络浏览器与这里描述的 系统及技术的实施方案交互）或此类后端、中间件或前端组件的任何组合。系统的组件可 由任何形式或媒体的数字数据通信（例如通信网络）互连。通信网络的实例包含局域网 (LAN)、广域网（WAN)及因特网。
[0169] 计算系统可包含客户端及服务器。客户端及服务器通常彼此远离且通常通过通信 网络而交互。客户端及服务器的关系凭借在相应计算机上运行且彼此具有客户端_服务器 关系的计算机程序而出现。
[0170] 根据这里描述的系统及方法的结构、功能及设备，在一些实施方案中，提供一种用 于从质谱法输出识别聚合物物种的系统及方法。在描述用于支持从质谱法输出识别聚合物 物种的方法及设备的某些实施方案之后，所属领域的一般技术人员现在将明白可使用并入 有本发明的概念的其它实施方案。因此，本发明不应限于某些实施方案，而是应只受限于所 附权利要求书的精神及范围。
【主权项】
1. 一种系统，其包括： 处理器；及 存储器，其上存储指令，其中所述指令在由所述处理器执行时使得所述处理器： 存取包括未识别化合物的样本的质谱法数据； 至少部分基于所述质谱法数据识别用于所述未识别化合物的至少第一候选化学式； 存取用于所述第一候选化学式的频谱数据；及 确定所述第一候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配，所述中性丢失匹配 的所述确定对于所述频谱数据的多个频谱峰值中的每一者来说包括： 计算所述第一候选化学式的理论质量与对应于所述频谱峰值的相应实验质量之间的 相应质量差，及 比较所述相应质量差与一或多个对应中性分子成分中的每一者的质量以识别对应于 所述频谱峰值的一或多个候选中性分子成分。
2. 根据权利要求1所述的系统，其中所述频谱数据包括碰撞诱导解离CID质谱。
3. 根据权利要求1或2所述的系统，其中 识别至少所述第一候选化学式包括识别第二候选化学式；及 所述指令在由所述处理器执行时进一步使得所述处理器： 确定所述第二候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配，及 部分基于中性丢失匹配的类似度按到未知化合物的匹配排序所述第一候选化学式及 所述第二候选化学式。
4. 根据权利要求1到3中的任一权利要求所述的系统，其中识别所述一或多个候选中 性分子成分包括识别所述一或多个候选中性分子成分中的每一候选中性分子成分包括所 述频谱峰值的所述相应实验质量的质量测量准确度的范围内的相应质量。
5. 根据权利要求1到4中的任一权利要求所述的系统，其中确定所述第一候选化学式 是到所述未识别化合物的中性丢失匹配进一步包括识别所述第一候选化学式的理想配比 法允许所述一或多个候选中性分子成分中的至少第一候选中性分子成分。
6. 根据权利要求1到5中的任一权利要求所述的系统，其中识别所述第一候选化学式 的理想配比法允许所述第一候选中性分子成分包括对于所述第一候选中性分子成分确定 所述第一候选化学式中的每一类型的原子数目大于所述候选中性丢失成分中的每一对应 类型的原子数目。
7. 根据权利要求1到6中的任一权利要求所述的系统，其中识别所述第一候选化学式 包括： 确定以下项中的至少一者：（a)重复结构单元的化学式，及（b)所述两个或两个以上 重复结构单元的估计分子量，其中所述未识别化合物包括（i)两个或两个以上重复结构单 元，及（ii)至少一个末端单元；及 至少部分基于所述质谱法数据且进一步部分基于以下项中的至少一者识别所述未识 别化合物的所述第一候选化学式：(a)所述重复结构单元的所述化学式，及（b)所述估计分 子量。
8. -种用于识别未识别化合物的物种的方法，所述方法包括： 由计算装置的处理器存取包括所述未识别化合物的样本的质谱法数据； 由所述处理器至少部分基于所述质谱法数据识别用于所述未识别化合物的至少第一 候选化学式； 由所述处理器存取用于所述第一候选化学式的频谱数据；及 由所述处理器确定所述第一候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配，所述 中性丢失匹配的所述确定对于所述频谱数据的多个频谱峰值中的每一者来说包括： 计算所述第一候选化学式的理论质量与对应于所述频谱峰值的相应实验质量之间的 相应质量差，及 比较所述相应质量差与一或多个对应中性分子成分中的每一者的质量以识别对应于 所述频谱峰值的一或多个候选中性分子成分。
9. 根据权利要求8所述的方法，其中所述频谱数据包括碰撞诱导解离CID质谱。
10. 根据权利要求8或9所述的方法，其中识别至少所述第一候选化学式包括识别第二 候选化学式，所述方法进一步包括： 由所述处理器确定所述第二候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配；及 由所述处理器部分基于中性丢失匹配的类似度按到所述未知化合物的匹配排序所述 第一候选化学式及所述第二候选化学式。
11. 根据权利要求8到10中的任一权利要求所述的方法，其中识别所述一或多个候选 中性分子成分包括识别所述一或多个候选中性分子成分中的每一候选中性分子成分包括 所述频谱峰值的所述相应实验质量的质量测量准确度的范围内的相应质量。
12. 根据权利要求8到11中的任一权利要求所述的方法，其中确定所述第一候选化学 式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配进一步包括识别所述第一候选化学式的理想配 比法允许所述一或多个候选中性分子成分中的至少第一候选中性分子成分。
13. 根据权利要求8到12中的任一权利要求所述的方法，其中识别所述第一候选化学 式的理想配比法允许所述第一候选中性分子成分包括对于所述第一候选中性分子成分确 定所述第一候选化学式中的每一类型的原子数目大于所述候选中性丢失成分中的每一对 应类型的原子数目。
14. 根据权利要求8到13中的任一权利要求所述的方法，其中识别所述第一候选化学 式包括： 确定以下项中的至少一者：（a)重复结构单元的化学式，及（b)所述两个或两个以上 重复结构单元的估计分子量，其中所述未识别化合物包括（i)两个或两个以上重复结构单 元，及（ii)至少一个末端单元；及 至少部分基于所述质谱法数据且进一步部分基于以下项中的至少一者识别所述未识 别化合物的所述第一候选化学式：(a)所述重复结构单元的所述化学式，及（b)所述估计分 子量。
15. -种其上存储指令的非暂时性计算机可读媒体，其中所述指令在由处理器执行时 使得所述处理器： 存取包括未识别化合物的样本的质谱法数据； 至少部分基于所述质谱法数据识别用于所述未识别化合物的至少第一候选化学式； 存取用于所述第一候选化学式的频谱数据；及 确定所述第一候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配，所述中性丢失匹配 的所述确定对于所述频谱数据的多个频谱峰值中的每一者来说包括： 计算所述第一候选化学式的理论质量与对应于所述频谱峰值的相应实验质量之间的 相应质量差，及 比较所述相应质量差与一或多个对应中性分子成分中的每一者的质量以识别对应于 所述频谱峰值的一或多个候选中性分子成分。
16. -种用于识别包括两个或两个以上重复结构单元的未识别化合物的物种的方法， 所述方法包括： 存取质谱法数据的至少一部分，其中质谱法数据的所述部分与包括所述未识别化合物 的样本有关，其中所述未识别化合物包括（a)所述两个或两个以上重复结构单元，及（b)至 少一个末端单元； 确定以下项中的至少一者：(a)所述重复结构单元的化学式，及（b)所述两个或两个以 上重复结构单元的估计分子量；及 由计算装置的处理器至少部分基于所述质谱法数据且进一步部分基于以下项中的至 少一者识别所述未识别化合物的一或多个候选化学式：(a)所述重复结构单元的所述化学 式，及（b)所述估计分子量。
17. 根据权利要求16所述的方法，其中： 所述两个或两个以上重复结构单元中的每一重复结构单元具有相同化学式，及 所述至少一个末端单元具有不同于所述两个或两个以上重复结构单元的所述化学式 的化学式。
18. 根据权利要求16或17所述的方法，其进一步包括确定候选化学元素的集合，其中 所述至少一个末端单元中的任何末端单元的所述化学式是由候选化学元素的所述集合中 的一或多个元素组成。
19. 根据权利要求18所述的方法，其进一步包括确定候选化学元素的所述集合中的每 一化学元素的最大数目，其中所述至少一个末端单元中的任何末端单元的所述化学式是由 不超过候选化学元素的所述集合中的每一化学元素的最大数目的化学元素组成。
20. 根据权利要求18或19所述的方法，其中识别用于所述未识别化合物的所述一或多 个候选化学式包括进一步部分基于候选化学元素的所述集合识别用于未识别化合物的所 述一或多个候选化学式。
21. 根据权利要求16到20中的任一权利要求所述的方法，其进一步包括从所述质谱法 数据的所述部分识别所述未识别化合物的估计分子量，其中识别用于所述未识别化合物的 所述一或多个候选化学式包括进一步部分基于所述未识别化合物的所述估计分子量识别 用于所述未识别化合物的所述一或多个候选化学式。
22. 根据权利要求21所述的方法，其中识别用于所述未识别化合物的所述一或多个候 选化学式包括反复地添加可能元素类型的组合以识别用于所述一或多个末端单元的多个 潜在元素组合，其中所述多个潜在元素组合中的每一潜在元素组合的计算分子量在与所述 两个或两个以上重复单元的所述估计分子量相加之后是在所述未识别化合物的所述估计 分子量的阈值分子量内。
23. 根据权利要求22所述的方法，其进一步包括计算所述两个或两个以上重复单元的 所述估计分子量，其中计算所述估计分子量包括： 计算所述一或多个候选化学式中的第一候选化学式的分子量，及 使所述第一候选化学式的所述分子量乘以最大潜在的重复次数。
24. 根据权利要求16到23中的任一权利要求所述的方法，其进一步包括在识别所述未 识别化合物的所述一或多个候选化学式之后，对于所述一或多个候选化学式中的每一候选 化学式： 获得用于所述相应候选化学式的质谱法数据；及 比较用于所述相应候选化学式的所述质谱法数据的理论频谱数据与质谱法数据的所 述部分的实验频谱数据。
25. 根据权利要求24所述的方法，其进一步包括部分基于比较所述一或多个候选化学 式中的每一候选化学式的所述质谱法数据的所述理论频谱数据与质谱法数据的所述部分 的所述理论频谱数据的至少一个相应结果，排序所述一或多个候选化学式。
26. 根据权利要求24或25所述的方法，其进一步包括对于所述一或多个候选化学式中 的至少一个候选化学式，部分基于比较所述至少一个候选化学式的所述质谱法数据的所述 理论频谱数据与质谱法数据的所述部分的所述实验频谱数据的相应结果，丢弃所述至少一 个候选化学式中的第一候选化学式。
27. 根据权利要求16到26中的任一权利要求所述的方法，其进一步包括在图形用户接 口内向用户呈现所述一或多个候选化学式。
28. -种系统，其包括： 处理器；及 存储器，其上存储指令，其中所述指令在执行时使得所述处理器： 存取质谱法数据的至少一部分，其中质谱法数据的所述部分与包括未识别化合物的样 本有关，其中所述未识别化合物包括（a)两个或两个以上重复结构单元，及（b)至少一个末 端单元； 确定以下项中的至少一者：(a)所述重复结构单元的化学式，及（b)所述两个或两个以 上重复结构单元的估计分子量；及 至少部分基于所述质谱法数据且进一步部分基于以下项中的至少一者识别所述未识 别化合物的一或多个候选化学式：(a)所述重复结构单元的所述化学式，及（b)所述估计分 子量。
29. 根据权利要求28所述的系统，其中： 所述两个或两个以上重复结构单元中的每一重复结构单元具有相同化学式，及 所述至少一个末端单元具有不同于所述两个或两个以上重复结构单元的所述化学式 的化学式。
30. 根据权利要求28或29所述的系统，其中所述指令进一步使得所述处理器： 确定所述一或多个候选化学式中的第一候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢 失匹配，所述中性丢失匹配的所述确定包括： 存取用于所述第一候选化学式的频谱数据，且 对于所述频谱数据的多个频谱峰值中的每一者来说： 计算所述第一候选化学式的理论质量与对应于所述频谱峰值的相应实验质量之间的 相应质量差，及 比较所述相应质量差与一或多个对应中性分子成分中的每一者的质量以识别对应于 所述频谱峰值的一或多个候选中性分子成分。
31. 根据权利要求30所述的系统，其中所述频谱数据包括碰撞诱导解离CID质谱。
32. 根据权利要求30或31所述的系统，其中识别至少所述第一候选化学式包括识别第 二候选化学式，所述指令进一步使得所述处理器： 确定所述第二候选化学式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配；及 部分基于中性丢失匹配的类似度按到未知化合物的匹配排序所述第一候选化学式及 所述第二候选化学式。
33. 根据权利要求30到32中的任一权利要求所述的系统，其中识别所述一或多个候选 中性分子成分包括识别所述一或多个候选中性分子成分中的每一候选中性分子成分包括 所述频谱峰值的所述相应实验质量的质量测量准确度的范围内的相应质量。
34. 根据权利要求30到33中的任一权利要求所述的系统，其中确定所述第一候选化学 式是到所述未识别化合物的中性丢失匹配进一步包括识别所述第一候选化学式的理想配 比法允许所述一或多个候选中性分子成分中的至少第一候选中性分子成分。
35. 根据权利要求34所述的系统，其中识别所述第一候选化学式的理想配比法允许所 述第一候选中性分子成分包括对于所述第一候选中性分子成分确定所述第一候选化学式 中的每一类型的原子数目大于所述候选中性丢失成分中的每一对应类型的原子数目。
36. -种其上存储指令的非暂时性计算机可读媒体，所述指令在由处理器执行时使得 所述处理器： 存取质谱法数据的至少一部分，其中质谱法数据的所述部分与包括未识别化合物的样 本有关，其中所述未识别化合物包括（a)两个或两个以上重复结构单元，及（b)至少一个末 端单元； 确定以下项中的至少一者：(a)所述重复结构单元的化学式，及（b)所述两个或两个以 上重复结构单元的估计分子量；及 至少部分基于所述质谱法数据且进一步部分基于以下项中的至少一者识别所述未识 别化合物的一或多个候选化学式：(a)所述一或多个候选化学式，及（b)所述估计分子量。
【专利摘要】本发明提供用于从对应于未识别化合物的质谱法数据识别一或多个候选化学式的方法及设备。通过以规定限制将候选公式的生成约束为具有重复单元及/或末端单元的公式，所述方法及设备可更加有效地反复搜索具有阈值容差内的匹配质谱法输出的化学式。在另一方面中，提供用于至少部分基于中性丢失(neutral loss)从质谱法数据识别一或多个候选化学式的方法及设备。
【IPC分类】G06F19-00
【公开号】CN104813324
【申请号】CN201380042377
【发明人】B·塞尔达, V·S·拉科夫, H·E·克罗
【申请人】珀金埃尔默健康科学公司
【公开日】2015年7月29日
【申请日】2013年1月28日
【公告号】EP2883175A1, US20140045273, WO2014025378A1