处理前的(接下来要进行处理的)晶圆W。在该时刻，如图7的(a)所示，各加热器13a?13e的设定温度与反应管12内的热处理温度相一致。如图7的(c)所示，原料气体喷嘴51a被各加热器13a?13e加热至与反应管12的内部区域的温度相同的温度。然后，在时刻t0，使晶圆舟皿11上升而开始向反应管12内输入(加载)晶圆舟皿11，在时刻tl完成晶圆舟皿11的输入。
[0050]图7的(a)?图7的⑷示出了在晶圆舟皿11的输入前后和工艺处理(成膜处理)时的加热器13的设定温度、反应管12内的气氛温度、晶圆W的温度、原料气体喷嘴51a的温度以及调温流体的流量的变化。在图7的(a)?图7的(d)中，对于加热器13a?加热器13e的温度，示出了最下层加热器13e的温度和代表比加热器13d、13e靠上层侧的加热器13的最上层加热器13a的温度。另外，对于反应管12内的气氛温度，示出了下侧两层加热器13d、13e所负责的(与加热器13d、13e相对应的)区域的温度和代表比该加热器13d、13e靠上层侧的加热器13所负责的区域即最上层加热器13a所负责的区域的温度。另外，对于晶圆W的温度，示出了晶圆舟皿11上的产品晶圆W中的、最下层的晶圆W的温度和最上层的晶圆W的温度。
[0051]在完成输入晶圆舟皿11的时刻tl，如图7的(a)所示，将下侧两层加热器13d、13e的设定温度设定为比其他加热器13a?13c的设定温度高例如25°C的第I温度。另外，如图7的(d)所示，在例如时刻tl，向流路主体32内供给被设定为例如95°C的氮气并开始对原料气体喷嘴51a进行冷却(调温)。
[0052]在反应管12内，如图7的(b)所示，使下侧两层加热器13d、13e所负责的区域(与加热器13d、13e相对应的区域、即底部区域)比其他区域迅速地升温，另一方面，该其他区域被保持在晶圆W的热处理温度。与此相对，如图7的(c)所示，根据反应管12内的加热温度与在流路主体32内流通的氮气的温度之间的平衡，将原料气体喷嘴51a的温度在该原料气体喷嘴51a的整个长度方向上保持(冷却)在例如原料气体的热分解温度以下的温度。
[0053]另外，如图7的(C)所示，装载到晶圆舟皿11中的各晶圆W在被输入到反应管12内的时刻(tl)，如所述那样已经略微产生了上下方向上的温度偏差，但利用各区域的温度控制迅速地被加热而达到热处理温度(t2)。在各晶圆W的加热温度一致之后(详细而言在经过用于使各晶圆W的加热温度一致的待机时间之后)，如图7的(a)所示，使下侧两层加热器13d、13e的设定温度下降到与其他加热器13a?13c的设定温度相同的第2温度(t2)o如图7的(b)记载那样，随着该加热器13d、13e的设定温度的变更，下侧两层加热器13d、13e所负责的区域的温度朝向其他区域的加热温度下降。
[0054]在如以上那样使各晶圆W的加热温度一致之后，开始薄膜的成膜处理。具体而言，在对反应管12内进行抽真空之后，将该反应管12内设定为任意的处理压力并开始供给原料气体(t3)。此处，在使下侧两层加热器13d、13e的设定温度与其他加热器13a?13c的设定温度一致之后，使反应管12内的下侧两层的区域的实际温度如所述那样缓慢地下降。因而，在开始供给原料气体时(t3)，反应管12内的下层的区域的温度已被加热至超过该原料气体的热分解温度或被加热至所述热分解温度附近。然而，由于利用氮气对原料气体喷嘴51a进行了调温(冷却)，因此，能够在抑制原料气体发生热分解的情况下使原料气体流通，并将原料气体自该原料气体喷嘴51a向晶圆W喷射。由于该晶圆W的温度被加热至原料气体的热分解温度附近，因此，当原料气体与各晶圆W相接触时，由于该原料气体的热分解，生成物会附着在各晶圆W的表面上。
[0055]接着，停止供给原料气体，对反应管12内进行抽真空并利用吹扫气体来对反应管12内的气氛进行置换，之后，向各晶圆W供给反应气体。在晶圆W的表面上，所述生成物被氧化而形成由铪的氧化物构成的反应生成物(Hf - O)。再次如所述那样对反应管12内的气氛进行置换，通过置换所述气氛并向各晶圆W交替地供给原料气体和反应气体，从而将所述反应生成物层叠而形成薄膜。
[0056]在进行该薄膜的成膜的整个期间，使被调温了的氮气在流路主体32内流通，因此，能够谋求在各个晶圆W的薄膜的整个膜厚方向上且在各晶圆W之间、原料气体的温度均匀化，由此使薄膜的膜质一致。另外，由于能够抑制原料气体在原料气体喷嘴51a内发生热分解，因此能够抑制因原料气体的热分解而生成的生成物的附着和该生成物的剥离。图8示意性表示以上说明的原料气体喷嘴51a内的温度和反应管12内的成膜温度，将反应管12内设定为原料气体的热分解温度附近或超过该热分解温度的温度。另一方面，将原料气体喷嘴51a内设定为原料气体的气化温度以上且热处理温度以下。
[0057]之后，一边将各加热器13a?13e的设定温度原封不动地维持在热处理温度，一边使反应管12内恢复到大气气氛并使晶圆舟皿11下降，如已经详细叙述那样，将处理完成后的晶圆W与未处理的晶圆W更换。
[0058]采用所述实施方式，在反应管12内对多张晶圆W—并进行薄膜的成膜处理时，在反应管12内以包围原料气体喷嘴51a的方式设置流路形成构件31并对原料气体喷嘴51a进行了调温(冷却)。因而，即使如所述那样使下侧的加热器13d、13e的设定温度高于其他加热器13a?13c的设定温度，也能够使原料气体的温度在原料气体喷嘴51a的整个长度方向上均匀化。因此，即使在下侧的加热器13d、13e的设定温度超过原料气体的热分解温度的情况下，也能够抑制原料气体喷嘴51a内的原料气体发生热分解(产生生成物的附着)。因而，不必频繁地更换原料气体喷嘴51a。另外，还能够在晶圆W之间使薄膜的膜质相一致。并且，由于不使调温流体向反应管12内漏出，因此，能够在不对在该反应管12内进行的工艺造成影响的情况下使原料气体喷嘴51a恒温化。
[0059]图9示出了在将以上说明的原料气体喷嘴51a应用于多次成膜处理之后、将该原料气体喷嘴51a剖开后对附着在内侧的附着物进行拍摄而得到的SEM照片。在图9中，所述附着物的膜厚尺寸d为48.5nm。另一方面，图10示出了在不对原料气体喷嘴51a进行调温的情况下在进行相同的成膜处理时的、附着在原料气体喷嘴51a内的附着物。在图10中，附着物的膜厚尺寸d为705nm，与图9相比成为极厚的膜。
[0060]另外，图11示出了在对各加热器13a?13e的设定温度进行设定而使反应管12内成为例如300°C并对在流路主体32内流通的氮气(温度:95°C)的流量进行各种改变时、向反应管12内喷射的原料气体的温度会如何变化的实验结果。由图11可知，随着将调温流体的流量自5slm增加至50slm，原料气体的温度逐渐下降。因此可知，能够借助调温流体的流量来对原料气体的温度进行调整。因而，在对原料气体喷嘴51a内的处理气体进行调温时，为了将处理气体的温度设定为某一任意的温度，可以说，只要对调温流体的流量和调温流体的温度这两者中的至少一者进行调整即可。另外，在图11中，在对原料气体的温度进行测定时，将热电偶等温度测量部的测量端配置于原料气体喷嘴51a的位于最下层的区域的气体喷射口 52的附近位置，并对自该气体喷射口 52喷射的原料气体的温度进行了测定。
[0061]由图11的结果可知，即使反应管12内的加热温度超过原料气体的热分解温度，也能够抑制原料气体在原料气体喷嘴51a内热分解。换言之，在本发明中，由于能够通过对原料气体喷嘴51a进行冷却而将晶圆W加热到超过原料气体的热分解温度的高温，因此能够获得杂质程度极低的薄膜。
[0062]以下，说明本发明的其他例子。图12示出了调温流体的供给量随时间而变化的例子。具体而言，示出了如下例子:在将晶圆舟皿11气密地输入到反应管12内而开始供给调温流体时(tl)，将调温流体的供给量设定为流量VI，之后开始成膜处理，之后，在任意的时刻t4使调温流体的供给量减少至流量V2(V2〈V1)。S卩，如已经详细叙述那样，在本发明中，在将晶圆舟皿11输入到反应管12内之后到开始成膜处理的所谓准备阶段中，使下侧的加热器13d、13e的设定温度高于其他加热器13a?13c的设定温度。因而，所述准备阶段中的原料气体喷嘴51a内的温度容易高于开始进行成膜处理之后的原料气体喷嘴51a内的温度。因此，在该例子中，使所述准备阶段中的调温流体的流量多于开始进行成膜处理之后的调温流体的流量。
[0063]另外，图13示出了将调温流体的流量设定为自该调温流体的供给开始时tl起朝向所述时刻t4去自流量Vl缓慢地减少至V2的例子。并且，图14示出了将流路形成构件31设置在自原料气体喷嘴51a的下端侧起到该原料气体喷嘴51a的长度方向上的中途部位的例子。即，由于在所述准备阶段中将下侧的加热器13d、13e的设定温度设定得高于其他加热器13a?13c的设定温度，因此，将流路形成构件31设置在该加热器13d、13e所负责的区域，或将流路形成构件31设置在该区域和比该区域靠上层侧的一个区域中。在图14中，将流路形成构件31的上端的高度水平h设定为与装载在反应管12内的晶圆舟皿11中的多张晶圆W中的、在高度方向上位于中央的晶圆W的上表面相同的高度位置。另外，在图14中，省略了供给路径33、排出路径34的描绘。
[0064]在以上的各例子中，将在流路主体32内流通的调温流体的温度设定成低于反应管12内的热处理温度的温度，但也可以将在流路主体32内流通的调温流体的温度设定在该热处理温度附近。即，在使用在热分解温度的附近温度活化的原料气体(例如臭氧气体)的情况下，也可以一边在原料气体喷嘴51a内抑制原料气体的热分解一边谋求该原料气体的活化。
[0065]另外，在开始进行成膜处理时将反应管12内