烃的合成的制作方法

文档序号:3475781阅读:169来源:国知局

专利名称::烃的合成的制作方法
技术领域
:本发明涉及一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分含有至少两个碳原子的烃类材料的方法。而且,本发明涉及一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的材料的装置。此外,本发明涉及一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的方法,其中,至少部分产物流包含常规液态烃类,并且涉及一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的装置,其中,至少部分产物流包含常规液态烃类。在过去的若干年里,学术界和工业界对发展将气态烃类转化成更有价值的高级烃类的方法的兴趣不断增大,特别是用于转化以天然气和甲烷作为其基本组成的气态烃类。在本领域中,新研究的动力来自于相当大的天然气储量和利用最近的气体发现物的需要。如上所示,因为甲烷是天然气的基本组分,所以主要研究活动已经集中在甲烷的转化上。将甲烷升级成高级烃类有两条常用途径,首先,在第一个步骤中,通过间接转化主要需求的合成气产物,接着,在第二步进行直接转化。一个主要难点,特别是对于直接转化甲烷而言,是甲烷分子内C-H键的高强度使甲烷分子非常稳定,并且使其反应具有高活化能。活化甲烷有很多方法,例如光化学和电化学活化、激光诱导活化、辐射分解,以及催化活化或者甚至热活化。但是如J.M.Fox在催化综述-科学工程,35(1993)169-212中所报导的那样(在此引入这些报导的所有目的是作为参考),将甲烷直接转化成高级烃类的合理结合尚未被发现。迄今为止,直接甲烷转化作用的经济效益差、转化率低,并且产量低,这使它们不适合于实际应用。等离子体已经被发现是发展新工业方法和产品的一种万能工具。等离子体的性能可以进行调整,并且热等离子体和非热等离子体之间的显著区别在于放电特性和应用中。在热等离子体中,气体分子、离子和电子的能量分布表明,该体系处于热平衡,因此接近于热力学平衡。在放电区域中,所有颗粒的温度是均匀的,并且非常高。此外,在等离子体空间和电极中,如果存在的话,都具有高能量通量。因此,热等离子体经常被称为“热等离子体”。热等离子体尤其包括电弧放电。形成一种热等离子体的一个基本条件是足够高的工作压力,通常超过10kPa。颗粒之间的大量碰撞,特别是电子和重阳离子或中性颗粒之间的碰撞,导致能量迅速地重新分布,这样就达到了平衡。相反,非热等离子体远远达不到热力学平衡。非热等离子体具有相对较低的气体温度和能量转换速率。这样,在这些等离子体中的电子的温度通常远远高于重离子和中性颗粒。因此,非热等离子体也被称为“冷等离子体”。这一类等离子体通常包括辉光放电和无声放电。冷等离子体,特别是无声气体放电表明,它适合于大范围的工业应用。臭氧的产生,至今仍作为其最重要的工业应用,被Eliasson等人描述于IEEETransactionsonPlasmaScience,第19卷(1991),p309-323和1063-1077(在此引入这些报导的所有目的是作为参考)。值得注明地是,无声放电的一个特性是存在一种电介质。因此,无声气体放电也被称为介电阻挡层放电。进行长时间的甲烷等离子体热解,以制备乙炔和碳黑,并含一种副产物氢气。这种等离子体热解通常需要一种热等离子体。如上所示,借助于热等离子体的转化作用一般是高温方法,并且常常需要额外的迅速骤冷步骤,以得到所需产物的充分选择性。这就引入了一个复杂体系。由于反应气体的加热和冷却,大量的能量分别被消耗和浪费掉,这样就降低了能量效率,并使制造成本显著增大。近年来,我们已经发现,非热等离子体对较低温度和大气压下的甲烷活化很有效。因此,在L.M.Zhou,B.Xue,U.Kogelschatz和B.Eliasson于等离子体化学和等离子体加工,第18卷(1998),No.3,375-393中的报告(对所有实用场合,在此引入这些报导作为参考)和DE19605547中,公开了一种通过对一种包含甲烷、氧气和/或氮气的气态混合物进行介电阻挡层放电来制备甲醇的方法。为了尝试使选择性向形成高级烃类的方向偏移,上述DE19605547的发明人进行了一系列的实验,其中,对纯甲烷进行了介电阻挡层放电(B.Eliasson,U.Kogelschatz,E.Killer和A.Bill于第11届世界氢能研讨会的会刊中,德国,Stuttgart,June23-28,1996,Vol.3,2449-2459;在此引入这些报导的所有目的是作为参考)。主要产物为氢气和乙烷,并含少量的高级烃类。但是,特别是,在介电材料的表面形成了小颗粒状的碳黑。碳黑的形成是很不合乎需要的,这是因为它改变了介电阻挡层放电等离子体的性能,并且给长期操作带来了许多不确定的现象。因此,本发明的一个目的在于提供一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成高级烃类产物的方法,特别是转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少2个碳原子的材料,该方法可在低压和低温条件下经济地进行,并且优选在周围条件下进行。本发明的另一目的在于提供一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物以合适的产量,并且特别是以一种直接的方式转化成高级烃产物的方法。本发明的另一目的在于提供一种将基本上由常规气态烃类组成的常规气态混合物转化成至少部分包含常规液态烃类的产物的方法,该方法可在低压和低温条件下经济地进行。本发明的另一目的在于提供一种以合适的产量,由常规气态烃类制备常规液态烃类的方法。本发明的另一目的在于一种将常规气态烃类转化成常规液态烃类的方法,其中,该液态烃类不含硫和重金属元素。本发明的另一目的还在于提供一种通过介电阻挡层放电,将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少2个碳原子的材料的方法,该方法基本上抑制了碳黑的形成。本发明的另一目的在于提供一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成至少部分包含常规液态烃类的产物的方法,该方法基本上防止了碳黑的形成。本发明的另一目的在于提供一种可将基本上由甲烷和常规气态烃类组成的一种常规气态组合物分别转化成高级烃类的装置。本发明的其它目的和优点将随本说明书的描述而变得清晰。我们已经发现,根据本发明的第一个普通实施方案,通过权利要求1中所述的一种方法,可实现上述目的。因此,本发明提供了一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少2个碳原子的材料的方法,该方法包括步骤为将上述常规气态组合物装入一个反应器中,该反应器包括第一电极装置,第二电极装置,以及位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;在一种常规固体催化剂的存在下,将反应器内的常规气态组合物进行介电阻挡层放电;并且控制该介电阻挡层放电,以将上述常规气态组合物转化成至少所包含的大部分烃类含有至少2个碳原子的材料。在第二个普通实施方案中,本发明提供了一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的方法,其中,至少部分产物流包含常规液态烃类,该方法包括步骤为将常规气态混合物装入一个反应器中,该反应器包括第一电极装置,第二电极装置,以及位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;在一种常规固体催化剂的存在下,将反应器内的常规气态混合物进行介电阻挡层放电;并且控制该介电阻挡层放电,以将上述常规气态组合物转化成产物流,其中,至少部分产物流包含常规液态烃类。在第三个普通实施方案中,本发明提供了一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少2个碳原子的材料的装置,如权利要求13所述。在第四个普通实施方案中,本发明提供了一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的装置,其中,至少部分产物流包含常规液态烃类,如权利要求18所述。这里,在任何一个数字前面所使用的术语“大约”表示偏差一般为土10%。对于沸点、沸腾范围、物质的物理状态等的术语“常规”表示该值应理解为已经被校正为“常规条件”,即温度为25℃,大气压为1013mbar。在此所使用的术语“层”指的是宽度基本上大于其厚度的任何一种平面层或弯曲层;一般而言,宽度∶厚度的比值至少为10∶1,并且通常以大于上述比值。在本发明的上下文中,术语“烃类”代表由氢原子和碳原子组成的产物,并且基本上由饱和的脂族烃类如烷烃类,和/或不饱和脂族烃类如烯烃类和/或炔烃类组成。但是,也可以存在少量的环脂族烃类和/或芳香烃类。本发明所采用的基本上由甲烷组成的常规气态组合物的实例特别是天然气。我们知道,取决于地理来源,不同天然气的组成是有变化的。特别是,由于地理来源的改变,在不同类型的天然气中,除甲烷之外的副组分的性质和浓度以及甲烷自身的浓度是不相同的。但是,因为在那些不同类型的天然气中甲烷浓度一般高于大约75%,因此天然气的地理来源及其特殊组成不是十分严格的,并且任何一种天然气都可适用于本发明。此外,根据并属于本发明范围之列,可采用任何一种由工业过程得到的、基本上由甲烷组成的废气和排放气体。一般而言,在此所用的一种“基本上由甲烷组成的组合物”指的是一种所含甲烷数量高于大约75Vol.-%的组合物。根据本发明的一个优选实施方案,上述常规气态组合物基本上由纯甲烷组成。在此所用的“基本上纯”指的是纯度至少为大约95Vol.-%,优选至少约为98Vol.-%,并且更优选至少约为99Vol.-%。根据本发明,分别由天然气和甲烷制得的烃类一般不含如硫和/或重金属元素这样的污染物。与由石油制得的烃类相比,特别是当上述烃类被用作燃料时,这类烃类具有很大的优点。因为天然气的储量比石油大得多,因此,无论是从经济的角度,还是从生态方面考虑,本发明都是非常有价值的。在本发明的另一优选实施方案中,常规气态组合物基本上不含气态氧。在本文中,“基本上不含”表示在常规气态组合物中氧气的含量低于大约0.5Vol.-%,优选低于0.1Vol.-%,最优选低于0.01Vol.-%。但是,值得注意地是,不需要采取预防措施以明显除去气态氧气或空气,因此仍然可存在微量的氧气或空气,而并未脱离本发明的范围。在原料中氧气或含氧反应物的缺乏,属于上述范围之列,增大了对所需高级烃类产物的选择性。因此,为了使选择性进一步向生成高级烃类的方向偏移,优选除去原料中的位于上述范围之列的任何氧气或含氧共反应物。优选的常规固体催化剂选自沸石、铝磷酸盐、硅铝磷酸盐、金属铝磷酸盐和含羟基的金属氧化物之一。上述典型的固体催化剂为选自沸石X、沸石Y、沸石A、沸石ZSM-5和沸石13X的一种沸石。在本发明的另一优选实施方案中,上述常规固体催化剂包括选自金属离子类,以及元素周期表中ⅠA、Ⅱa、ⅠB、Ⅱb和Ⅷ族元素之至少一种物质。后面所提及的元素,即元素周期表中的碱、碱土元素以及锌族、铜族和铁族元素,可以以离子或原子的形式存在。上述常规固体催化剂是通过本领域的技术人员已知的操作来合成的,例如在沸石情况下的任何一种类型的离子交换反应。上述固体催化剂的实例为沸石NaY、NaX、NaA或Fe-ZSM-5。特别地是,将沸石用作常规固体催化剂抑制了碳黑的形成,尤其是抑制了在介电材料表面上碳黑的沉积作用,这样就使介电阻挡层放电反应器可以进行长期操作。此外,利用沸石限制了烃链的生长。因此,使常规气态烃类和/或液态烃类的产量增加,尤其是正常沸腾范围大约为50℃-210℃的常规液态烃类。而且,应用“形状选择催化剂”,例如沸石,可使形成支链烃类的趋势增大,特别是代表一种高质量燃料的常规液态支链烃类。另外,催化剂的作用,特别是沸石的作用包括化学吸附基本上由甲烷组成的气态组合物和基本上由气态烃类组成的气态混合物。上述术语“形状选择催化剂”意欲指一种具有特殊结构,以限制反应分子和所形成的产物分子扩散通过其框架结构的催化剂。只有直径小于该形状选择催化剂的开口或孔隙的分子才能通过该催化剂。此外,通过孔隙的大小和形状,对反应的可能过渡态给予了额外的限制。此外,将沸石用作常规固体催化剂的优点是在该沸石的表面上具有高浓度的羟基,即在该沸石的外表面上和沸石的空腔内。除了在沸石表面上的高浓度羟基外,沸石的一个重要特性是在沸石结构内所形成的天然库仑场。在本文中,值得注意的是,羟基浓度和天然库仑场的强度都是可以加以控制和调整的。一般而言,这两个特点使沸石易于对一外部电场产生响应,即在电学上更易于对该沸石进行充电。根据本发明,控制介电阻挡层放电可以控制这些电荷和静电场,因此,可以控制沸石在由一种气态组合物向常规液态燃料的转化作用中的活性和选择性。在本发明的另一优选实施方案中,从反应器中回收包含常规液态烃类和常规气态烃类的产物流,并且至少将上述产物流中的常规气态烃类再循环回反应器中。本发明的其它优选实施方案被描述于所附权利要求书中。典型的操作温度最高约为400℃的条件下,反应器中的操作压力范围保持为大约0.01bar-30bar,优选为大约0.1bar-10bar。优选常规固体介电材料层的厚度约为0.1mm-5mm。在本发明的另一优选实施方案中,第一电极装置具有第一个有效电极表面,第二电极装置具有第二个有效电极表面,至少一层常规固体介电材料覆盖至少第一和第二电极装置之一的至少一部分有效表面,常规固体催化剂覆盖至少一部分常规固体介电层。一般而言,上述第一和第二电极装置分别具有基本上为管状的形式,第一和第二电极装置之一形成一层外壳,同时,第一和第二电极装置的另一电极装置则形成一层内壳;通过一种基本上为管状的空隙,使内壳远离外壳;至少一层常规固体介电材料被排列成基本上为管状的形式,并且覆盖至少一部分内壳和/或外壳;上述常规固体催化剂被排列成基本上为管状的形式,并且覆盖上述至少一层常规固体电介质的至少一部分。优选上述管状形式基本上为圆筒形。在本发明装置的另一优选实施方案中,第一和第二电极装置分别装有至少一种基本上为平面的结构,通过至少一种基本上为平面的空隙,使第一电极远离第二电极装置;至少一层常规固体电介质具有至少一种基本上为平面的结构,并且覆盖至少一部分第一和/或第二电极装置;常规固体催化剂具有至少一种基本上为平面的形式,并且覆盖上述至少一层常规固体介电材料的至少一部分。一般而言,许多对第一和第二电极装置被排列成基本上为平行的或堆积的构型,形成大量的空隙,将这些空隙连接成一系列,以形成一条伸长的通道,用于分别通过基本上由甲烷组成的常规气态组合物和基本上由常规气态烃类组成的常规气态混合物。为了更好地理解本发明的性质和范围,并且不局限于本发明,下面将参照附图,更加详细地描述本发明的优选实施方案和细节。图1是本发明一个优选的介电阻挡层放电反应器构型的截面视图简图。图2是本发明另一优选的介电阻挡层放电反应器构型的截面视图简图。介电阻挡层放电是一种高压、非平衡放电,它是当被一种非导电介质隔开的两电极之间的气体空间附加交流电压时而发生的。图1列出了本发明一介电阻挡层放电反应器的截面视图的示意图。将高电压交流发电机1与基本上均为圆筒形的第一电极2和第二接地电极3相连。上述电极一般由抗腐蚀金属或合金、或者是至少覆盖有一层导电物质的材料制成。电极2形成一层内壳,电极3形成一层外壳。介电层4通常为一种玻璃、石英或陶瓷管,其厚度大约为0.1mm-5mm,并且覆盖电极2的有效表面。图1所示的形状选择催化剂5也基本上为圆筒形,并且覆盖介电层4。一般而言,介电管4被作为固体催化剂5的载体。因此,一般为粉末状的固体催化剂5被放置在羊毛状的、气体可渗透的石英片中,并将其缠绕在介电管4的外表面周围,即介电管4的表面朝向电极3。优选用于本介电阻挡层放电反应的其它催化剂支持方法被描述在DE197’35’785中(在此引入这些公开内容的所有目的是作为参考)。明显地是,固体催化剂的形状和大小,即以粉沫的形式或者是作为不同尺寸的颗粒来应用,以及支持催化剂的方式,即分别通过上述介电材料以及一种另外的载体,这些都可在本发明范围内得到改进。将上述基本上由甲烷组成的常规气态组合物和基本上由常规气态烃类组成的常规气态混合物分别通过基本上为圆筒形的放电空隙6,使之受到介电阻挡层放电的作用。上述介电阻挡层放电是通过在第一电极和第二电极装置之间附加一种交流电压来产生的。优选该交流电压的范围大约为6kV-100kV,该交流电压的频率优选大约为50Hz-1MHz。如上所示,在保持反应器中的操作温度最高为大约400℃的条件下,操作压力范围大约为0.01bar-30bar,优选大约为0.1bar-10bar。优选以大约为0.1立方米/4时-200立方米/小时的速率,分别将上述基本上由甲烷组成的常规气态组合物和基本上由常规气态烃类组成的常规气态混合物通过反应器。当附加交流电场的振幅达到一个临界值时,在气体中开始出现断裂,并且电流从一个电极流向另一电极。一旦在放电空隙的任何一个位置开始发生断裂,电荷就聚集在电介质上,并且导致形成一个相反的电场。该相反的电场削弱了空隙内的外部电场,并且在短短的几纳秒之内中断电流,以形成微量放电。当附加足够高的交流电压时,这种微量放电将大量产生。介电阻挡层放电的主要优点为它结合了辉光放电的大量激发和电晕放电的高压特性;整个电极区域对放电反应都是有效的。图2列出了本发明介电阻挡层放电反应器的另一优选构型。本实施方案的相应电极、常规固体介电材料层和常规固体催化剂分别具有或者被设计成一种基本上为平面的形式。介电材料的实例为玻璃,如上所示,以及石英、陶瓷、ZrO2或Al2O3。其它未被列于图1和图2中的优选介电阻挡层放电反应器构型是那些固体催化剂占据了放电空隙6的基本部分,或者是固体催化剂仅仅覆盖一部分介电材料的构型。实施例1原料气,即甲烷,被加入到系统中,并顺流流经反应器。操作条件如下流速为150毫升/分钟,温度为150℃,压力为1bar,附加功率为500瓦。这样就产生了一种介电阻挡层放电。所用催化剂为NaX沸石。在反应器出口处的一个背压力阀被用于调节压力。一种含PoraplotQ柱子和装有TCD检测器的分子筛5APlot柱子的MTI(微型传感器技术公司,M200H)双模微气体色谱法被用于检测气态产物。通过加热线路加热气体样品,以避免在将其加入GC之前的可能凝结作用。对液体样品同样也进行气体色谱分析。在实施例1中所形成的产物的分压和选择性列于表1。根据下列方程式,甲烷的转化率为26.8%转化率[CH4]={([CH4]in-[CH4]out)/[CH4]in}×100%产物的选择性被定义如下选择性[产物]={(产物的碳原子数×[产物]out)/已转化的总碳数量}×100%表1.气相中的产物分压和选择性<tablesid="table1"num="001"><table>产物气相中的分压(mbar)选择性(%)C2H48.9106.854C2H628.46821.900C2H210.868.355C3H64.8985.652C3H818.63521.503C4H80.3620.556C4H103.9616.095I-C4H104.1366.363C5H100.2040.393C5H120.5521.0622-甲基丁烷2.6065.0122,2-二甲基丙烷0.5681.092C6H140.1930.446其它14.717</table></tables>如表1所列,对高级烃类的总选择性为100%。大部分产物为常规气态烃类,即包含最高为4个碳原子的烃类。特别地是,形成了含2-3个碳原子的烃类。应注明的是,在表1中概括为“其它”的产物基本上为含6-11个碳原子的烃类。因此,用于汽油组分的总产量为21.3%,即含5-11个碳原子的烃类,其中大部分是支链烃类。后一点是很重要的,因为支链烃类代表一种更好的燃料,可以减少发动机爆声现象。虽然在此已经描述了本发明的某些优选实施方案和实施例,但是本领域的技术人员应清楚认识到,本发明适合对所述实施方案进行调整和改变,这并未脱离本发明的主旨和范围。参考序号清单1高压交流发电机2第一电极装置3第二电极装置4介电层,介电材料5放电隙6催化剂权利要求1.一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的材料的方法;该方法包括步骤为将上述常规气态组合物原料加入一个反应器中,该反应器包括第一电极装置,第二电极装置,以及位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;在一种常规固体催化剂的存在下,将反应器内的上述常规气态组合物进行介电阻挡层放电;并且控制该介电阻挡层放电,以将上述常规气态组合物转化成至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的上述材料。2.权利要求1的方法,其中,上述常规气态组合物基本上由纯甲烷组成。3.权利要求1或2的方法,其中,上述常规气态组合物基本上不含气态氧。4.权利要求1-3中任一项的方法,其中,上述常规固体催化剂选自沸石、铝磷酸盐、硅铝磷酸盐、金属铝磷酸盐和含羟基的金属氧化物之一。5.权利要求4的方法,其中,上述沸石选自沸石X、沸石Y、沸石A、沸石ZSM-5和沸石13X之一。6.权利要求4或5的方法,其中,上述常规固体催化剂包括选自金属离子类,以及元素周期表中ⅠA、Ⅱa、ⅠB、Ⅱb和Ⅷ族元素至少一种物质。7.一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的方法,其中,至少部分上述产物流包含常规液态烃类;该方法包括步骤为将上述常规气态混合物加入一个反应器中,该反应器包括第一电极装置,第二电极装置,以及位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;在一种常规固体催化剂的存在下,将上述反应器内的常规气态混合物进行介电阻挡层放电;并且控制该介电阻挡层放电,以将上述常规气态混合物转化成上述产物流,其中,至少部分产物流包含上述常规液态烃类。8.权利要求7的方法,其中,从反应器中回收上述包含常规液态烃类和常规气态烃类的产物流,并且,至少将上述产物流中的常规气态烃类再循环回反应器中。9.权利要求7或8的方法,其中,上述常规气态组合物基本上不含气态氧。10.权利要求7-9中任一项的方法,其中,上述常规固体催化剂选自沸石、铝磷酸盐、硅铝磷酸盐、金属铝磷酸盐和含羟基的金属氧化物之一。11.权利要求10的方法,其中,上述沸石选自沸石X、沸石Y、沸石A、沸石ZSM-5和沸石13X之一。12.权利要求10或11的方法,其中,上述常规固体催化剂包括选自金属离子类,以及元素周期表中ⅠA、Ⅱa、ⅠB、Ⅱb和Ⅷ族元素的至少一种物质。13.一种将基本上由甲烷组成的一种常规气态组合物转化成一种至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的材料的装置;上述装置包括一种介电阻挡层放电反应器,包括第一电极装置,第二电极装置和位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;用于在上述第一和第二电极装置之间附加交流电压的装置;用于将上述组合物加入到上述反应器中的装置;当进行上述介电阻挡层放电时,与上述常规气态组合物接触的一种常规固体催化剂;和用于控制上述介电阻挡层放电,以将上述常规气态组合物转化成至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的上述材料的装置。14.权利要求13的装置,其中,上述常规气态组合物基本上由纯甲烷组成。15.权利要求13或14的装置,其中,上述常规气态组合物基本上不含气态氧。16.权利要求13-15中任一项的装置,其中,上述常规固体催化剂选自沸石、铝磷酸盐、硅铝磷酸盐、金属铝磷酸盐和含有羟基的金属氧化物之一,并且,其中上述沸石优选选自沸石X、沸石Y、沸石A、沸石ZSM-5和沸石13X之一。17.权利要求16的装置,其中,上述常规固体催化剂包括选自金属离子类,以及元素周期表中ⅠA、Ⅱa、ⅠB、Ⅱb和Ⅷ族元素之一的至少一种物质。18.一种将基本上由常规气态烃类组成的一种常规气态混合物转化成一种产物流的装置,其中,至少部分上述产物流包含常规液态烃类;上述装置包括一种介电阻挡层放电反应器,包括第一电极装置,第二电极装置和位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料;用于在上述第一和第二电极装置之间附加交流电压的装置;用于将上述组合物加入到上述反应器中的装置;当进行上述介电阻挡层放电时,与上述常规气态混合物接触的一种常规固体催化剂;和用于控制上述介电阻挡层放电,以将上述常规气态混合物转化成上述产物流的装置,其中至少上述产物流包含上述常规液态烃类。19.权利要求18的装置,其中,上述常规气态混合物基本上不含气态氧。20.权利要求18或19的装置,其中,上述常规固体催化剂选自沸石、铝磷酸盐、硅铝磷酸盐、金属铝磷酸盐和含羟基的金属氧化物之一,并且,其中上述沸石优选选自沸石X、沸石Y、沸石A、沸石ZSM-5和沸石13X之一。21.权利要求20的装置,其中,上述常规固体催化剂包括选自金属离子类,以及元素周期表中ⅠA、Ⅱa、ⅠB、Ⅱb和Ⅷ族元素之一的至少一种物质。全文摘要将基本上由甲烷组成的常规气态组合物转化成至少所包含的大部分烃类含至少两个碳原子的材料的方法;包括将上述组合物装入包括第一电极装置,第二电极装置及位于上述第一和第二电极装置之间的至少一层常规固体介电材料的反应器中;在常规固体催化剂的存在下,对反应器内的上述组合物进行介电阻挡层放电;并且控制该介电阻挡层放电,以将上述常规气态组合物转化成至少所包含的大部分烃类含有至少两个碳原子的材料。文档编号C07C2/76GK1283602SQ0012254公开日2001年2月14日申请日期2000年8月7日优先权日1999年8月5日发明者B·埃利尔森,E·基勒,C·-J·刘申请人:Abb研究有限公司
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