专利名称：以氧化物为原料制备氮化物荧光体的方法和氮化物荧光体的制作方法
技术领域：
本发明涉及氮化物荧光体的制备方法和使用该方法制备的氮化物荧光体，更具体地涉及使用氧化物制备氮化物荧光体的方法以及使用该方法制备的含氧氮化物荧光体。
背景技术：
LED具有高效，节能，安全，寿命长等特点。LED白光的实现方式有2种，第一种方式是单独使用红色，黄色和/或蓝色LED芯片，第二种方法是紫外或者蓝光芯片和荧光体结合使用。目前市场上最经济可行的是采用蓝光芯片和黄色YAG荧光体结合使用实现LED照明，特别是LED白光照明，该方法由日本Nichia公司申请专利(JP 8-198585)。
由于YAG荧光体发光谱带中缺少红光部分，使得由此制备的LED白光显色性较差。为获得较高显色性，目前通用的方法是使用蓝光芯片和2种荧光体，即黄色和红色荧光体结合使用，或者使用蓝光芯片与3种荧光体，即黄色、红色和绿色荧光体结合使用实现。已知的橙红色-红色荧光体有硅酸盐结构，氮化物结构和氮氧化物结构。硅酸盐荧光体对湿度不稳定，对LED户外应用上造成一定局限。氮(氧)化物荧光体结构稳定，为目前比较有优势的荧光体。例如欧司朗发布的(Sr，Ca)2Si5N8:Eu 红色荧光体(EP 99123747. O),日亚(US7476337)和三菱(200680017011和 200780001497)公开的(Sr，Ca) SiAlN3 = Eu 红色荧光体。但是这些荧光体的制备方法复杂，并且需要用到碱土金属氮化物作为起始原料，这些原料价格相对昂贵，操作时需要隔绝空气，造成了最终荧光体产品的价格很高。另外，因为金属氮化物高度活泼，可以与水或こ醇等多种溶剂发生化学反应，在使用金属氮化物作为起始原料制备荧光体的方法用于原料混合的方法受到极大的限制，从而使得原料无法充分混合，并且导致所得到的产物粒度均匀性、组成一致性等品质较差，影响了荧光材料的品质。因此，需要一种能够使用廉价易得并且在空气中稳定的原料制备氮化物荧光体的方法，并且要求所制备的氮化物荧光体的粒度均匀性、组成一致性等品质良好。
发明内容
本发明提供ー种使用廉价易得的原料制备氮化物荧光体的简单方法，通过所述方法制得的氮化物荧光体具有良好的粒度均匀性和组成一致性。在本发明的第一方面中，本发明提供ー种制备氮化物荧光体的方法，所述方法包括以下步骤(a)原料混合步骤，其中将第一原料、第二原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、Si3N4、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第二原料、第三原料、Si3N4和助熔剂加入至分散剂中，均匀混合；(b)干燥步骤，其中将均匀混合后的原料干燥；(C)加热还原步骤，其中将干燥后的混合原料在还原性气体中加热。在本发明的第一方面的一个实施方案中,第一原料为兀素周期表第ΙΑ、IIA、IB或IIB族元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，第一原料为Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Be、Zn、Cd或Hg的氧化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中,第二原料为兀素周期表第IIIA、IVA、VA、IVB或VB族元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者所述第二原料为Sc或Y的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，第二原料为C、Ge、Sn、Ti、Hf、Mo、Zr、Al、W、Bi、B、Sc、Ga、In或Y的氧化物，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，第三原料为镧系元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，第三原料为Eu、Ce、Mn、Sm、La、Pr或Tb的氧化物或氯化物，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，其中加入的第一原料、第二原料、第三原料和Si3N4加入的摩尔当量比为a b c d，其中a为O. 5至O. 998，b为O至1.5，c为
0.002 至 O. 5，d 为 O 至 I。在本发明的第一方面的一个实施方案中，助熔剂为NH4Cl、NH4F或者含有与所述第一原料中的金属元素相同的金属元素的卤化物，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，助熔剂的用量占所有原料质量的O. 05%至10 %，优选为O. 05至5 %，更优选O. 05至2 %，再更优选O. 075至I. 5 %，最优选O. 75至I%，当助熔剂的用量不足O. 05%时，助熔剂效果不明显，样品烧制温度和性能无显著提高，当助熔剂的用量超过10%吋，样品发光性能降低。在本发明的第一方面的一个实施方案中，在原料混合步骤中使用的所述分散剂为水或有机溶剂中的任意一种或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，在原料混合步骤中使用的所述分散剂为こ醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、こ醚、丙酮、甲こ酮、苯或甲苯中的任意ー种，或者它们中的两种以上的混合物。在本发明的第一方面的一个实施方案中，加热还原步骤中的原性气体为CH4/NH3的混合气。在本发明的第一方面的一个实施方案中，加热还原步骤中的合成温度为1200°C至1800°C，优选为 1300°C至 1800°C，更优选 1400°C至 1750°C，最优选 1600°C至 1700°C，当温度低于1200°C时，反应无法顺利进行，当温度高于1800°C时，会出现样品过度烧结的不利后果，并且浪费能源。在本发明的第一方面的一个实施方案中，加热还原步骤中的反应压カ为O. I至
1.OMPa,优选为O. 3至O. 9MPa，更优选O. 5至O. 8MPa，最优选O. 6至O. 7MPa。当压カ低于O. IMPa时，反应激活剂掺杂度低，当压カ高于IMPa时，所需反应温度高，且设备需要特殊耐压设计，增加了成本。在本发明的第一方面的一个实施方案中，加热还原步骤持续时间为2小时至12小时，优选为2至10小时，更优选4至10小时，最优选4至8小时。在持续时间短于2小时的情况下，样品反应不完全，在持续时间长于12小时的情况下，样品颗粒生长过大。
本发明的第二方面涉及ー种氮化物荧光体，所述氮化物荧光体具有化学式I1IlIxSiy(N3-A)IIIwtj在本发明的第二方面的一个实施方案中，所述氮化物荧光体的平均粒径为4μπι至15 μ m,优选5 μ m至12 μ m,更优选5 μ m至10 μ m,再更优选5 μ m至9 μ m,最优选6 μ m至9 μ m。当平均粒径小于5 μ m时,样品量子效率较低，当平均粒径大于15 μ m时,颗粒太大，不利于封装エ艺。在本发明的第二方面的一个实施方案中，氮化物荧光体的粒度分布为D5tl/(D90-D10) = I. O 2. 0，优选I. 3 2. 0，更优选I. 4 2. 0，最优选I. 5 I. 9。当粒度分布大于2. 5时，粉体的一致性差，不利于封装エ艺。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的I为元素周期表第ΙΑ、IIA、IB或IIB族元素等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的I为Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Be、 Zn、Cd 或 Hg 等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的II为元素周期表第IIIA、IVA、VA、IVB或VB族元素,或者Sc或Y等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的II为C、Ge、Sn、Ti、Hf、Mo、Zr、Al、W、Bi、B、Sc、Ga、In 或 Y 等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的III为镧系元素等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，化学式中的III*Eu、Ce、Mn、Sm、La、Pr或Tb等。在本发明的第二方面的一个实施方案中，X为O至1，最优选I。在本发明的第二方面的一个实施方案中，y为O至1，最优选I。在本发明的第二方面的一个实施方案中，z为O至I. 1，优选O至O. 85，更优选O至O. 7，再更优选O. 007至O. 5，最优选O. 007至O. 25。在本发明的第二方面的一个实施方案中，w为O至I，优选O至O. 5，更优选O至O. 3，再更优选O. 03至O. 3，最优选O. 05至O. 3。在本发明的第二方面的一个实施方案中，氮化物荧光体可以被紫外、近紫外或蓝光LED激发，发射波长在575nm至700nm之间。与现有技术相比，本发明的方法的益处在于I.原料便宜易得；2.操作エ艺简化，可以在空气氛围下进行液相混料；3.所制备的氮化物荧光体粒度小，无需进行后处理研磨；4.所制备的氮化物荧光体粒径分布窄；5.所制备的氮化物荧光体组成一致性高；6.所制备的氮化物荧光体中由于起始原料中固有的氧原子的残留，使得在所制备的氮化物荧光体中均匀分散度极高、分布极均匀的氧原子存在，这使得所得到的荧光体发射光谱的色纯度更高，稳定性更好。
图I为实施例I的光谱图(激发光源为460nm)。图2为实施例I的SEM照片。图3为实施例I和比较例I的粒径分布图。
具体实施例方式在本发明的一个实施方案中，按照以下步骤实施本发明的方法(I)按照化学式InIlxSiy(NhOz) IIIw，称取含I的氧化物、含II的氧化物、Si3N4,含III的氧化物。(2)在上述原料中添加反应助熔剂，所用助熔剂的用量为荧光粉质量的 O. 05% -10%。(3)将步骤(I)和⑵中的原料加入こ醇，均匀混和，混料时间为O. 5-12小时。(4)对步骤(3)中所述混合物进行干燥。(5)将步骤(4)中所述混合物，通过固相反应进行一次或者多次加热合成。固相反应的合成温度为1200-1800°C，反应时间为2-12小吋。固相反应在强还原气氛下进行，例如CH4/NH3的混合气。固相反应的压カ为O. 1-1. OMPa0(6)再经过后处理过程，制备获得本发明所述荧光粉材料。(7)所述的荧光粉材料，其特征在于该荧光粉材料可以被紫外，近紫外或蓝光LED激发，发射波长在575-700nm之间。通过本发明制备的氮化物荧光体，由于在制备中使用氧化物作为原料，使得在产物中残存均匀分布的与所有组成元素相结合的氧原子。通过这种方法得到的氧原子分布，与通过将氧化物混入氮化物中得到的氧原子有显著不同。通过扫描电子显微镜的分析可知，在传统的含氧氮化物荧光体中，氧原子的分布呈区域性，而不能均匀地分散在整个氮化物荧光体的体系中。而由于其来源所致，本发明的氮化物荧光体中氧原子的分布及其均匀，在整个氮化物荧光体体系中不存在分布上的区域性。根据X射线衍射測量结果和Rietveld结构分析(ー种通过对粉末衍射全谱图拟合来进行晶体结构修正的方法)知道，通过本发明的方法制备的氮化物荧光体，由于其中氧原子的均匀分布，带来所得到的荧光体发射光谱的色纯度更高，稳定性更好的有益效果。实施例试剂和仪器在本发明的实施例中，使用了以下试剂和仪器CaO, SrCO3, Al2O3, MgO, B2O3,纯度〉99. 9% ;Eu203，纯度 99. 99%，得自国药集团化
学试剂北京有限公司。Ca3N2, Sr3N2, Ba3N2，纯度99% ;Si3N4，纯度99. 9% ;得自西格玛奥德里奇中国公司(Sigma-Aldrich)。SrF2, CaF2, NH4F, NH4Cl,分析纯，得自国药集团北京化学试剂有限公司。荧光光度计，Hitachi F-7000，得自日立公司。激光粒度分析仪，LS-POP,欧美克仪器有限公司。扫描电子显微镜，TM3000,得自日立公司。X射线衍射仪，D8 Advance，得自德国布鲁克AXS有限公司。
氮氧分析仪，HiROBA EMGA-920，得自Horiba集団有限公司。实施例I称取5. 52g 的 CaO, 4. 68g 的 Si3N4, 5. IOg 的 Al2O3 和 O. 18g 的 Eu2O3,向上述混合物中加入助剂O. 02g的CaF2。将所有原料放入球磨机(型号PMUW，南京驰顺科技发展有限公司)中，加入25mL的无水こ醇(加入体积以刚好淹没所有固体样品为标准)，再加入锆球(型号SZS-40，苏州华联高新陶瓷材料有限公司)(Φ10 Φ5 = 2. 5 1，单位为mm)，以40rpm的速度混合2小时(可根据样品重量调节混料时间达12小时)。混料结束后，立刻分离出锆球，离心除去こ醇溶剂，在干燥箱中在120度烘干6小时(需根据样品重量调节烘干时间达24小吋)。干燥后，在钥坩埚(安泰科技股份有限公司)中在1700度，通以5%的CH4/NH3混合气，加热2小时进行还原焙烧，得到氮化物荧光体I。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量12. 5280%，氮含量18.9445%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例2进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的还原焙烧时间改为3小时，得到氮化物荧光体2。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量9. 1507%，氮含量22.0293%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例3进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的还原焙烧时间改为4小时，得到氮化物荧光体3。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量5. 7432%，氮含量25.1417%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例4进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的还原焙烧时间改为6小时，得到氮化物荧光体4。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8824%,氮含量27.7550%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例5进行与实施例I中相同的操作,但是通以8%的CH4/NH3混合气，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体5。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8824%，氮含量27.7542%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例6进行与实施例I中相同的操作，但是通以12%的CH4/NH3混合气，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体6。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8825%，氮含量27. 7549%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例7进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的焙烧温度改为1500度，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体7。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8822%，氮含量27. 7542%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例8进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的焙烧温度改为1600度，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体8。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8832%，氮含量27. 7548%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例9进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的焙烧温度改为1800度，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体9。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8826%，氮含量27. 7549%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例10进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的5. IOg的Al2O3换为4. 84gAl203,并加入O. 17g的B2O3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体10。通过氮氧分析测量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8989 %，氮含量27.9175%。通过原料投料量计算其他元素含量。
实施例11进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的CaO调整为5. 27g，并加入O. IOg的MgO，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体11。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 8992 %，氮含量27. 9129 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例12进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的CaO调整为4. 21g，并加入3. 54g的SrCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体12。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 6968 %，氮含量25. 9746 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例13进行与实施例I中相同的操作,但是将其中的CaO调整为3. 08g,并加入6. 49g的SrCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体13。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 5342 %，氮含量24. 4103 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例14进行与实施例I中相同的操作,但是将其中的CaO调整为I. 96g,并加入9. 45g的SrCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体14。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 3901%,氮含量23. 0220 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例15进行与实施例I中相同的操作,但是将其中的CaO调整为O. 84g，并加入12. 40g的SrCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体15。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 2619%,氮含量21. 7841 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例16进行与实施例I中相同的操作,但是将其中的CaO改为14. 62g的SrCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体16。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 1526%，氮含量20. 7251%。通过原料投料量计算其他元素含量。
实施例17进行与实施例I中相同的操作，但是将其中5. 52g的CaO换为11. 66g的SrCO3和3. 94g的BaCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体17。通过氮氧分析测量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 0433 %，氮含量19. 6728 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例18进行与实施例I中相同的操作，但是将其中5. 52g的CaO换为8. 71g的SrCO3和7. 89g的BaCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体18。通过氮氧分析测量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量2. 2443 %，氮含量21. 6081 %。通过原料投料量计算其他元素含量。 实施例19进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的5. 52g的CaO换为5. 76g的SrCO3和
11.84g的BaCO3，还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体19。通过氮氧分析测量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量1.8551%，氮含量17. 8602 %。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例20进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的5. 52g的CaO换为19. 54的BaCO3,还原焙烧时间调整为6小时，得到氮化物荧光体20。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量I. 7011%，氮含量16. 3862%。通过原料投料量计算其他元素含量。实施例21进行与实施例I中相同的操作，但是将其中的25mL的无水こ醇换为25mL的水，得到氮化物荧光体21。通过氮氧分析測量所得荧光体中的氮氧含量，结果为氧含量
2.8818%，氮含量27. 7540%。通过原料投料量计算其他元素含量。比较例I根据现有技术，在氮气保护的手套箱中称取4. 89g的Ca3N2,4. 68g的Si3N4,4. IOg的AlN和O. 18g的Eu203。在研钵中进行混料30分钟。将混合好的原料放入钥坩埚中，在1700度，通以N2气，加热6小时进行焙烧，得到比较氮化物荧光体I。通过原料投料量计算
元素含量。氮化物荧光体评价对氮化物荧光体I至21，比较氮化物荧光体1，按以下方法进行评价，结果在表I中给出。Hitachi荧光光度计(F-7000)测量，其中将峰值波长得到激光粒度分析仪测量，其中将样品平均粒径D5tl和粒径分布(D5tZ(D9tl-Dltl))得到；表I
权利要求
1.ー种制备氮化物荧光体的方法，所述方法包括以下步骤 (a)原料混合步骤，其中将第一原料、第二原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、Si3N4、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第二原料、第三原料、Si3N4和助熔剂加入至分散剂中，均匀混合； (b)干燥步骤，其中将均匀混合后的原料干燥； (C)加热还原步骤，其中将干燥后的混合原料在还原性气体中加热；其中 所述第一原料为元素周期表第IA、IIA、IB或IIB族元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物； 所述第二原料为元素周期表第IIIA、IVA、VA、IVB或VB族元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者所述第二原料为Sc或Y的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物； 所述第三原料为镧系元素的氧化物、卤化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物； 加入的第一原料、第二原料、第三原料和Si3N4加入的摩尔当量比为a : b : c : d，其中 a 为 O. 5 至 O. 998，b 为 O 至 L 5，c 为 O. 002 至 O. 5，d 为 O 至 I。
2.根据权利要求I所述的方法，其中所述第一原料为Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Be、Zn、Cd或Hg的氧化物或者碳酸盐，或者它们中的两种以上的混合物；所述第二原料为C、Ge、Sn、Ti、Hf、Mo、Zr、Al、W、Bi、B、Sc、Ga、In或Y的氧化物，或者它们中的两种以上的混合物；所述第三原料为Eu、Ce、Mn、Sm、La、Pr或Tb的氧化物或氯化物，或者它们中的两种以上的混合物。
3.根据权利要求I所述的方法，其中所述助熔剂为NH4Cl、NH4F或者含有与所述第一原料中的金属元素相同的金属元素的卤化物，或者它们中的两种以上的混合物；所述助熔剂的用量占所有原料质量的O. 05%至10%。
4.根据权利要求I所述的方法，其中在所述原料混合步骤中使用的所述分散剂为水或有机溶剂中的任意一种或者它们中的两种以上的混合物，所述有机溶剂选自こ醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、こ醚、丙酮、甲こ酮、苯或甲苯中的任意ー种，或者它们中的两种以上的混合物。
5.根据权利要求I所述的方法，其中所述加热还原步骤中的所述还原性气体为CH4/NH3的混合气。
6.根据权利要求I所述的方法，其中所述加热还原步骤中的合成温度为1200°C至18000C ;所述加热还原步骤中的反应压カ为O. I至I. OMPa ;所述加热还原步骤持续时间为2小时至12小时。
7.根据权利要求I至6中的任一项所述的方法制备的氮化物荧光体，所述氮化物荧光体具有化学式I1-JIxSiy(N3^zOz) IIIw ;其中 所述化学式中的I为元素周期表第ΙΑ、IIA、IB或IIB族元素； 所述化学式中的II为元素周期表第IIIA、IVA、VA、IVB或VB族元素，或者Sc或Y ; 所述化学式中的III为镧系元素； 所述X为O至I ; 所述y为O至I ; 所述z为O. 001至I. 5 ;所述W为O. 002至O. 5。
8.根据权利要求7所述的氮化物荧光体，所述氮化物荧光体的平均粒径为4-9μ m ;所述氮化物荧光体的粒度分布为D5tZ(D9tl-Dltl) = I. 0-2. O。
9.根据权利要求7所述的氮化物荧光体，所述化学式中的I为Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Be、Zn、Cd或Hg中的ー种或者几种；所述化学式中的II为C、Ge、Sn、Ti、Hf、Mo、Zr、Al、W、Bi、B、Sc、Ga、In或Y中的ー种或者几种；所述化学式中的III为Eu、Ce、Mn、Sm、La、Pr或Tb。
10.根据权利要求7所述的氮化物荧光体，所述氮化物荧光体可以被紫外、近紫外或蓝 光LED激发，发射波长在575nm至700nm之间。
全文摘要
本发明涉及一种制备氮化物荧光体的方法，所述方法包括以下步骤(a)原料混合步骤，其中将第一原料、第二原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、Si3N4、第三原料和助熔剂，或者将第一原料、第二原料、第三原料、Si3N4和助熔剂加入至分散剂中，均匀混合；(b)干燥步骤，其中将均匀混合后的原料干燥；(c)加热还原步骤，其中将干燥后的混合原料在还原性气体中加热。本发明还涉及使用该方法制备的氮化物荧光体，所述氮化物荧光体具有化学式I1-wIIxSiy(N3-zOz)IIIw，其中x为0至1，y为0至1，z为0至1.1并且w为0.002至0.5。
文档编号C09K11/64GK102660268SQ20121014628
公开日2012年9月12日 申请日期2012年5月11日 优先权日2012年5月11日
发明者徐永华 申请人:北京晶创达科技有限公司