专利名称：颗粒生产装置的制作方法
背景技术：
本发明涉及通过化合物的反应来生产颗粒。更具体地说，本发明涉及通过在设计为生产商业用量的产品的反应室中进行化学反应来制造颗粒。
目前对粒度为1-100纳米(nm)的固体物质的需求日益增长。人们发现这些纳米级颗粒表现出不同寻常的化学、机械、电学、磁性和光学性能，这些性能不同于疏松材料和传统粉末的对应性能。这些不同寻常的性能可以应用在许多领域。
与较大的颗粒相比，纳米颗粒的一个优点是对于同样重量的物质其表面积增加。单位重量的纳米级颗粒的表面积比单位重量的传统粉末的表面积大1-2个数量级。这种表面积的增加在许多领域中是所希望的，如在涉及催化、储氢和电容器的领域中。
各种领域的发展需要多种类型的新材料。特别是多种化学粉末(powders)可用在许多不同的加工领域中。具体来说，对于涉及微小结构和高表面积材料的各种领域，对特别有利的超细或纳米级粉末的应用引起了广泛关注。对超细化学粉末的需求带来了制造这些粉体的尖端技术的发展，例如生产这些粉末的激光热解技术。
发明内容
本发明的第一个方面涉及一种颗粒生产装置(particle productionapparatus)，其包括反应室；反应物入口，该入口确定了一个穿过反应室的反应物通道，该反应物入口与反应物输送系统相连结；和光学元件，该光学元件确定了一个穿过反应室的光通道，该通道和反应物通道相交，其中穿过反应室的光通道不是单一的直线通道。
本发明的另一个方面涉及一种颗粒生产装置，其包括
反应室；反应物入口，该入口确定了一个穿过反应室的反应物通道，该反应物入口与反应物输送系统相连结；光源；和光学元件，该光学元件引导来自光源的光束穿过反应室，该光束和反应物通道相交，光学元件包括调焦元件(focusing element)和准直元件(collimating element)。
本发明的再一个方面涉及收集具有选定平均颗粒直径的纳米级颗粒的生产方法。
具体来说，该方法包括用光束使反应物流在反应室内反应，其中反应物流穿过光束的平均飞行时间(average time of flight)是通过改变光束性能而选择的以制造出选定的平均粒径。
另外，本发明涉及一种颗粒生产系统，该系统包括多个反应物入口，该入口设计为将反应物流引向一个或多个产品出口的构型；和与一个或多个产品出口相连的颗粒收集设备，将来自多个反应物入口的反应物生成的产品颗粒收集起来。
另外，本发明涉及一种生产颗粒混合物的方法，该方法包括将不同的反应物流供应到两个反应物入口；使不同的反应物流反应，产生两种产品颗粒流，每一产品颗粒流具有不同的产品颗粒组成；和将两种产品颗粒流引向一个颗粒收集器，由此收集产品颗粒的混合物。
本发明的另一方面涉及一种颗粒生产装置，其包括反应室；反应物入口，该入口产生穿过反应室的反应物流，该反应物入口与反应物输送系统相连结；光学元件，该光学元件确定了一个穿过反应室的光通道，其中该通道和反应物流在反应区相交；和通过合适的光学系统与反应室相连的分光计，测定反应物/产品流的光学性能。
一种选择反应条件的方法，能够根据该颗粒生产设备而定。该方法包括选择反应条件，以产生颗粒生产装置中分光计上的选定量度，其中，该选定的量度与反应产品的性能相关联。
本发明的另一方面涉及颗粒生产装置，其包括具有与反应物输送系统相连的反应物入口的反应室，该反应室具有多个和惰性气体(inert gas)输送系统相连的保护气出口，从而该惰性气体象薄膜一样沿反应室壁输送；和与产品出口相连的颗粒收集设备。
另外，本发明涉及颗粒生产系统，其包括具有与反应物输送设备(apparatus)相连的反应物入口的反应室，该反应物输送设备的取向使得在反应室内产生反应物流；光学元件，将其设置为引导光束沿通过反应室并与反应物流相交的光通道行进；和从反应室沿光通道延伸的锥形管，该管支撑光学元件，该管与反应室连接处的横截面积比其光学元件所在处的横截面积小。
本发明的另一方面涉及颗粒生产系统，其包括具有与反应物输送设备相连的反应物入口的反应室，反应物输送设备的取向使得在反应室内产生反应物流；和光学元件，将其设置为引导两个基本平行的光束，其中，反应物流与至少一个光束相交。
另外，本发明涉及颗粒生产系统，其包括光源；将来自光源的光束分成两个光束的光学元件；和至少两个反应室，其中一个光束引向一个反应室，另一个光束引向另一个反应室。
图1是包括优选子系统的反应系统的示意性透视图。
图2是将气态反应物输送到图2中的激光热解装置的两个反应物入口的反应物输送设备的侧视图，其中，将气态反应物输送到一个反应物入口时的变化之处如虚线所示，且插图中示出用于辅助混合的任选元件。
图3是将两种气溶胶反应物通过两个反应物入口输送到反应室内的反应物输送设备的侧视图。
图4是将气溶胶反应物输送到反应室内的反应物输送设备的另一个替代实施方案的示意性侧视图。
图5是在反应室内产生作为反应物流一部分的气溶胶的反应物输送系统的侧视图。
图6是设计为在反应室内生成并混合两种气溶胶的反应物输送系统的侧视图。
图7是伸长的反应室的示意性透视图，其中，隐藏结构用虚线绘出。
图8是在两个方向上延伸的反应室的示意性透视图，其中，隐藏结构用虚线绘出。
图9是图8的反应室沿9-9线的剖视图。
图10是圆筒形反应室的示意性透视图，其中，隐藏结构用虚线绘出。
图11是图10的反应室沿11-11线的剖视图。
图12是楔形反应室的示意性透视图，其中，隐藏结构用虚线绘出。
图13是图12的反应室沿13-13线的剖视图。
图14是有两个反应物入口的伸长的反应室的顶部俯视图。
图15是有可移动的反应物入口喷嘴的在两个方向上延伸的反应室的示意性透视图，其中，隐藏结构用虚线绘出。
图16是伸长的反应室的示意性透视图，其中，反应物流在与光束通道呈一定角度的方向上传播，且隐藏结构用虚线绘出。
图17是有与反应室壁匹配的反应物入口和出口的反应室的示意性透视图。
图18A是适应于薄膜保护气输送方式的通过反应室壁的断面剖视图。
图18B是图18A所示的反应室壁的内壁连接处的断面剖视图。
图19A是为输送薄膜保护气而采取的通过反应室壁的断面剖视图。
图19B是图19A所示的反应室壁的内壁连接处的断面剖视图。
图20是带有用于输送来自壁内惰性气体通道的惰性气体的多孔内壁的反应室壁的断面剖视图。
图21A是内壁中有用于将来自壁内惰性气体通道的惰性气体输送到反应室内的槽口的反应室壁的断面剖视图。
图21B是带有用于输送惰性气体的槽口的一部分反应室内壁的断面侧视图。
图22A是另一个替代实施方案的用于输送惰性气体的反应室的断面剖视图，其中，内壁包括通过垫片连结而形成内壁的壁段。该横截面沿着与反应室内的反应物流平行的方向穿过一部分反应室壁。
图22B是图22A所示的反应室壁的断面剖视图，剖面线沿着B-B线。
图23是伸长的反应室的示意性透视图，其中，光束通道从主反应室沿着延伸管延伸。
图24是光束通道穿过锥形管进入主反应室的断面透视图。
图25是由圆柱面透镜窗口产生的与反应物流相交的光束通道的示意性透视图。
图26是由发散球面透镜和准直光学系统引向圆柱面透镜的光束通道的示意性透视图。
图27A是由光束分离器分光并由反射镜(reflector)导向的光束通道的示意性顶视图。
图27B是在入射方向上用两个反射镜移位并反射的光束的断面剖视图；横截面穿过光束通道截取。
图28A是用伸缩式透镜改变光束厚度的光束通道的示意性侧视图。
图28B是图28A的光束通道和伸缩式透镜系统(telescopic lens system)的示意性顶视图。
图29是有两个光源的反应系统的示意性透视图。
图30是以一定角度安装的反应室的示意性透视图，这样使得在反应室和收集设备之间不需要曲面部分。反应物入口的隐藏结构用虚线表示。
图31是在一个方向上伸长并用过滤器连结在收集设备上的反应室的透视图。
图32是图31的装置沿32-32线的剖视图。
图33是和反应室相连的用于连续收集颗粒的收集设备的侧视图，其中，为了露出隐藏结构，切除了该装置的部分结构。
图34是与导向收集设备的总管相连的三个反应室的示意性侧视图。
图35是与导向收集设备的总管相连的三个反应室的示意性侧视图，其中，这三个反应室的排列方式是使一个光束可以穿过这三个反应室。
图36是有质谱仪和粒度分析仪与反应室相连以对反应物流和产品颗粒分别采样的反应室的示意性断面剖视图，其中，横截面大致穿过反应室的中心截取。采样器的一个实施方案的放大图示于插图中。
图37是与两种分光计相连的反应室的示意性透视图。
具体实施例方式
各种特征都可加入到反应系统的构造中，使反应系统适用于有效生产商业用量的化学粉末。具体来说，这些改进的特征中的一些特征涉及反应室的设计，而其余的则涉及对反应过程的控制。对生产商业用量的物质的一般要求包括较大的反应物流量和合适的收集产品/颗粒的方法。因此，有效地输送反应物和有效地移出产品是总的有效的反应过程的一部分。在生产商业用量的化学粉末时，在某些领域需要具有高度均匀性的产品颗粒，如化学机械抛光领域。在优选实施方案中，反应系统用于生产纳米级颗粒。
一般来说，反应系统包括反应物输送设备、反应室、能源、产品收集设备和控制系统。能源可以是电磁辐射源形式，包括如红外、可见光、和/或紫外光源。在Bi等人的名称为“EFFICIENT PRODUCTION OFPARTICLES BY CHEMICAL REACTION”的PCT公开申请WO 98/37961中描述了在一个方向上伸长且在其它部件中另外进行了相应改动的反应室，此处引入该申请作为参考。下面描述另一种设计为保持高的反应物流量的同时使反应室的污染保持很低的反应室。一般用保护气覆盖流经反应室的反应物流以降低反应室污染的发生率。惰性气体也可以是得到有效反应物输送结果的一部分。
收集设备可以包括与多个反应室的出口相连的总管，以能够同时收集从多个反应室出来的颗粒。可以设计不同的反应室生产不同的产品颗粒使不同的颗粒在总管内混合。与总管相连的多个反应室的排列方式是使单个光束能够穿过一个以上的反应室。
改进的反应室可用于各种反应过程，如下所述，但是在优选的实施方案中，反应系统用于进行激光热解。激光热解涉及用强光源迅速加热反应物以引发化学反应。对于激光热解，如果反应物本身不能吸收足够的光，则反应物流包括一种或多种反应物和单独的光吸收气体。反应物/产品流离开光束后将反应产品快速骤冷。部分因为激光热解过程的不平衡性，所以能够生产出高度均匀的产品颗粒。
进行激光热解时，合适的光学结构优选和反应室集成在一起，这样以使光束和所有或大部分反应物流相交。因此，优选的光学通道的结构需要依赖于反应室的结构，反之亦然。反应区大致是光束和反应物流相交的区域。
尽管在开始时的反应物流和后来形成的反应产品中可以存在有颗粒，但是，化学反应是在气态下在反应室中有效地进行的。反应物可以以气体和/或气溶胶的形式输送。气溶胶输送设备的使用可用于更多种的反应物。作为气溶胶形式输送的液体包括液体溶液、纯液体和分散体。例如，固体或液体反应物可以溶解在溶剂中作为气溶胶输送。类似地，固体可以分散在液体中作为气溶胶输送。如果用溶剂形成气溶胶，那么在反应过程中或反应之前该溶剂一般能快速蒸发。
此处所述的反应系统涉及连续流动系统。一般来说，在反应物输送系统、反应室和产品收集设备之间建立该流动系统。可以用间歇方式或连续方式收集颗粒。使用间歇方式时，反应一直进行，直到颗粒收集设备装满为止。使用连续方式时，在反应连续进行的同时可从收集设备中获取产品以生产更多的产品。
在优选实施方案中，产品颗粒是高度均匀的。因此，这些优选实施方案中的反应系统在保持产品颗粒的均匀性的同时生产商业用量的物质。另外，可以精确控制反应室内的性能以确保生产的物质比没有采用控制反应条件的改进方法时可能生产出的物质具有更高的均匀性。具体来说，所述的方法是小心控制光束的均匀性、反应温度、反应室的压力、反应物流量和光强度。
1、反应系统所述的反应系统适用于合成化学粉末。一般来说，当反应物是气态和/或气溶胶时，可以用反应系统有效地进行“气相”反应。气溶胶包括分散和夹带在气流中的颗粒和/或液滴。该反应系统特别适用于进行激光热解以生产纳米级颗粒。在激光热解装置中，吸收光的化合物(可能是一种或多种反应物本身或溶剂/分散剂)吸收光并迅速将热转移给反应物。尽管优选使用激光，但是任何强光源都可以使用。反应物迅速达到非常高的温度。如果存在溶剂，则溶剂优选能快速蒸发。激光热解装置特别适用于生产平均直径小于约1000nm、更优选是约5nm至约500nm的颗粒。
或者，该反应系统还可以是火焰生产装置如授权于Helble等人的名称为“Apparatus for Producing Nanoscale Ceramic Particles”的美国专利5447708中描述的装置的一部分，此处引入该专利作为参考。另外，该反应系统还可以是热反应室如授权于Inoue等人的名称为“Ultrafine Spherical Particles ofMetal Oxide and a Method for the Production Thereof”的美国专利4842832中描述的装置的一部分，此处引入该专利作为参考。
此处描述的反应系统是为能有效生产商业用量的颗粒而设计的。各种高产率系统的实施方案描述在1997年2月28日申请的名称为“EfficientProduction of Particles by Chemical Reaction”、申请号为08/808850的共同未决和普通转让的专利申请中，此处引入该申请作为参考。此处描述替代和补充实施方案。
一般用气相反应物进行激光热解。单用气相反应物在一定程度上限制了可方便使用的各种前驱体化合物的类型。因此，已经开发的技术是将含有反应物前驱体的气溶胶加入激光热解反应室。气溶胶雾化器可宽泛地分为利用超声波换能器(ultrasonic transducer)形成气溶胶的超声雾化器、利用电场形成气溶胶的电雾化器或者利用一种或多种流体(液体、气体或超临界流体)本身产生的能量形成气溶胶的机械雾化器。气溶胶的均匀性有助于生产更均匀的产品，如有窄粒度分布的纳米颗粒。
用于反应物系统的改进的气溶胶输送设备进一步描述在共同未决和普通转让给Gardner等人的名称为“Reactant Delivery Apparatuses”而申请号为09/188670的美国专利申请中，此处引入该申请作为参考。可以将这些气溶胶输送系统调整以用在不涉及激光热解的反应系统中。上述申请中还描述了用在平面上垂直于反应物流的方向上伸长的反应室通过各种方法对气溶胶输送系统进行调整以适应的方法。这些方法中的一些方法包括如使用伸长的喷嘴口、将气体喷嘴柱邻接气溶胶喷嘴放置、使用多个气溶胶喷嘴以及上述方法的结合。
所关心的反应系统的相关部件示意性地示于图1中。反应系统100包括反应物输送设备102、反应室104和收集设备106。为了进行优选实施方案中的激光热解，反应室104有与反应物流相交的光束通道108。光束通道108由光源110产生。用控制器112监测反应参数并辅助控制反应参数。下面描述用分光计直接监测反应的方法。
2、反应物输送设备用反应物输送设备102将气体和/或气溶胶反应物以限定的反应物流的形式输送到反应室104中。反应物流的形状一般与反应室104的结构相对应。反应物流优选充满反应室的大部分横截面积，以使反应室中没有反应物/产品流的空间很小。优选用保护气包围反应物流，这有助于限定反应物流。如果反应物流充满反应室的大部分横截面积，则只需要很少体积的保护气。下面进一步描述反应室104的优选结构。不用参照特定结构的反应室104就能描述出反应物输送设备102的一般特征。
在用激光热解法进行反应的实施方案中，反应物流包括一种或多种反应物、任选的惰性化合物和任选的吸收光的化合物。如果一种或多种反应物能够吸收足够的光，则不需要单独的吸收光的化合物。反应物流在反应物入口处进入反应室，包括任何未反应的反应物、惰性气体、产品和保护气的反应物/产品流在出口处离开反应室。
用一种或多种反应物进行激光热解。每一种反应物一般都为最终产品贡献了一个或多个原子。总的反应可以是放热反应。在传统的激光热解中，激光产生的热足以激发反应物引发反应。调整反应物流的组成使原子重组形成需要的产品。当反应物流离开反应区时使反应快速骤冷，生成高度均匀的产品。
各种实施方案的反应物输送设备102都适用于输送气相和/或气溶胶反应物及其它和反应物流一道的化合物。反应物流内的反应物和其它化合物在进入反应室之前可以混合。那样的话，反应物可以通过单个反应物入口作为化合物的混合流进行输送。
一种替代方案是在反应室内用两种或多种化合物如反应物的混合物形成反应物流。这可以通过使用带有两个反应物入口的反应物输送设备102来进行，这两个反应物入口用于输送反应物以在反应室104内形成反应物流。各个化合物流由用于在反应室内混合的入口产生。反应物入口形成用于将反应物和反应物流一道导入反应室的喷嘴的一部分。当反应物具有极高的反应性时，使用多个入口特别有利。使用多个针对强反应性反应物的入口的内容进一步描述在共同未决和普通转让给Reitz等人的名称为“ZincOxide Particles”、申请号为09/266202的美国专利申请中，此处引入该中请作为参考。类似地，一种或多种反应物可以和保护气相结合，使保护气中的一部分反应物在反应室内与其余部分的反应物流混合。
参看图2，反应物输送设备102的第一个实施方案112包括第一种反应物化合物源120。对于液体或固体反应物，可将来自载气源122的载气加入第一种反应物源120以促进反应物的输送。来自源122的载气优选是吸光剂(如，吸收红外光)或惰性气体并优选透过液体反应物化合物鼓泡或输送到固体反应物输送系统中。反应区内反应物气体的量与载气的流速大致成正比，可以将液体或固体反应物加热以提高其蒸气压。同样，可以将部分反应物输送设备102加热以防止反应物化合物积淀在输送系统的壁上。
一种替代方案是可以根据需要由吸光剂源124或惰性气体源126直接供给载气。来自第一种反应物源120的气体与来自吸光剂源124和/或惰性气体源126的气体通过在单一部分管128中的结合而混合在一起。这些气体在距反应室104足够长但可能相对较短的距离处混合以使这些气体在进入反应室104之前能够充分混合。在管128中结合的气体经由输送管130进入通道132，该通道132和通道口134(或如虚线中所示的136)是流体连通的。
第二种反应物可由第二种反应物源138供给，该第二种反应物源138可以是液体反应物输送设备、固体反应物输送设备、气瓶或其它合适的一个容器或多个容器。如果第二种反应物源138输送液体或固体反应物，则可用来自载气源122或替代源的载气加速反应物的输送。如图2所示，第二种反应物源138通过管128将第二种反应物输送到输送管130中。或者，第二种反应物源138可以将第二种反应物输送到用于使第二种反应物流经第二种反应物入口142的管140中，如图2中的虚线所示。
在替代的实施方案中，第一种和第二种反应物离开反应物入口后流经通道口136、142，在反应室内混合。如果使用两种以上的反应物，则根据需要，另加的反应物类似地可以通过单个通道入口134，通过两个通道口136、142，或通过两个以上的反应物入口输送。可以用质量流量控制器144调节图2中的反应物输送系统内的气体流量。
如上所述，反应物流可以包括一种或多种气溶胶。这些气溶胶可以在反应室104内形成，也可以在喷入反应室104之前在反应室104的外面形成。如果气溶胶是在喷入反应室104之前形成的，则气溶胶可以通过类似于用于气相反应物的那些反应物入口加入，如引向图2的通道口134的导管。
参看图3，该图示出用于输送两种气溶胶反应物的反应物输送设备102的一种替代实施方案。气溶胶发生器146、148分别将气溶胶输送到输送管150、152中。输送管150、152分别将反应物输送到两个口154、156中。可以根据各种原理运行气溶胶发生器146、148。例如，气溶胶可以通过使用超声波喷嘴、使用静电喷雾系统、使用压力流或单喷口式雾化器、使用鼓泡雾化器或使用气体雾化器而制得，在气体雾化器中，液体在很高的压力下穿过一个小孔后被撞击气流破碎成颗粒。合适的超声波喷嘴可以包括压电换能器。带有压电换能器和合适的宽带超声波发生器的超声波喷嘴可从Sono-Tek Corporation，Milton，NY商购，如型号为8700-120的超声波喷嘴。合适的气溶胶发生器进一步描述在共同未决和普通转让给Gardner等人的名称为“Reactant Delivery Apparatuses”、申请号为09/188670的美国专利申请中，此处引入该申请作为参考。
如果需要，反应物气体、惰性气体和/或吸收光的气体可以根据任一结构由气源158、160和供气管162、164供给。或者，可以取消其中一个气溶胶发生器，使反应物输送设备分别通过口154、156输送气溶胶和气相反应物。
替代性实施方案是基于对图3的实施方案的变动而由单一通道口134输送反应物。在这些实施方案中，有一个输送管，第二个气溶胶发生器可以取消或设计为将气溶胶输送到与第一个气溶胶发生器相同的一个输送管中。因此，可以用这些替代性实施方案将气溶胶反应物和气相反应物、两种气溶胶反应物或有一种或多种气溶胶的两种以上反应物通过一个通道口134输送到反应室104中。
参看图4，可以用反应物供给系统102的另一种实施方案170供给气溶胶。反应物供给系统170包括外喷嘴172和内喷嘴174。外喷嘴172有引导向外喷嘴172顶部处矩形出口178的上通道176，如图4的插图所示。矩形出口178有基于反应室大小的合适尺寸。外喷嘴172包括处于底板182中的溢流管(drain tube)180。用溢流管180从外喷嘴172中除去冷凝的气溶胶。内喷嘴174在装配件(fitting)184处固定在外喷嘴172上。
内喷嘴174是一个气体雾化器，可从Spraying Systems，Wheaton，IL商购，如型号为17310-12-1x8jj的气体雾化器。内喷嘴的直径约是0.5英寸，长度约是12.0英寸。喷嘴顶部是双口内混合雾化器186(0.055英寸的气孔和0.005英寸的液孔)。液体通过管188供给雾化器，用于加入反应室的气体通过管190供给雾化器。气体和液体的相互作用有助于形成液滴。
外喷嘴182和内喷嘴184同轴组合。外喷嘴182将内喷嘴184产生的气溶胶成形，使其具有平直矩形横截面。另外，外喷嘴182有助于得到均匀的沿横截面的气溶胶速度和均匀的沿横截面的气溶胶分布。对于不同的反应室可以将外喷嘴182重新构形。可以调节外喷嘴182相对于辐射/激光束的高度以产生可得到所需颗粒性能的雾化特征。
参看图5，反应物输送设备102的一种替代性实施方案202将气溶胶反应物直接输送到反应室104中。固定件208支撑气溶胶发生器206。固定件208连接在底板210上。用螺钉212将底板210固定在反应室104上。可以用任选的气体输送管214输送气相反应物、惰性气体和/或吸收光的气体以与来自气溶胶发生器206的气溶胶反应物混合。可以根据需要调节气体输送管214的数目，在气溶胶发生器周围对称分布四个气体输送管是优选的载气，即惰性气体和/或吸收光的气体，或第二种反应物化合物可由用于和气溶胶一起输送的载气管216输送。气体输送管214和载气管216可以由固定件208顶部的顶盖218支撑。可以用不锈钢管等通过端口(port)220将气体输送管214和载气管216连接在反应室104外面的气源上。如果反应物混合在用于产生气溶胶的液体中，则用图5所示的结构可以通过气溶胶发生器206输送多种反应物。
图6示出反应物输送设备102的另一种替代性实施方案230。在该实施方案中，气溶胶发生器234、236分别连接在固定件238、240上。固定件238、240固定在底板242上，底板242固定在反应室104上。固定件238、240成一定角度从而使得气溶胶发生器234、236产生的气溶胶在反应室104内进行混合。用载气管244、246可以将载气和/或其它反应物与气溶胶一起输送。
图2-6描述了反应物输送设备102的各种结构。对于特定的反应室104，反应物输送设备的其它实施方案可以根据本申请公开的内容进行设计，以达到需要的目的。
3、反应室反应物的一个入口或多个入口一般设计为能产生覆盖大部分反应室104的横截面的反应物流。反应室104可以有各种设计方案和特征。在一些优选实施方案中，反应室104用于生产商业用量的产品颗粒。为了有效地生产商业用量的颗粒，该装置必须以高产率、优选大于约1kg/hr的产率生产颗粒。为了达到这样的高的生产率，大的反应物流量和高收率是必需的。设计反应室104时必须考虑大的反应物流量和高的产品收率。
可以用任何合理的坚固的惰性材料制造反应室104。优选的材料包括耐腐蚀的金属如不锈钢。用于制造反应室104的其它优选材料包括陶瓷如矾土和石英，塑料如聚丙烯、聚乙烯和聚偏氟乙烯，以及玻璃如硼硅玻璃。塑料材料一般适合用于在较温和的温度下进行物质合成。当合成高温材料时，玻璃和陶瓷是特别适用的。反应室的表面优选是光滑的，这样易于清洗。可以对反应室表面进行涂层以抗腐蚀和/或使其表面更易于清洗。合适的涂层包括如聚四氟乙烯和环氧基材料。
如上所述，可以加热反应室以减少或杜绝反应物和产品(如，水)冷凝在室壁上。另外，加热反应室可以降低与索雷效应(Soret effect)相关的驱动产品颗粒向较冷的室壁移动的力。加热可以产生其它效应如室壁附近的流场中粘度低来防止冷凝。为了降低或杜绝索雷效应，可以进行经验调节以得到所需的加热度。为了避免冷凝，优选使反应物输送系统的输送通道、反应室内部和收集系统的温度约为相同的温度。
对于大流量的反应物，反应产生的热会造成反应室壁过热，这将损坏反应室。因此，可能需要对反应室壁进行绝热和/或冷却。对反应室的液体冷却可以通过将反应室浸没在循环液体浴中或将水、油或其它液体浴与一系列管道相连使之沿反应室表面或在反应室内流动来进行。在一些优选实施方案中，将反应室设计为对其进行加热和冷却以得到反应过程中不同时间时所需要的反应室壁温度和不同的反应条件。
而且，还可以利用静电斥力减少或杜绝颗粒对反应室壁的污染。反应过程可以使一些颗粒带电。在这种情况下，可以使反应室壁带有同类电荷以排斥颗粒。或者，也可以使颗粒带电。参看图1，可以用高压电极280、282给颗粒充电。电极280、282具有相反的电荷。电极280、282优选和反应室壁的形状一致，这样可以防止穿过反应室的物流变形，一般用电绝缘层将电极280、282和反应室壁分开以防止电极短路。加热负电极280可以促进电子束的发射。反应室壁和电极280、282分开，或者至少反应室的上部286可以带有和颗粒电荷相同的低电荷。例如，如果电极280、282使颗粒带有负电荷，则上部反应室壁286可以带有负电荷以排斥颗粒。用于排斥颗粒的反应室壁上的电荷应当是低电荷，这样就不会有电荷转移到颗粒上。
参看图7，反应室104一般包括主反应室300、一个反应物入口或多个反应物入口302、一个产品出口或多个产品出口304及其它任选的部件如光学元件和测量设备。在一些涉及到进行激光热解的优选实施方案中，反应室104包括由合适的光学元件所限定的光束通道306，下面对其进行进一步描述。光学元件至少包括用于导入来自光源的光线的窗口308，以及光学元件310，一般用于再定向或吸收穿过主反应室后的光束。反应室104可以包括一个或多个任选的观测/测量口312。
反应物入口302，或上述输送反应物流的具体实施方案可以置于喷嘴314的入口处。在一些优选实施方案中，可以将喷嘴314置于主反应室300内以调节入口302到光束通道306的距离。喷嘴314的开口到光束的距离优选很小，这样以使反应物在进入反应区之前没有明显机会扩散。一般还可以用惰性保护气将反应物流限制在反应室内。
类似地，出口304位于引出主反应室300的通道316的尾部，优选在相对光通道较短距离处。通道316可伸入主反应室300以缩短与光束通道306的距离。通道316引向构成收集设备106的一部分的导管318。
为了得到需要的物流，通道316的设计优选取决于离开反应区的气体流速和体积。具体来说，需要的物流是不会再循环到反应区、没有反应室壁污染并且惰性气体的消耗及过量的反应物低。物流还受到诱导通风(induced draft)的影响，诱导通风是由于系统内的压力差造成的，这种系统内的压力差被用来控制通过反应室和收集系统的物流。另外，物流还受到由于反应造成的比容变化的影响，其中加热会使比容增加而颗粒的形成会由于致密作用而使比容减小。
反应物流从反应物入口302处开始。为了产生需要的产率，反应物入口302一般覆盖合理大的面积，因为将反应物密度增加到任意大的值不是所需要的。另外，在与光束的交点处，反应物流的横截面积应当大致对应于光束的横截面积。类似地，主反应室300的形状应当使反应物流的横截面覆盖该反应室的大部分横截面。这一特点有助于确保死体积即没有物流的体积很小。反应物和产品可能集中在死体积中，这将导致反应室污染、对光的无效吸收、产率低以及对激光反应区失去控制。
一种达到高反应物流量的方法涉及到使用沿光束的传播方向伸长的主反应室300的设计。光束以通过主反应室300的直线通道传播。对于这些实施方案，优选使反应物入口302伸长以大致与伸长的主反应室300的形状相适应。估计伸长的反应物入口302的长度以使沿反应物流的长度方向上能够得到足够高的光强度。选择反应物入口302的宽度，使反应物流的宽度大致对应于光束的宽度。使用伸长的主反应室生产颗粒进一步描述在Bi等人的名称为“Efficient Production of Particles by Chemical Reaction”的公开PCT申请WO 98/37961中，此处引入该申请作为参考。
主反应室300的替代性实施方案是使用通过反应室的不是一条直线的光束通道。当反应物流吸收光束的能力强以致于有伸长的反应室时，可能特别需要的是这些实施方案，如上所述，这可能存在问题。当反应物流比光束宽时是有用的。例如，可以使用通过反应室的Z形通道，其中，用反射镜或其它光学元件使光束在主反应室300内转向。在所有这些应用中，反射镜包括全部或部分反射镜、直角反射镜和其它反射光学元件。或者，通过反应室的光通道可以涉及在反应室外被分光或由多个光源产生的多个直线通道。
图8和图9示出能达到大反应物流量的主反应室300的一个替代性实施方案320。主反应室300包括两个反射镜322和324，这两个反射镜使光束326横跨图9所示的反应室320的宽度“W”转向。因为光束在图9所示的横截面的平面上的宽度，所以，除了一部分邻近夹持光学元件308、310的壁的区域外，反射的光束326优选大致充满主反应室320的横截面。反应室的宽度比导入反应室中的入射光束的宽度大得多。
可以相应地调整光束326进入窗口308的角度和/或光束326的宽度，以基本覆盖主反应室320的横截面。用合适的材料制造反射镜322、324以反射适当类型的光辐射。对于红外光，合适的反射镜322、324包括用如硅、钼、铜和/或薄金层制造的反射镜。钼镜最耐用。反射镜可以具有圆柱形曲面或对称面，例如，圆柱面反射镜，当光束被反射回反应室时，该圆柱面反射镜将光束的厚度沿反应物流聚焦。或者，可以用非常长的焦距对入射光束聚焦。可以对反射镜进行冷却以提高其耐用性。也可以将反射镜置于窗口后面以使反应室内的污染物接触不到反射镜。对反射镜的污染一般会损坏反射镜。
加宽的反应物入口328向着主反应室320开口。反应物入口328的宽度可以扩展到基本和主反应室320的宽度一样大，尽管可以使用较小宽度的反应物入口328达到所需的反应物流量和对光的吸收。反应物入口328的长度一般大致对应于光束的覆盖范围。而且，反应物入口328和/或主反应室320的长度还应当能够产生所需的反应物流量，其中，所需的反应物流量能够产生所需的生产率和收率。
图8中所示的反应物入口328一般是矩形，尽管其它形状如圆形、椭圆形等也可使用。描述的形状指的是一般反应物入口的形状，虽然在不改变一般形状的情况下其边角处可能涉及轻微的不规则、曲面或振荡问题。类似地，反射镜的形状可以与反应物入口的一般形状相匹配。例如，图10和图11中示意性地示出主反应室340，其中主反应室340有加宽的椭圆形，特别是圆形反应物入口342和相应的椭圆形出口344和曲面反射镜346、348。反射镜346、348引导光束350覆盖圆形主反应室340的大部分横截面。反射镜346、348可以在沿反应物流的方向上弯曲，以在当光束被反射回反应室时，反射镜将光束的厚度沿反应物流聚焦。可以使用另外的或有不同取向的光束以得到一条或多条光束的替代性覆盖。
图12和图13示出了能够得到大反应物流量的主反应室300的另一个替代性实施方案360。主反应室360是扇形，有两个直的室壁和一个与这两个直的部分相连的曲面部分。可移动的反射镜362引导通过窗口366导入的光束364。在图13的剖视图中，虚线表示反射镜和相应的光束364的相对扫描。主反应室360包括适当成形的反应物入口368和反应物出口370。曲壁可以包括曲面反射镜以将光线反射回反应室，或者可以使用光吸收器作为束流收集器(beam dump)。优选的反射镜包括用薄金层制造的镜子。优选对光吸收器进行冷却以防止其损坏，其中，可以用水浴等进行冷却。
在操作时，反射镜优选以较快的速度在其范围内移动或旋转。具体来说，在反应物经过反应区的时间内，反射镜应当相对快速地扫描。反射镜的适当快速运动可以用螺线圈、连接在反射镜固定件上的压电换能器或带有凸轮的旋转马达进行。能够选择扫描角(根据反应室设计)和扫描频率以得到所需的激光束在反应室内的覆盖范围。为了得到更好的反应室的覆盖范围，优选使用高扫描频率。前面描述了合适的反射镜材料。一般来说，对于高强度光，反射镜应当被冷却。窗口308提供的光束以合适的角度撞击反射镜，以在所需的范围内反射光线。
使用任一可能的有高反应物流量和伸长的反应室的实施方案时，可以使用多个反应物喷嘴，以所需的反应物流量提供所需的反应物。例如，图12中的虚线表示的三个反应物喷嘴374导向三个反应物入口368。或者，可以使用两个、四个或更多个喷嘴。反应物入口368全部覆盖所需的反应室360的横截面。
不同的反应物可以进入图12的反应室的一个或多个喷嘴374。如果入口368设计为进行很少的将来自不同入口的反应物混合的话，可以利用两种或三种反应生产不同的产品。通过在来自不同入口的物流之间施加保护气可以减少或消除混合。可以在收集系统内将反应产品合并以形成所需的混合物。类似地，图14示出用于图7中伸长的反应室的两入口结构。第一个入口376的位置紧邻第二个入口378。
为了利用伸长的反应室产生高反应物流量，反应物入口可以使用转轴。因此，有反应物入口的反应物喷嘴能够移动以使反应物充满反应室的选定部分。用更小的反应物入口可以得到更高的反应物速度，并且没有必要将反应物输送设备的其它部分中的压力升高到相应的更高值。例如，图15中的旋转喷嘴(pivoting nozzle)已经作了调整，使其适用于图8所示的反应室。反应物入口384位于旋转反应物喷嘴382的尾部。旋转喷嘴382绕轴386旋转。类似地，可以对旋转喷嘴进行调整，使其适用于在一个或两个方向上伸长的其它形状的反应室。
反应物流穿过光束的飞行时间能影响通过激光热解形成的产品颗粒的性能。通过改变经过反应室的流速可以改变飞行时间。或者，可以通过改变光束厚度来改变飞行时间，下面将对其进行进一步描述。还可以通过改变反应物流与光束传播方向所成的角度来延长反应物通过光束的飞行时间。
参看图16，斜光束390穿过偏移窗口392而进入主反应室300，撞击偏移光学元件394。飞行时间大致延长了1/cosθ，只要θ不接近π/2。在光束方向基本沿着反应物通道方向的限定情况下，飞行时间达到限定值，该限定值由光束和反应物流相互离开之前二者重叠的通道长度确定。为了得到光束和反应物流之间所需的角度，可以使反应室、光束或二者都相互倾斜。
虽然反应物入口302可以与伸入主反应室300的反应物喷嘴相连，但是可以将喷嘴取消，使反应物入口和相应的主反应室300的壁齐平。类似地，如图17所示，反应物入口400可以横跨主反应室300的全部底面，而反应物入口400与反应物输送系统102在法兰406处相连。反应物入口400和出口402位于管状主反应室404的两端。出口402与收集设备106在法兰410处相连。尽管图17中所示的主反应室404的横截面是圆形，但是，主反应室404的横截面可以根据需要采用其它形状如矩形、正方形和椭圆形。可以根据主反应室404的形状选择光学通道。
因为主反应室没有必要和喷嘴相匹配，所以主反应室404的优点是易于构造。这一实施方案中的支撑反应区的反应室300的边线在一定程度上是任意的。尽管在某点处，收集系统和反应物输送系统有一些功能部件明确限定反应物输送系统和收集系统与反应室的边线不能是任意可能的边线。
4、污染的防止在任一实施方案中，反应物和产品颗粒都能污染反应室壁和光学元件。而且，反应室内的污染物还能污染后面的产品，使后面的产品缺乏所需的均匀度。参看图7，为了降低从反应物入口302至出口304流动的反应物/产品流中的反应物和产品的扩散，反应室104优选包括保护气供应系统。在一些优选的实施方案中，保护气在反应室104内的反应物流周围形成覆盖层。保护气优选是惰性气体，尽管反应物如氧气能够和惰性气体包含在一起，从而使得一部分反应物可以与反应物流的其余部分进行混合。合适的惰性气体可取决于在反应室104内进行的具体反应。合适的惰性气体一般包括如氩气、氦气和氮气。
在图7中，保护气入口440位于喷嘴314和主反应室300的壁之间。保护气以这种方法输送到反应物流的所有侧面上。保护气通道442将保护气供入保护气入口440。保护气通道442和保护气源相连，其中保护气源可以是加压气瓶、液化气源等。可以根据需要使用具有各种替代性结构的保护气入口。例如，图14示出一种用于两入口的伸长的反应室的保护气入口444的结构。保护气在反应物入口376、378之间导入，这样可以进行各自独立的反应。如果通过每一个入口进行等价的反应，则也可以在反应物入口376、378之间不导入保护气。另外，可以将保护气入口设计为适用于如图8-13和图17所示的不同形状的主反应室300和相应的入口302。
在一些替代性实施方案中，保护气通过反应室壁上的小孔或开口输送。优选，使保护气的体积很低以节约成本。例如，可以将用于冷却涡轮燃烧机壁的方法如薄膜冷却技术加以调节，使其用于输送保护气。其原理是沿反应室壁输送保护气薄膜。
参看图18A和18B，图18A和18B示出第一个用于输送薄膜保护气的方法。反应室壁包括外壁412。反应室内壁包括两个或多个重叠部分，包括第一部分414和第二部分416，这些重叠部分在反应室的周围延伸，形成反应室的内壁。第一部分414在反应室周围的直径比第二部分416的直径小，这样能使它们如图18和图19所示那样重叠。输送通道418位于外壁412和内壁414、416之间。输送通道418与惰性保护气源连接。内壁416包括连接在法兰422上的弯头420，其中法兰422用焊接法或其它方法固定在内壁414上。内壁414、416之间的重叠区域形成通道424，该通道424沿内壁416导入薄膜保护气。保护气通过开孔426流入通道424。
图19A和图19B示出薄膜系统的一个替代性实施方案。在该实施方案中，开孔430沿弯头420布置，使保护气冲击内壁414以在通道424内分配气流，这样使气流在其沿内壁416离开通道424时或多或少更均匀一些。虽然图18A和图19A所示的气流箭头表示输送通道418内总的气流方向是从左至右，但是，输送通道418内的气流方向可以是相反的从右至左的方向。输送通道418内的压力高于反应室内的压力以使惰性气体流入通道424。如果如下所述使用多个薄膜输送通道424，如果保护气入口位于两个系列开孔426或430之间，则对于不同系列的通道424组合，输送通道418内的气流箭头可以有不同的相对方向。
在图18-19中，只示出了沿反应室周围延伸的通道424的一个薄膜。如果需要有效地输送保护气，则可以沿反应室内的气流方向用内壁的附加部分形成另外的导向通道的薄膜。这一系列的通道424，每一个都围绕反应室的周围延伸，优选沿反应室的长度重复达到收集器。在一些优选实施方案中，来自反应室的气流沿反应室的内壁被导向收集器，从而形成导向收集系统的出口的一部分，而不是用一个专门的通道316使来自反应室的气流流入导管318，如图7所示。如果反应室的内壁与导管318光滑连接，则这一系列通道424可继续伸入导管318一直到达收集器的处理部件。
在另一个替代性实施方案中，如图20所示，沿反应物流方向的反应室壁包括内壁702和外壁704之间的惰性气体通道700。内壁702的全部或部分是多孔金属，这样以使惰性气体可透入反应室内部。因此，惰性气体薄膜沿反应室壁形成多孔金属的衬里(line)。
在一个类似的实施方案中，如图21A和图21B所示，反应室壁包括内壁712和外壁714之间的惰性气体通道710。内壁712是由冲压金属制成，沿内壁712上有气窗(louver)716，这些气窗形成穿过内壁712的开孔。通道710内流动的一些惰性气体通过气窗716沿内壁712流入反应室。可以对该方法进行其它变动以沿反应室的内壁输送薄膜保护气。
图22A和图22B示出另一个替代性实施方案。外壁732和内壁734形成保护气输送导管730。内壁734由一系列壁段736形成。每一个壁段736沿反应室的周边延伸。壁段通过垫片(spacer)738固定在相邻的壁段上形成内壁。壁段736之间形成保护气输送通道740。选择壁段736和垫片738的大小以形成所需大小的通道740。
虽然图7所示的窗口308和光学元件310是沿主反应室300的壁设置的，但是，在一些优选实施方案中，窗口308和光学元件310可以远离主反应室300的壁设置。参看图23，管436、438中分别放置远离主反应室300的窗口308和光学元件310。窗口308和光学元件310分别置于靠近远离反应物流的管436、438的端部。
管436、438优选相对长而窄，以防止大量偏移的反应物气体或产品颗粒流到管436、438的端部。管436、438的内径优选不大于辐射光束直径的约两倍。一般来说，管的合适长度取决于管的直径。管436、438从主反应室300向外延伸的距离优选是其直径的1-100倍，更优选是其直径的1-20倍。管436、438的所需长度受光束焦点(focus)影响。管438的尺寸与管436的尺寸可以相同也可以不同，这取决于光束焦点及其它设计方面的考虑。一般来说，管436、438可以用与主反应室300相同的一种或多种材料制成。为了降低来自反应室300的污染，管436、438优选包括惰性气体入口440用于吹扫管436和438。
一种替代性的实施方案是特别是如果光学元件310是束流收集器时，可以不使用管438而使光学元件310与反应室壁齐平。束流收集器设计为吸收来自辐射的能量。因此，束流收集器对反应室300内的反应物或产品所造成的污染不敏感。在另一个替代性实施方案中，窗口308和光学元件310都置于反应器的壁上，离反应器的壁不远或就没有距离。在这样的结构中，应当用足够多的保护气防止窗口308和/或光学元件310受到污染。
如图24所示，使用锥形管442可能是有利的。使用这样的结构时，管442和反应室300之间的孔比窗口308小。对于给定的入口440内的惰性气体压力，管442的锥度可以使管442向主反应室300的开孔处的惰性气体的流速更高。如果要将穿过管导入反应室的光束聚焦，这种形状的管可用于改变光束的直径。光学元件310可以安装在相应的锥形管上，也可以不安装在相应的锥形管上，这取决于光束焦点的性质、光学元件的性质及其它设计方面的考虑。
窗口308和光学元件310可以安装在主反应室300上或分别安装在管436、438上，用真空O环密封或直接将透镜熔合在不锈钢法兰里面。或者，可以将辐射源设置在管件436内。
5、光学系统和光束的控制虽然反应室104与环境大气是隔绝的，但是窗口308可以使光束进入反应室104。窗口308可以是传送大量所需频率范围内的入射辐射光线的平面窗口。窗口308也可以是将透射光聚焦的透镜。窗口308还可以是光源部件，如部分反射的输出耦合器或激光镜。
参看图25，在某些优选实施方案中，窗口308是圆柱面透镜450，圆柱面透镜450将光束452的厚度大致聚焦在主反应室300的中心处，而不改变光束452的宽度。光束452的宽度“b”的方向垂直于反应物流454的传播方向。使用圆柱面透镜的缺点是反应物流穿过光束452的飞行时间在不同点处一般是不同的，这是因为在不同点处沿光束452的厚度是不同的。通过改变景深和引入球面像差可以减小由于圆柱面透镜聚焦所造成的厚度的不同。但是，圆柱面透镜可以在反应区内产生窄光束。窗口308也可以是平面状，即是平面的窗口，圆柱面透镜可以置于光源和反应区之间的另一点上，其中光束和反应物流在反应区相交。
在如图26所示的一个替代性实施方案中，光束到达圆柱面透镜458之前先用球面透镜454发散再用准直光学系统456准直。光束的发散和准直产生了更宽的宽度“w”，从而提供了更宽的反应室和具有相应更大反应物流量的一个入口或多个反应物入口。
提供更宽反应室/反应物入口的一个替代性方法涉及到分束器的使用。参看图27A，分束器460将入射光束分成两部分。根据需要，用反射镜462引导第二个光束。一般使第二个光束和传送的第一个光束平行，以产生更宽的通过反应室的有效光束。也可以将第二个光束导向第二个反应室。可以根据需要沿这两个光束中的一个或两个设置聚焦光学系统。
使用分束器的一个替代性方法是使用两个反射镜464、466以相反的方向平行于入射光束进行反射，但是，反射光束与入射光束稍微有一些距离。例如，第一个反射镜464可以与入射光束呈45度放置，而第二个反射镜466与第一个反射镜呈90度放置。反射镜464、466可以是或不是能聚焦光束的曲面反射镜。例如，反射镜466可以是能将光束厚度聚焦在反应室中心处的柱面镜。因此，反射的光束能有效地拓宽反应区。其它光学元件可以和这两个反射镜包括在一起。反射的光束可以导向束流收集器或其它光学系统以将光束再取向。使用分束器或偏移的反射光束时，两个大致平行的光束可以重叠，也可以不重叠。
在一个替代性优选实施方案中，用准直光学系统收缩(或发散)光束厚度。例如，如图28A和图28B所示，合适的准直光学系统包括伸缩式光学系统。在图28A和图28B中，用两个圆柱面透镜470、472使光束474沿反应物流476的传播方向变窄。圆柱面透镜470是凸圆柱面透镜(聚焦)。圆柱面透镜472是凹圆柱面透镜(散焦)，其与圆柱面透镜470的距离小于圆柱面透镜470的一个焦距。可以用标准光学原理根据反应区需要的光束474的厚度确定圆柱面透镜470、472的焦距和圆柱面透镜470、472之间的距离。
可以用附加的透镜来控制图28A和图28B中实施方案的像差、光束的衍射基扩散、聚焦、及光束的其它光学性能。参看图7，透镜470、472中的一个可作为窗口308，尽管一般使尽可能多的光学元件置于反应室104的外面以减少对光学元件的污染，但是，透镜470、472都可以置于反应室104的里面或外面，窗口308可以是平面非聚焦窗口。
可以用图28A和图28B中的光学结构得到更均匀的横穿反应区的光束。具体来说，反应区内沿反应物流方向上的光束优选的最大厚度不超过最小厚度的约十倍，更优选不超过约五倍，进一步优选不超过约两倍。因为用如图28A和图28B中所示的伸缩式光学系统时反应物通过光束的飞行时间一般更均匀，所以产品颗粒相应地具有更均匀的性能。具体来说，使用伸缩式光学系统调节光束可以产生更窄的粒度分布，粒度分布取决于精确的反应条件。因此，可以用图28A和图28B中的光学结构得到极度均匀的产品颗粒，其均匀度比通常用激光热解生产的高均匀度颗粒的均匀度还要高。另外，可以选择或调节光学元件470、472以生产所需的平均粒度。
在图7和图23所示的反应室结构中，光学元件310可以例如是窗口、反射镜和束流收集器。如果光学元件310是束流收集器，则撞击束流收集器的光束被吸收。束流收集器优选能测量光束强度，即，束流收集器优选可作为光功率计。可以用光度表测量的光束强度值监测反应参数。如果光学元件310是窗口，光束在光学元件310处离开主反应室300。
如果光学元件310是反射镜，则光束被反射回反应室104。对于图7所示的伸长的主反应室而言，反射镜可以将光束直接反射回入射方向以使光束交叠。这种反射回的光束有助于补偿由于反应所造成的光束损耗。因为反应物流的吸收所造成的总损耗很低，所以光吸收是线形的，因为反射光束本身在向着窗口308的入口发射时会有损耗，所以光束交叠可以使通过反应区的光束具有恒定的光能量密度。吸收性较高时，光能量密度一般不是恒定的，但是，当光学元件是反射镜时的光能量密度比不使光束交叠得到的光能量密度均匀。可以用部分反射性的镜子将光束导入反应室，使一部分入射光束导向功率计，用于监测和调节入射光束的稳定性。
如果光源是激光器，只要光束没有很大的扩散，则将光束直接沿入射方向反射回去应当不会损坏激光光学系统。如果反射光束有很大的能量并且光束扩散很大时，应当注意避免使激光器损坏。也可以使反射镜以小角度反射光束，使光束不会直接反射回激光器。优选用曲面镜作为反射镜，以将反射光束聚焦到反应区的中心和中心附近。反射镜可以在可供选择的方向上引导光束，这对于某些形状的反应室104是优选的。
或者，光学元件310也能够是可以或不可以将光束聚焦的窗口。如果光学元件310是窗口，则光学元件310可以将光束导向束流收集器/光度表、导向第二个反应室或导向第二个光源。可以使用附加的中间光学系统。用一个光束使用多个反应室在Bi等人的名称为“Efficient Production ofParticles by Chemical Reaction”的公开PCT申请WO 98/37961中得到了进一步讨论，此处引入该申请作为参考。
如上所述，光学元件310可以是如图29所示的指向第二个光源480的窗口。光源110、480发出的光束优选相互成一直线。如果光源110、480是激光器，假定光束没有很大扩散时，如果两个光束共线排列，激光光学系统应当不会受到损坏。如果光源110、480的频率和强度大致相等，使用两个光源110、480可以在反应区内产生更均匀的光强度。可以在光源110和光源480之间设置多个反应室。光源110和480也可以在水平或垂直方向上放置。
光源110、480可以是激光器或常规光源。类似地，光源110、480可以是单色光或多色光。光源110、480可以在从红外频率至紫外频率的光谱范围内的任一部分上产生光。在该频率范围内，光是可以用常规光学元件如反射镜和透镜处理的光辐射。用作光源110、480的优选实施方案包括红外激光器如CO2激光器和YAG激光器，以及紫外激光器如激发物激光器和将一种或多种反应物光解的泵压染料激光器。使用紫外光时，使光束进入或离开反应室的窗口可以由石英制成。可以用具有经适当选择的频率的紫外光激发可以是或不是热解性质的各种反应。例如，可以用紫外光使分子氧形成氧基。氧基是强氧化剂。另外，紫外光可以激发有机化合物的聚合反应。
6、收集系统参看图1，收集系统106优选位于反应系统100的顶部以收集纳米颗粒，这是因为纳米颗粒通常漂浮在反应物/产品流中。或者，可以使收集系统106和反应物输送系统102倒置，从反应系统100的底部收集产品，从顶部输送反应物，这种流动有助于补偿可能漂浮起来的颗粒。类似地，全部装置可以旋转约90度，使反应物流水平喷射。水平取向有助于产生非常高的生产量(throughput)。
另外，如图7所示，希望反应室的方向与垂直排列方向有一定角度。在一个优选实施方案中，如图30所示，反应室480呈一定的角度放置。反应室480与反应物输送设备482和颗粒收集设备484相连。因为反应室480以一定的角度放置，所以在反应室480和颗粒收集器484之间不需要弯曲通道。不用弯曲通道可以改进穿过该系统的流动性能。
反应系统100可以设计为间歇方式或连续方式操作。以间歇方式操作时，为了获取产品颗粒必须使反应停止或中断。以连续方式操作时，可以在连续生产和收集颗粒的同时获取产品颗粒。例如，可以通过将物流从第一个间歇型收集器转向到第二个间歇型收集器从而在用第二个间歇型收集器收集产品颗粒的同时替换下第一个间歇型收集器，以此方式实现对颗粒的连续收集。可以用各种结构的收集系统进行间歇或连续操作。
对于间歇式操作，收集系统的一种便利结构包括在物流中设置一个过滤器用于捕获大量的产品颗粒。图31和图32示出带有伸长的反应室和间歇收集系统的收集系统500的一个实施方案。反应室500的出口在其顶部通向弯曲通道502。优选的收集系统包括弯曲通道，特别是当收集系统安装在反应室的顶部而使颗粒不能直接在反应室上部收集时。
在图31和图32所示的实施方案中，筒式过滤器506位于反应室500和排气管504之间的物流通道中。筒式过滤器506安装在密封件508处。顶盖510位于筒式过滤器506的端部。排气管504一般连接在泵或类似物上以使反应室500内的压力保持为所需要的压力。用基本如图31和图32所示的反应室和收集系统对氧化锰的收集描述在共同未决和普通转让给Kumar等人的名称为“Metal Oxide Particles”、申请号为09/188770的美国专利申请中，此处引入该申请作为参考。
图33示出用于连续收集颗粒的收集设备520。收集设备520包括储槽522和多个过滤器524。过滤器524阻挡从入口526至排气管528的流动通道。排气管528一般连接在泵或类似物上以使储槽522内的压力保持为所需值。反应室530连接在与入口526相连的通道532上。气浪或机械振动传递到过滤器524上使颗粒抖落。抖落的颗粒通过阀534下落，收集在容器536中。当容器536中充满颗粒时，关闭阀534，替换或腾空容器536。第二个反应室540可利用通道542连接在收集设备520上。图33所示的改进的收集设备进一步描述在共同未决和普通转让给Gardner等人的名称为“Particle Collection Apparatus and Associated Methods”、申请号为09/107729的美国专利申请中，此处引入该申请作为参考。
为了生产不同的产品颗粒，可以如图34所示将多个反应室550并联。反应室的数目可以根据需要是两个、三个、四个或更多。不同反应室550内生产的颗粒在组成和/或颗粒性质如粒度上可以根据需要相同或不同。对于某些领域，可能需要收集多种颗粒的混合物，其中，收集的每一种颗粒都是高度均匀的。这些反应室都有弯曲通道552，这些通道552将颗粒供给总管554。总管554通向颗粒收集系统556。不同的颗粒在总管554中混合，然后在收集系统556中进一步混合，使颗粒混合物收集在容器558中。
如上所述，光束可顺序通过一系列反应室。每一个反应室的产品可单独收集使用。在图35所示的实施方案中，多个反应室570的排列方式是使一个光束通道572穿过多个反应室570。这些反应室可以在一个直线上，也可以是可供选择的关系，使用合适的光学系统将光束从一个反应室导向另一个反应室。如果可以得到足够高的光强度，则可以根据需要选择反应室数目。如果下一个反应需要的光强度比沿光束放置的前一个反应室内的反应所需要的光强度低，则这个实施方案特别有用。因此，光束572通过一个反应室570减弱后再通过另一个反应室570可以有效利用光束572。反应室570通向总管574，总管574用于混合产品颗粒并用于将颗粒导入颗粒收集器576。产品颗粒混合物收集在容器578中。光束572可以终止于束流收集器580。
7、对反应系统的控制参看图1，控制器112优选包括计算机处理器。计算机处理器优选并入个人计算机，尽管还可以使用各种工作站、大型计算机或常规设计的专用处理机。计算机处理器可以使用Windows、MacIntosh、UNIX或其它合适的操作系统。计算机可以运行为操作特定系统而正确编程的商业控制系统软件。合适的控制软件包括LABVIEW。控制器112优选通过合适的平行或系列接口590连接到反应物输送系统102、反应室104、收集设备106和/或激光器110上。
至于对反应系统的控制，可以控制各种系统参数以得到非常均匀一致的反应条件。在形成商业用量的颗粒的过程中，反应系统的运行可以延长一段时间，在该延长时间段内存在有反应参数改变的另外的可能性。因此，可以用开发的改进方法控制反应条件以在延长的生产运行中保持产品的均匀性。
另外，通过进一步改进反应条件的均匀性，有可能形成更加高度均匀的产品颗粒。如上所述，一种得到更加高度均匀颗粒的方法涉及使用能在反应室内产生具有穿过反应区的厚度更加均匀的激光束通道的光学系统。因此，可以使用改进的控制方法保持延长时间段内反应条件的均匀性，以及改进反应室内反应条件的均匀性可以产生比以前更均匀的产品。第二个目的是运用有关反应的信息，帮助选择合适的反应条件，生产所需的产品颗粒。
各种反应参数都会影响激光热解反应室内产生的产品颗粒的性能。可以用从反应室导向泵的阀改变反应室的压力。一般来说，不管反应压力的需要值是多大，都必须使用泵或风扇，因为必须保持物料通过反应室的流量，尽管反应物和保护气的背压在原则上能够使其保持所需要的流量。
一般用测压计测量反应室内的压力。例如，可以用压力计作为测压计。压力计对压力产生精确的线性响应。在一些优选实施方案中，测压计连接在控制器112上。可以用控制器112监测反应室104内的压力，并用收集系统的反馈回路使反应室104内的压力保持在规定的范围内。反馈回路的运行取决于收集系统的结构设计，还可能涉及如阀的调节、泵速和/或过滤器的脉冲速率。
参看图1，收集系统106一般包括泵590和导向泵的阀592。控制器112可以用反应室压力调节作为反馈回路一部分的阀的开孔或泵速。合适的用于和控制器112接口的自动阀可从Edwards Vacuum Products，Wilmington，MA商购。如果使用手动阀，控制器112会通知操作人员正确调节手动阀。
类似地，控制器112能够调节收集设备106内的其它参数。例如，如果收集设备106包括多个收集口，当穿过一个收集口的过滤器或其它收集容器中充满产品而不能使其保持压力时，控制器112可以在两个收集口之间切换。使用图33所示的收集设备时，也可以改变脉冲过滤器的脉冲参数以改进反应室内压力的一致性。还可以监测横穿过滤器的压力差。类似地，控制器112可以根据需要调节收集设备的其它参数。
除了使反应室压力保持为所需值外，还希望使反应物的相对量保持恒定。虽然在原则上可以测量每一种反应物的流量，但是很难得到极精确的质量流量读数，特别是使用气溶胶反应物的情况下。或者，可以取出一小部分反应物流用于测定。参看图36，反应物入口600将反应物流导入反应室602。一个小采样器，勺或管604将一小部分反应物流导入质谱仪608，如四极子质谱仪。测定反应物的质量以确定反应物在反应物流中的流量。可以将质谱仪的测量值用在反馈回路中，用控制器112或其它处理器调节反应物的流量。供入质谱仪的供给装置优选包括过滤器以除去反应物流中的所有颗粒。对于气溶胶反应物，可以通过导向反应物流的窗口而通过光学法测定液滴大小。可以在反馈回路中调节雾化器参数如压力、流量等以保持反应物流中所需要的液滴大小。
类似地，反应室602可以包括颗粒采样器610以将一小部分产品颗粒引出反应室602。颗粒采样器610位于反应区612的下游。采样器610与粒度分析仪614相连。合适的粒度分析仪包括如基于动力光散射的购自Honeywell的Microtrac UPA仪器和基于光子关联能谱法的购自Malvern的ZetaSizer系列的仪器。采样颗粒沉积到液体中用于利用这些分析仪进行粒度分析。粒度分析仪614还可以与控制器112或单独的处理器相连，使得关于粒度的信息可以用于控制反应条件。
可以直接监测反应区内的条件以确保反应区内的热量及其它形式的能量保持相对恒定。为了监测反应区内的热量及其它形式的能量和化学物质的性能，可以用分光计优选分光光度计监测反应区的电磁辐射。分光光度计是在多个频率、一般是许多频率、优选10个以上频率测定辐射强度的仪器。参看图37，光监测器620安装在伸长的反应室622上。对于使用红外光源的一些优选实施方案，光监测器620是红外监测器。红外监测器可以包括只允许红外光通过的过滤器和只对红外光敏感的光检测器。或者，红外监测器也可以包括光栅或棱镜以传播红外光用于频率相关测量(frequencydependent measurement)。可以用频率相关测量值估价反应区内的热吸收。也可以在假定反应物流量及其它反应条件恒定的情况下用光度表的测量值调节激光强度。也可以基于压力和/或反应物流速的测量值调节激光强度。
可以通过改变激光强度、惰性化合物如氩气的浓度或激光吸收物质的浓度调节反应区内的热量。具体来说，可以利用光强度测量值的波动调节光源强度。例如，如果红外光测量值下降，则可以提高红外光强度，使红外光强度恢复到正常值，反之亦然。这种方法作为全部监测程序的一部分时特别有用，这样就可以将光强度的波动归因于光的波动，而不是反应物流量的变化。可以用与光源110接口的控制器112对光强度进行调节。
虽然激光热解能够生产高度均匀的产品颗粒，但是和本文所述的包括对总压力、反应物流量和光源强度的调节这些特征相结合时，产品颗粒的均匀度可以进一步提高。这种对反应参数的调节对于生产商业用量的颗粒特别重要，所以在生产运行过程中产品性能不会随时间的推移发生大的变化。另外，对于某些领域，颗粒的均匀度可能使关键的。因此，能够将产品颗粒的均匀度提高到更高标准的方法具有重要的商业价值。
产品颗粒的性质取决于反应条件。某些物质具有变化极大和复杂的相图，其涉及几种不同的氧化状态和各种晶体结构。另外，颗粒的物理性质也可以变化。将反应条件和产品颗粒的性能进行关联是一件辛苦的工作。所有能够加速这一过程的方法都是极有价值的。
一种有效的将反应条件和产品颗粒的性能进行关联的方法是利用安装在反应室622上的红外、可见光和/或紫外分光计624、优选是分光光度计。分光计624可以设计为测定来自反应区的光，其中，光束和反应物流在反应区相交，或测定来自就在反应区外面区域的光，其中，反应产品在其骤冷过程中发射光。在这两种情况下，都可将发射光的光谱特征与产品颗粒的性能相关联。来自反应区的发射光、产品颗粒和/或活性反应组分都预示反应的发生和产品的形成。或者，也可以用分光计在反应区或反应区前面或后面测量反应物流产生的光吸收或喇曼散射。利用发射光、光吸收和/或散射频率，可以用一种系统方法绘出作为反应参数的函数的相图。
然后，可以利用光学性能如发射光、光吸收和/或喇曼散射所产生的光谱特征与产品性能的关联性调节具体反应室内的反应条件。相关的反应条件包括如反应室压力、反应物流速、反应物流的组成和光强度。特别是可以用某些分光光学性能的观测值预测产品颗粒的性能，而不用立即进行复杂的颗粒测定如X射线衍射和电子显微测定。
在按比例放大的生产中，光谱性质与颗粒性能的关联特别有用。这种按比例放大可以发生在在按比例放大的过程中反应物流量大幅度增加的特定装置上或特别设计为高生产率的不同装置上。分光测定可以产生关于反应条件和颗粒生产的信息，这些信息基本与反应室的设计无关，因此，可以更快地调节合适的反应室参数以生产所需的产品颗粒。
上述实施方案是为了说明而不是用于限定。其它实施方案在本发明的权利要求书的保护范围内。尽管已经参照优选实施方案对本发明进行了说明，但是本领域普通技术人员将认识到在不背离本发明的精神和保护范围的情况下可以对其形式及详细方面作一些改变。
权利要求
1.颗粒生产装置，其包括反应室；反应物入口，该入口确定了穿过反应室的反应物通道，该反应物入口与反应物输送系统相连结；和光学元件，该光学元件确定了一个穿过反应室的光通道，该光通道和反应物通道相交，其中穿过反应室的光通道不是单一的直线通道。
2.根据权利要求1所述的颗粒生产装置，其中，反应物入口一般是矩形，反应室的宽度远大于沿光通道引导入的入射光束的宽度。
3.根据权利要求1所述的颗粒生产装置，其中，反应物入口一般是椭圆形。
4.根据权利要求1所述的颗粒生产系统，其中，光学元件包括反射镜。
5.根据权利要求1所述的颗粒生产系统，其中，光学元件包括一般互相面对的两个反射镜。
6.根据权利要求5所述的颗粒生产系统，其中，反射镜是平面镜。
7.根据权利要求5所述的颗粒生产系统，其中，至少一个反射镜是曲面的。
8.根据权利要求1所述的颗粒生产系统，其中，反应物入口是可移动的，以使反应物被引导入反应室的不同部分。
9.颗粒生产装置，其包括反应室；反应物入口，该入口确定了穿过反应室的反应物通道，该反应物入口与反应物输送系统相连结；光源；和光学元件，该光学元件引导来自光源的光束穿过反应室，该光束和反应物通道相交，其中光学元件包括调焦元件和准直元件。
10.根据权利要求9所述的颗粒生产装置，其中，调焦元件包括散焦球面透镜。
11.根据权利要求9所述的颗粒生产装置，其中，准直光学系统包括伸缩式光学系统。
12.根据权利要求9所述的颗粒生产装置，其中，调焦元件包括圆柱面透镜。
13.根据权利要求9所述的颗粒生产装置，其中，光源是激光器。
14.根据权利要求9所述的颗粒生产装置，其中，沿反应区任一点处的光束沿反应物流动通道的最大厚度小于最小厚度的约十倍。
15.收集具有选定平均粒径的纳米级颗粒的生产方法，该方法包括用光束使反应物流在反应室内反应，其中反应物流穿过光束的平均飞行时间是通过改变光束性能而选择的，以产生选定的平均粒径。
16.根据权利要求15所述的方法，其中，用准直光学系统确定光束的形状。
17.根据权利要求15所述的方法，其中，用伸缩式光学系统确定光束的形状。
18.根据权利要求17所述的方法，其中，伸缩式光学系统是可调节的，从而可以运用伸缩式光学系统的调节来选择所需的飞行时间。
19.根据权利要求15所述的方法，其中，沿反应区任一点处的光束沿反应物流动通道的最大厚度小于最小厚度的约十倍。
20.颗粒生产系统，其包括多个反应物入口，该入口的构型为将反应物流引向一个或多个产品出口；和与一个或多个产品出口相连的颗粒收集设备，将来自多个反应物入口的反应物生成的产品颗粒收集起来。
21.根据权利要求20所述的颗粒生产系统，其具有一个反应室。
22.根据权利要求21所述的颗粒生产系统，其包括将不同的反应物输送到多个反应物入口中的至少两个的反应物输送系统，所述反应物入口有被保护气隔开的流动。
23.根据权利要求20所述的颗粒生产系统，其包括多个反应室，每一个反应室都包括一个产品出口。
24.根据权利要求23所述的颗粒生产系统，其包括与这些反应室的产品出口相连的总管，从而产品颗粒在该总管内混合。
25.根据权利要求23所述的颗粒生产系统，其中，至少两个反应室是对准的以使一个光束穿过该两个反应室。
26.根据权利要求23所述的颗粒生产系统，其中，所述的反应室中的至少一个包括将不同的反应物输送到至少两个反应物入口的反应物输送系统，所述反应物入口有被保护气隔开的流动。
27.根据权利要求20所述的颗粒生产系统，其包括三个反应室。
28.一种生产颗粒混合物的方法，该方法包括将不同的反应物流供应到两个反应物入口；使不同的反应物流反应，产生两种产品颗粒流，每一种具有不同的产品颗粒组成；和将两种产品颗粒流引向一个颗粒收集器以收集产品颗粒的混合物。
29.根据权利要求28所述的方法，其中，两个反应物入口都位于一个反应室内。
30.根据权利要求28所述的方法，其中，两个反应物入口位于不同的反应室内，这些反应室都连结在一个通向收集器的总管上。
31.颗粒生产装置，其包括反应室；反应物入口，该入口产生穿过反应室的反应物流，该反应物入口与反应物输送系统相连结；光学元件，该光学元件确定了穿过反应室的光学通道，其中该光学通道和反应物流在反应区相交；和通过合适的光学系统与反应室相连的分光计，以测定反应物/产品流的光学性能。
32.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，将分光计进行取向以测量来自反应区的发射光。
33.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，将分光计进行取向以测量反应区下游位置处的反应物/产品流的发射光。
34.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，将分光计进行取向以测量反应物/产品流的吸收光。
35.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，分光计测量电磁波谱的可见光部分中的光。
36.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，分光计测量电磁波谱的紫外部分中的光。
37.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其中，分光计测量电磁波谱的红外部分中的光。
38.根据权利要求31所述的颗粒生产装置，其还包括光源，其中根据分光计的测量值的波动情况调节光源的强度。
39.根据权利要求38所述的颗粒生产装置，其中，根据压力和反应物流速的波动情况进一步调节光源的强度。
40.选择反应条件的方法，该方法包括选择反应条件以产生 31的颗粒生产装置中分光计上的选定量度，其中，该选定的量度与反应产品的性能相关联。
41.根据权利要求40所述的方法，其中，反应条件选自于反应室压力、反应物流速、反应物流的组成和光强度。
42.颗粒生产装置，其包括具有与反应物输送系统相连的反应物入口和产品出口的反应室，该反应室具有多个和惰性气体输送系统相连的保护气出口，从而惰性气体作为薄膜沿反应室壁输送；和与产品出口相连的颗粒收集设备。
43.根据权利要求42所述的颗粒收集装置，其中，惰性气体沿通道直接流入多个出口，以引导惰性气体沿反应室壁作为薄膜流动。
44.根据权利要求42所述的颗粒收集装置，其中，多个保护气出口包括穿过多孔金属的开孔，从而使惰性气体通过这些开孔流入反应室。
45.颗粒生产系统，其包括具有与反应物输送设备相连的反应物入口的反应室，将该反应物输送设备进行取向以在反应室内产生反应物流；光学元件，将其设置为引导光束沿通过反应室并与反应物流相交的光通道行进；和从反应室沿光通道延伸的锥形管，该管支撑光学元件，并且该管与反应室连接处的横截面积比光学元件所在处管的横截面积小。
46.颗粒生产系统，其包括具有与反应物输送设备相连的反应物入口的反应室，将该反应物输送设备进行取向以在反应室内产生反应物流；和光学元件，将其设置为引导两个基本平行的光束，其中反应物流与至少一个光束相交。
47.根据权利要求46所述的颗粒生产系统，其中，反应室包括第二个反应物入口，从而使得第一个入口产生与光束中的一个相交的反应物流，而第二个入口产生与另一个光束相交的反应物流。
48.根据权利要求46所述的颗粒生产系统，其中，光学元件包括分束器。
49.根据权利要求46所述的颗粒收集系统，其中，光学元件包括两个反射镜。
50.根据权利要求46所述的颗粒收集系统，其中，反应室包括第二个反应物入口，从而使得第一个反应物入口和第二个反应物入口产生与两个光束都相交的反应物流。
51.颗粒生产系统，其包括光源；将来自光源的光束分成两个光束的光学元件；和至少两个反应室，其中一个光束引向一个反应室，另一个光束引向另一个反应室。
全文摘要
本发明是对用于生产商业用量的化学产品如化学粉末的化学反应系统(100)的改进。改进的化学反应系统(100)可以提供用于生产大量产品的大反应物流量。优选的反应系统(100)是基于激光热解的反应系统。系统(100)的特征在于能够生产高度均匀的产品颗粒。
文档编号G01N21/25GK1374883SQ00813151
公开日2002年10月16日 申请日期2000年7月18日 优先权日1999年7月21日
发明者罗纳德·J·莫索, 毕向欣, 詹姆斯·T·加德纳, 萨吉特·库马, 塞缪尔·R·菲利普斯 申请人:内诺格雷姆公司