一种量子点表面空穴俘获动力学的探测装置及其探测方法_2

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br>[0035]结合以下具体实施例和附图,对本发明作进一步的详细说明。实施本发明的过程、条件、实验方法等,除以下专门提及的内容之外,均为本领域的普遍知识和公知常识,本发明没有特别限制内容。
[0036]如图1所示,本具体实施例中量子点表面空穴俘获动力学的探测装置,包括以下各部件:
[0037]超短脉冲激光器,具体为钛宝石再生放大器,其产生的激光脉冲经过光参量放大器变频获得第一泵浦光脉冲1、第二泵浦光脉冲2和探测光脉冲3 ;
[0038]第一泵浦光脉冲I倾斜地入射到实验样品4的表面;第一泵浦光脉冲为线偏振光,用于在量子点中产生电子-空穴对;
[0039]第二泵浦光脉冲2倾斜地入射到实验样品4的表面;第二泵浦光脉冲2为圆偏振光,用于将核内驻留电子自旋极化;
[0040]电磁铁5,其设置在实验样品4的两侧,用于提供匀强磁场,自旋极化电子绕磁场进动,形成周期性振荡的法拉第旋转信号;
[0041]探测光脉冲3垂直地入射到实验样品4的表面并透射;探测光脉冲3为线偏振光,经过实验样品4透射的探测光脉冲的偏振面的旋转角度发生变化,变化是由法拉第旋转信号的幅度改变所形成的,该幅度改变直接反映量子点表面空穴俘获的瞬态动力学信息;第一泵浦光脉冲1、第二泵浦光脉冲2和探测光脉冲3相交于实验样品4表面的同一点,第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2分别经过精密可控延迟线装置调节延迟时间;
[0042]半波片8,其设置于探测光脉冲3的透射光路上;
[0043]偏振分束器9,其设置在半波片8的后方,探测光脉冲3经偏振分束器9分成偏振方向互相垂直的两束探测光脉冲;
[0044]差分式平衡探测器12,其设置在两束探测光脉冲的光路上,用于分别接收两束探测光脉冲并生成差分信号;及
[0045]锁相放大器13,其通过数据线与差分式平衡探测器12连接,用于接收并放大差分信号以高灵敏度地探测量子点表面空穴俘获的瞬态动力学过程。
[0046]实验样品4的后方进一步设置有挡板6,挡板6设置在第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2的光路上,用于遮挡从实验样品4透射的第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2,减少所述第一泵浦光脉冲I和所述第二泵浦光脉冲2的杂散光对差分式平衡探测器12的探测影响。
[0047]其中,第二泵浦光脉冲2的功率密度是探测光脉冲3功率密度的至少10倍,第一泵浦光脉冲I的功率密度可从mW/cm2至W/cm2量级较大范围内可调,第二泵浦光脉冲2的功率密度则保持在W/cm2量级不变。第一泵浦光脉冲1、第二泵浦光脉冲2和探测光脉冲3聚焦到样品上的光斑尺寸均在100微米量级,尺寸从大到小的顺序为:第一泵浦光脉冲1>第二泵浦光脉冲2>探测光脉冲3。第一泵浦光脉冲1、第二泵浦光脉冲2和探测光脉冲3光子能量均处于材料的吸收带边附近。第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2各自经过一个精密可控延迟线装置,使得第一泵浦光脉冲I与第二泵浦光脉冲2之间的延迟时间Atl、第二泵浦光脉冲2与探测光脉冲3之间的延迟时间At2分别独立可调。固定At2而改变At1,研宄电子自旋信号强度13随At1的变化,自旋信号幅度的增加直接反应了表面空穴俘获过程的瞬态信息。利用双指数函数拟合可以得到两个时间常数,分别对应于表面空穴快、慢俘获时间。
[0048]在测量量子点表面空穴俘获瞬态动力学过程的三束光中,线偏振的第一泵浦光脉冲I用于在量子点中产生电子-空穴对,圆偏振的第二泵浦光脉冲2用于将核内驻留电子自旋极化,外部横向磁场B为0.5T,与自旋极化方向垂直(Voigt构型),自旋极化电子绕磁场进动形成法拉第旋转信号,该信号可通过监测线偏振探测光脉冲3的偏振面的旋转角度变化获得。探测光脉冲3经过被测样品后的透射光经过一个半波片8和一个偏振分束器9后分成偏振方向互相垂直的两束探测光脉冲,这两束探测光脉冲分别进入差分式平衡探测器12的两个探头,其差分信号最后进入锁相放大器13进行探测。探测时,先将第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光2脉冲完全遮挡,调节偏振分束器前9的半波片8使得平衡探测器的差分信号为零。第二泵浦光脉冲2被机械斩波器斩波,斩波频率输入锁相放大器13作为参考频率。差分式平衡探测器12连接锁相放大器13可以高灵敏探测时间分辨法拉第旋转信号,通过测量电子自旋信号的瞬态增强可以直接精确获得表面空穴俘获动力学信息,电子-空穴辐射和非辐射复合过程均不会产生影响。
[0049]本发明的原理为:第一泵浦光脉冲I激发量子点样品产生电子-空穴对,空穴被量子点表面态俘获后,在量子点的核内留下净的负电荷布居,相当于核获得了驻留电子。表面空穴态俘获得越多,量子点核内驻留电子也越多。圆偏振的第二泵浦光脉冲2将核内驻留电子由自旋向上(或向下)单重基态激发至自旋向上(或向下)三重激发态(由自旋相反的两个电子和一个自旋量子数为±3/2空穴组成),剩下了自旋向下(或向上)电子。这些自旋极化电子绕外加磁场进动,形成周期性振荡的法拉第旋转信号,此信号会随驻留电子的数目增加而变强。线偏振探测光脉冲3可以分解为左旋圆偏振光与右旋圆偏振光的叠加,核内驻留电子不同自旋极性会影响量子点对左、右旋圆偏振光吸收的不同,因此自旋电子的演化过程可以通过监测线偏振探测光脉冲3偏振面的旋转角度变化获得。电子自旋信号幅度的瞬时变化可直接反应表面空穴俘获瞬态动力学特性。
[0050]实施例
[0051]本实施例中,实验样品4为CdS胶体量子点(发光峰位于471nm,购于Sigma-Aldrich公司),所购样品置于Imm厚石英比色皿中。样品置于电磁铁提供的勾强磁场中,外加横向磁场强度为0.5T。三束光波长均设定在471nm处,是由钛宝石再生放大器(美国相干公司,型号Legend-El i te,输出脉宽为50f s,脉冲重复频率为IkHz,中心波长800nm)输出光经过光参量放大器(Topas)及BBO和频或倍频器所产生,其输出波长从300-2700nm连续可调。第一泵浦光脉冲I功率为0.8ff/cm2,第二泵浦光脉冲2功率为1.5W/cm2?相对于实验样品4表面法线,第一泵浦光脉冲I以约-10度角斜入射,第二泵浦光脉冲以约10度角斜入射,探测光脉冲以O度垂直入射到实验样品4的表面,三束光相交于样品表面同一点。探测光脉冲经实验样品4透射后经一个第一高反镜7反射进入一个半波片8和一个偏振分束器9后,分成偏振方向互相垂直的两束光,这两束光经第二高反镜10、第三高反镜11分别进入差分式平衡探测器12 (美国thorlabs公司,型号TOB210A/M)的两个探头,其差分信号通过BNC数据线最终进入锁相放大器13 (型号SR830)进行探测。探测过程分为如下步骤:
[0052]步骤一:将第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2倾斜地入射到实验样品4的表面,探测光脉冲3垂直地入射到实验样品4的表面,相交于同一点。
[0053]步骤二:开启电磁铁5,在实验样品上施加与探测光脉冲3方向垂直的横向匀强磁场。
[0054]步骤三:利用遮光片遮挡第一泵浦光脉冲1,调节第二泵浦光脉冲2与探测光脉冲3之间的延迟时间,记录驻留电子自旋周期振荡信号,之后去除遮光片。
[0055]步骤四:将第二泵浦光脉冲2与探测光脉冲3之间的延迟时间固定在自旋周期振荡信号的第一个振荡峰所对应的延迟时刻。调节第一泵浦光脉冲I与第二泵浦光脉冲2之间的延迟时间,记录驻留电子自旋信号幅度的变化,通过监测电子自旋信号幅度的瞬时变化获得量子点表面空穴俘获的瞬态动力学过程信息。
[0056]其中,步骤二之前进一步包括对差分式平衡探测器12进行校准,包括如下步骤:
[0057]步骤a:遮挡第一泵浦光脉冲I和第二泵浦光脉冲2,探测光脉冲3透射实验样品4。
[0058]步骤b:探测光脉冲3依次通过高反镜7、半波片8和偏振分束器9,在偏振分束器9内分成偏振方向互相垂直的两束探测光脉冲。
[0059]步骤c:两束探测光脉冲被差分式平衡探测器12接收并生成差分信号,通过调节半波片8的高精密微细旋转调
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