节机构使差分信号归零。
[0060]图2为探测过程的具体实验结果，纵坐标为驻留电子自旋信号幅度，横坐标为第一泵浦光脉冲I与第二泵浦光脉冲2之间的延迟时间At1，此时第二泵浦光脉冲2与探测光脉冲3之间的时间延迟△〖2固定在自旋周期振荡信号的第一个振荡峰所对应的延迟时刻41.7ps处，第二泵浦光脉冲2先于探测光脉冲3到达样品。由图2可以看出，测得曲线分为三个段:第一段，第一泵浦光脉冲I在第二泵浦光脉冲2和探测光脉冲3之后到达实验样品4，第一泵浦光脉冲I对探测的信号不起作用，相当于没有第一泵浦光脉冲I的情况，由于缺少驻留电子，自旋信号较小。第二段，第一泵浦光脉冲I在极化光脉冲之后，但在探测光脉冲3之前到达实验样品4。在这种情况下，第一泵浦光脉冲I将核驻留的自旋极化电子又重新激发到三重态，致使核内驻留的自旋极化电子减少，自旋信号减小。第三段，第一泵浦光脉冲I在极化脉冲和探测脉冲之前到达实验样品4，这种情况就直接反应了表面空穴俘获的过程。测得的自旋信号S(t)可以用双指数函数进行拟合:
[0061]S (t) = S ( 00 ) -A1Gxp (-t/ τ 0)-A2exp (—1/ τ 2)；
[0062]其中，Au和τ u分别对应于增加自旋相干信号幅度和时间常数。利用双指数函数拟合得到τ 1= 5.7ps和τ 2= 81.lps，表明CdS胶体量子点表面空穴俘获过程包括快、慢两个俘获过程，对应的俘获时间分别在亚1ps和亚10ps量级。
[0063]相比于现在常用的时间分辨荧光光谱和吸收光谱这些间接测量技术，本发明无需弱光激发条件就可以完全排除载流子辐射和俄歇非辐射复合过程的影响。平衡探测器很好地消除激光本身不稳定而导致的强度噪声，可以更加灵敏、精确地直接获取表面空穴俘获的瞬态动力学过程信息。
[0064]本发明的保护内容不局限于以上实施例。在不背离发明构思的精神和范围下，本领域技术人员能够想到的变化和优点都被包括在本发明中，并且以所附的权利要求书为保护范围。
【主权项】
1.一种量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，包括: 超短脉冲激光器，其产生的激光脉冲经过光参量放大器变频获得第一泵浦光脉冲(I)、第二泵浦光脉冲(2)和探测光脉冲(3); 所述第一泵浦光脉冲(I)倾斜地入射到所述实验样品(4)的表面；所述第一泵浦光脉冲为线偏振光，用于在量子点中产生电子-空穴对； 所述第二泵浦光脉冲(2)倾斜地入射到所述实验样品(4)的表面；所述第二泵浦光脉冲为圆偏振光，用于将核内驻留电子自旋极化； 电磁铁(5)，其设置在所述实验样品(4)的两侧，用于提供匀强磁场使自旋极化电子绕所述磁场进动，形成周期性振荡的法拉第旋转信号； 所述探测光脉冲(3)垂直地入射到所述实验样品(4)的表面并透射；所述探测光脉冲(3)为线偏振光，经过所述实验样品(4)透射的探测光脉冲的偏振面的旋转角度发生变化，所述变化是由所述法拉第旋转信号的幅度改变所形成的，所述幅度改变直接反映量子点表面空穴俘获的瞬态动力学信息；所述第一泵浦光脉冲、所述第二泵浦光脉冲和所述探测光脉冲(3)相交于所述实验样品(4)表面的同一点，所述第一泵浦光脉冲(I)和所述第二泵浦光脉冲(2)分别经过精密可控延迟线装置调节延迟时间； 半波片(8)，其设置在所述探测光脉冲(3)的透射光路上； 偏振分束器(9)，其设置在所述半波片(8)的后方，所述探测光脉冲(3)经所述偏振分束器(9)分成偏振方向互相垂直的两束探测光脉冲； 差分式平衡探测器(12)，其设置在两束探测光脉冲的光路上，用于分别接收两束探测光脉冲并生成差分信号；及 锁相放大器(13)，其通过数据线与所述差分式平衡探测器(12)连接，用于接收并放大差分信号以高灵敏度地探测量子点表面空穴俘获的瞬态动力学过程。
2.如权利要求1所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，所述第一泵浦光脉冲(I)相对于所述实验样品(4)表面法线的倾斜角度为10-15度，所述第二泵浦光脉冲(2)相对于所述实验样品(4)表面法线的倾斜角度为10-15度。
3.如权利要求1所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，所述半波片(8)设置有高精密微细旋转调节机构。
4.如权利要求1所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，所述第一泵浦光脉冲⑴的功率密度为mW/cm2至W/cm2量级可调。
5.如权利要求1所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，所述第二泵浦光脉冲(2)的功率密度为W/cm2量级，为所述探测光脉冲的功率密度的10倍以上。
6.如权利要求1所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，其特征在于，所述实验样品(4)的后方进一步设置有挡板(6)，所述挡板(6)设置在所述第一泵浦光脉冲(I)和所述第二泵浦光脉冲(2)的透射光路上，用于遮挡从所述实验样品(4)透射的所述第一泵浦光脉冲(I)和所述第二泵浦光脉冲(2)，减少所述第一泵浦光脉冲(I)和所述第二泵浦光脉冲(2)的杂散光对所述差分式平衡探测器(12)的探测影响。
7.—种量子点表面空穴俘获动力学的探测方法，其特征在于，包括如下步骤: 步骤一:将第一泵浦光脉冲(I)和第二泵浦光脉冲(2)倾斜地入射到实验样品(4)的表面，探测光脉冲(3)垂直地入射到实验样品(4)的表面，相交于同一点； 步骤二:开启电磁铁(5)，在实验样品上施加与所述探测光脉冲(3)方向垂直的横向匀强磁场； 步骤三:利用遮光片遮挡第一泵浦光脉冲(I)，调节所述第二泵浦光脉冲(2)与所述探测光脉冲(3)之间的延迟时间，记录驻留电子自旋周期振荡信号，之后去除遮光片； 步骤四:将所述第二泵浦光脉冲(2)与所述探测光脉冲(3)之间的延迟时间固定在自旋周期振荡信号的第一个振荡峰所对应的延迟时刻；调节所述第一泵浦光脉冲(I)与第二泵浦光脉冲之间(2)的延迟时间，记录驻留电子自旋信号幅度的变化，通过监测电子自旋信号幅度的瞬时变化获得量子点表面空穴俘获的瞬态动力学过程信息。
8.如权利要求7所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测方法，其特征在于，所述步骤二之前进一步包括对所述差分式平衡探测器(12)进行校准，包括如下步骤: 步骤a:遮挡所述第一泵浦光脉冲和所述第二泵浦光脉冲，所述探测光脉冲透射所述实验样品⑷； 步骤b:所述探测光脉冲依次通过半波片(8)和偏振分束器(9)，在所述偏振分束器(9)内分成偏振方向互相垂直的两束探测光脉冲； 步骤c:两束探测光脉冲被差分式平衡探测器(12)接收并生成差分信号，通过调节所述半波片(8)的高精密微细旋转调节机构使所述差分信号归零。
9.如权利要求7所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测方法，其特征在于，所述第一泵浦光脉冲⑴的功率密度为mW/cm2至W/cm2量级可调。
10.如权利要求7所述的量子点表面空穴俘获动力学的探测方法，其特征在于，所述第二泵浦光脉冲(2)的功率密度为W/cm2量级，为所述探测光脉冲的功率密度的10倍以上。
【专利摘要】本发明公开了一种量子点表面空穴俘获动力学的探测装置，包括由超短脉冲激光器经光参量放大器变频产生的第一泵浦光脉冲、第二泵浦光脉冲、探测光脉冲、电磁铁、半波片、偏振分束器、差分式平衡探测器和锁相放大器，通过改变第一泵浦光脉冲和第二泵浦光脉冲之间的延迟时间，利用差分式平衡探测器探测到电子自旋相干信号的幅度随延迟时间的变化。本发明无需利用弱光激发，完全排除载流子辐射和俄歇非辐射复合过程的影响，通过监测电子自旋信号幅度的瞬时变化可直接反映量子点表面空穴俘获的瞬态动力学特性。本发明还公开了一种量子点表面空穴俘获动力学的探测方法。
【IPC分类】G01N21-21
【公开号】CN104568766
【申请号】CN201510016179
【发明人】邓莉, 冯东海, 李晓, 仝海芳
【申请人】华东师范大学
【公开日】2015年4月29日
【申请日】2015年1月13日