高分子电解质型燃料电池及电极—膜—框接合体的制造方法

专利名称：高分子电解质型燃料电池及电极—膜—框接合体的制造方法
技术领域：
本发明涉及一种固体高分子电解质型燃料电池，尤其涉及燃料电池的 电极一膜一框接合体的结构及其制造方法的改良。
背景技术：
在过去的固体高分子电解质型燃料电池中，使用的是利用阳极侧导电
性隔板和阴极侧导电性隔板夹持MEA—框接合体而构成的单电池组件， 其中，MEA—框接合体是通过在周缘部配置有用于密封(seal)气体的密 封垫片(gasket)的框体保持膜电极复合体(MEA)。 MEA是由高分子电 解质膜和在该电解质膜的一面接合阳极且在电解质膜的另一面接合阴极 而形成的。进而，在各隔板的周缘分别形成向MEA的阳极供给燃料气体、 向阴极供给氧化剂气体的气体供给部。
作为这样的现有的固体高分子电解质型燃料电池的构成，例如在专利 文献1中所公开的构成。具体而言，如图15所示，公开了利用各隔板301 夹入电极一膜一框接合体303之类的构成，其中的电极一膜一框接合体 303利用框体300的内部支撑相当于高分子电解质膜的电极(MEA) 302 的周缘部而成。
另外，这样的电极302即高分子电解质膜嵌入框体300的厚度的大致 中央，作为其接合方法，采用的是粘接剂或机械夹具(clamp)等。
另外，此外还公开有在模具内配置MEA主体部，形成利用注射成形 使其与MEA主体部接合的框体的方法(参照专利文献2)，或者，在模具 内配置隔板，形成利用注射成形使其与隔板接合而成的框体的方法(参照 专利文献3)。
专利文献1:特开2005 —100970号公报
专利文献2:特开2006—310288号公报
专利文献3:特开2005—268077号公报但是，在高分子电解质膜的利用粘接剂的接合方法中，可能会发生粘 接剂的挥发成分引起的高分子电解质膜的性能低下，能够适用的条件受到 限制。另外，在利用机械夹具的接合方法中，容易从高分子电解质膜与框
体的微小间隙发生交叉泄露(cross leak)。在此，在图15中，交叉泄露是 指向电池内供给的气体的一部分通过框体300的内缘与电极302之间产生 的微小间隙，气体从阳极侧或阴极侧的一方向另一方泄露的现象。为了提 高燃料电池中的发电效率，必需减低这样的交叉泄露。
作为用于减低这样的交叉泄露的方法之一，考虑利用注射成形形成框 体，以使电解质膜的周缘部被配置于框体内部。如果利用这样的方法，则 提高框体与电解质膜的周缘部的附着力，从而减低交叉泄露成为可能。
具体而言，如图16A所示，准备预先利用注射成形等形成框状的第 一框构件311。接着，如图16B所示，在第一框构件311上定位并配置阳 极和阴极被配置于电解质膜313的两面的MEA314的周缘部即电解质膜 313的周缘部313a。之后，如图16C所示，在已配置电解质膜313的周缘 部313a的状态的第一框构件311的上表面，注入树脂材料，利用注射成 形形成第二框构件312。这样，可以通过利用注射成形与第一框构件311 一体接合形成第二框构件312，而在使其在第一框构件311及第二框构件 312之间更附着的状态下，保持被夹持在其之间的状态的电解质膜313的 周缘部313a。
但是，在这样的利用注射成形的MEA—框接合体310的形成方法中， 存在如下所述的问题。如图17A所示，在利用注射成形形成第二框构件 312时，如果向模具(未图示)内注入高温高压的树脂材料P，则有时配 置于第一框构件311的上表面的电解质膜313的周缘部313a由于树脂材 料P的流动阻力而在树脂材料中浮起，成为脱离第一框构件311的上表面 从而浮起的状态。如果使树脂材料P在这样的状态下固化，则如图17B 所示，在电解质膜313的周缘部313a在第二框构件312的内部从第一框 构件311的表面完全地浮起的状态下，进行MEA314的保持。
在这样的情况下，在MEA—框接合体310中，可能会发生不能充分 地进行MEA314的保持的情况或者损伤电解质膜313的情况等，存在不 能充分地减低交叉泄露的问题。另外，在专利文献2的方法中，还存在MEA主体部在模具内浮起的 可能性。另外，专利文献3只不过是将刚性比MEA高的隔板作为对象。

发明内容
因而，本发明的目的在于为了解决所述问题而提供一种在高分子电解 质型燃料电池中使用的电极一膜一框接合体的制造方法及高分子电解质 型燃料电池，其中的燃料电池的电极一膜一框接合体可以提高高分子电解 质膜构件与框体之间的接合性，从而可靠地保持高分子电解质膜构件，可 以有效地抑制交叉泄露现象，从而改善高分子电解质型燃料电池的性能。
为了实现所述目的，本发明如下所述地构成。
如果利用本发明的第一方式，则可以提供一种电极一膜一框接合体的 制造方法，其用于将具有电极一膜一框接合体和从阳极侧及阴极侧夹持所 述电极一膜一框接合体的一对隔板的多个单电池组件进行层叠而组装成 的高分子电解质型燃料电池，所述电极一膜一框接合体由膜电极复合体和 框体形成，所述膜电极复合体在高分子电解质膜构件的一面接合有阳极电 极且在所述电解质膜构件的另一面接合有阴极电极；所述框体具有分别向
并夹持保持所述膜电极复合体的周;彖部，其中， 、
在注射成形用的第一模具中配置所述第一框构件及所述膜电极复合 体，使所述膜电极复合体中的所述电解质膜构件的缘部被配置于所述第一 框构件上，
相对所述第一模具配置第二模具，形成经由所述电解质膜构件与所述 第一框构件相接的第二框构件形成用的树脂流路，并利用所述第二模具具 备的按压构件，将所述电解质膜构件的缘部的一部分向所述第一框构件按 压并固定，
在利用所述按压构件固定所述电解质膜构件的状态下，向所述树脂流 路中注入成型用树脂材料，向所述树脂流路内填充所述树脂材料，
通过使所述己填充的树脂材料固化，在所述树脂流路中形成第二框构 件，该第二框构件与所述第一框构件一体接合且与所述第一框构件之间夹 持保持所述电解质膜构件的缘部。如果利用本发明的第二方式，则可以提供根据第一方式中记载的电极 一膜一框接合体的制造方法，其中，
所述电解质膜构件的固定是通过沿着所述阳极电极或所述阴极电极
的外周端，利用所述第一及第二模具夹持保持与所述电解质膜构件的缘部
中的所述电极的外周端接触的第一位置，同时利用多个所述按压构件向所 述第一框构件按压固定所述电解质膜构件的缘部中的所述第一位置的外
侧的多个第二位置来进行的。
如果利用本发明的第三方式，则可以提供根据第二方式记载的电极一 膜一框接合体的制造方法，其中，
所述树脂材料向所述树脂流路内的注入通过配置于所述第一位置和 所述第二位置之间的所述树脂材料的注入部来进行。
如果利用本发明的第四方式，则可以提供根据第二方式记载的电极一 膜一框接合体的制造方法，其中，
利用所述多个按压构件的所述电解质膜构件的固定利用沿着所述电 解质膜构件的外周端以规定间隔配置的所述多个第二位置进行。
如果利用本发明的第五方式，则可以提供根据第一方式记载的电极一 膜一框接合体的制造方法，其中，
所述第一框构件具有用于配置所述电解质膜构件的缘部的阶梯部，在 所述阶梯部中的下阶梯面上配置所述电解质膜构件的缘部同时利用所述 按压构件将所述电解质膜构件固定于所述下阶梯面的状态下，填充所述树 脂材料且埋住所述阶梯部，从而形成所述第二框构件。
如果利用本发明的第六方式，则可以提供根据第五方式记载的电极一 膜一框接合体的制造方法，其中，
所述第一框构件在所述阶梯部的上阶梯面中的与所述树脂材料的注 入部相对的位置进一步具有注入部用阶梯部，所述阶梯部的下阶梯面与所 述注入部用阶梯部的阶梯差为所述电解质膜构件的厚度以上，
在所述树脂材料向所述树脂流路内的注入中，从所述注入部注入的所 述树脂材料通过所述注入部用阶梯部向所述阶梯部的下阶梯面上流入。
如果利用本发明的第七方式，则可以提供一种高分子电解质型燃料电 池，其是将具有电极一膜一框接合体和从阳极侧及阴极侧夹持所述电极一膜一框接合体的一对隔板的多个单电池单元组件层叠并组装的高分子电 解质型燃料电池，所述电极一膜一框接合体由膜电极复合体和框体形成， 所述膜电极复合体在高分子电解质膜构件的一面接合有阳极电极且在所
述电解质膜构件的另一面接合有阴极电极；所述框体具有分别向所述阳极 电极及所述阴极电极供给燃料气体及氧化剂气体的气体供给部，并夹持保 持所述膜电极复合体的周缘部，其中，
所述电极一膜一框接合体的所述框体由第一框构件和与所述第一框 构件之间夹持保持所述电解质膜构件的缘部的第二框构件一体形成，
在利用注射成形形成所述第二框构件时，在所述第二框构件上形成用 于相对所述第一框构件压紧固定在所述第一框构件上配置的所述电解质 膜构件的缘部的一部分的贯通孔。
如果利用本发明，为了在预先形成的第一框构件上配置电解质膜构件 的缘部而在第一模具中配置二者，相对第一模具配置第二模具，形成经由 电解质膜构件与第一框构件相接的第二框构件形成用的树脂流路，同时利 用第二模具具备的按压构件，向第一框构件按压固定电解质膜构件的缘部 的一部分，在该状态下，向树脂流路中注入成型用树脂材料，在与第一框 构件一体接合的状态下形成第二框构件。因此，可以可靠地防止在注射成
形时流入高温高压的树脂材料，从而电解质膜构件的缘部从第一框构件上 脱离进而浮起的现象发生。因而，可以提高膜电极复合体的高分子电解质 膜构件与框体之间的接合性，可靠地保持高分子电解质膜构件。因而，可
以提高能够有效地抑制交叉泄露现象进而改善高分子电解质型燃料电池 的性能的电极一膜一框接合体的制造方法及高分子电解质型燃料电池。


图1是表示本发明的第一实施方式中的具备燃料电池用组(stack)的
燃料电池的概略结构的示意结构图。
图2是图1所示的燃料电池具备的燃料电池用组的示意分解图。
图3是第一实施方式的燃料电池用组的单电池具备的MEA的示意局
部截面图。
图4是图3的MEA—框接合体的模式部分立体图。图5A是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA—框接合体的 顺序的模式图。
图5B是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA—框接合体的 顺序的模式图。
图5C是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA—框接合体的 顺序的模式图。
图5D是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA—框接合体的 顺序的模式图。
图5E是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA—框接合体的 顺序的模式图。
图5F是表示利用注射成形形成第一实施方式的MEA-框接合体的 顺序的模式图。
图6是第一实施方式的变形例的MEA—框接合体的示意局部截面图。 图7是第一实施方式的变形例的MEA—框接合体的示意局部截面图。 图8是第一实施方式的变形例的MEA—框接合体的示意局部截面图。 图9A是第一实施方式的MEA—框接合体中的贯通孔的尺寸例的模
式示意图。
图9B是第一实施方式的MEA—框接合体中的贯通孔的尺寸例的模
式示意图。
图9C是第一实施方式的MEA—框接合体中的贯通孔的尺寸例的模 式示意图。
图10是本发明的第二实施方式中的MEA—框接合体的示意局部截面图。
图11是第二实施方式的MEA—框接合体的模式部分立体图。
图12是图11的MEA—框接合体的A—A线截面图。
图13是本发明的实施方式的变形例的MEA—框接合体的示意立体图。
图14是本发明的实施方式的变形例的MEA的示意截面图。 图15是过去的固体高分子电解质型燃料电池的电极一膜一框接合体 和隔板的分解截面图。图16A是过去的固体高分子电解质型燃料电池的MEA—框接合体的 制造方法的模式示意图。
图16B是过去的固体高分子电解质型燃料电池的MEA—框接合体的 制造方法的模式示意图。
图16C是过去的固体高分子电解质型燃料电池的MEA—框接合体的 制造方法的模式示意图。
图17A是现有的MEA—框接合体的制造方法中的膜的浮起现象的模 式示意图。
图17B是现有的MEA—框接合体的制造方法中的膜的浮起现象的模
式示意图。
图18是表示第一实施方式的MEA—框接合体的制造时(模具合模时) 的MEA的保持位置的模式图。
具体实施例方式
在继续记述本发明之前，给附图中相同的零件加相同的参照符号。 以下基于附图详细说明本发明中的实施方式。 (第一实施方式)
将本发明的第一实施方式中的具备燃料电池用组(stack)的燃料电池 的概略结构的示意结构图示于图1。另外，将图1所示的燃料电池101具 备的燃料电池用组(以后称为燃料电池组。)的示意分解图示于图2。
燃料电池101例如为固体高分子电解质型燃料电池(PEFC)，其通过 使内含氢的燃料气体与空气等内含氧的氧化剂气体发生电化学反应，而同 时产生电力、热及水。如图1所示，燃料电池101具备数个具备阳极及 阴极的一对极的燃料电池单元(或者单电池)串联地连接而成的层叠结构 的燃料电池组30;从燃料气体取出氢的燃料处理器31;通过加湿内含利 用燃料处理器31取出的氢的燃料气体来提高发电效率的阳极加湿器32;
对含氧气体(氧化剂气体)进行加湿的阴极加湿器33;用于分别供给燃
料气体和含氧气体的泵34、 35。即，由燃料处理器3K阳极加湿器32及 泵34构成向燃料电池组30的各电池单元供给燃料气体的燃料供给装置。 另外，由阴极加湿器33及泵35构成向燃料电池组30的各电池单元供给
10氧化剂气体的氧化剂供给装置。其中，这样的燃料供给装置或氧化剂供给 装置只要具备进行燃料或氧化剂的供给的功能即可，可以采用其他各种方 式。在本第一实施方式中，只要是对燃料电池组30具备的多个电池共通 地供给燃料或氧化剂的供给装置即可很好地获得后述的本第一实施方式 的效果。
另外，在燃料电池IOI中还具备用于循环供给发电时用于有效地除 去燃料电池组30产生的热的冷却水的泵36;用于将由该冷却水(例如可 以使用不具有导电性的液体例如纯水。)除去的热与自来水等流体进行换
热的换热器37;和贮存换热后的自来水的贮水槽(tank) 38。进而，燃料
电池101还具备将这样的各结构部彼此联系在一起从而进行用于发电的
运转控制的运转控制装置40;取出利用燃料电池组30发电而成的电的电 气输出部41。
另外，如图2所示，该燃料电池101具备的燃料电池组30层叠数个 作为基本单位结构的单电池(单电池组件)20，由集电板21、绝缘板22、 端板23以规定的负荷从两侧紧固构成。在各集电板21上设置电流取出端 子部21a，在发电时从中取出电流即电气。各绝缘板22将集电板21与端 板23之间绝缘。另外，有时还在这些绝缘板22上设置未图示的气体或冷 却水的导入口、排出口。各端板23利用未图示的加压机构，以规定的负 荷紧固保持数个层叠的单电池单元20、集电板21和绝缘板22。
如图2所示，单电池单元20利用一对隔板5b、 5c夹入利用框体保持 MEA (膜电极复合体)1的电极一膜一框接合体(以后称为"MEA—框 接合体"。)15而构成。
MEA1的构成为在作为选择性地输送氢离子的高分子电解质膜构件 的一例的高分子电解质膜la的阳极面侧，形成以担持铂一钉合金催化剂 的碳粉末为主要成分的催化剂层(阳极侧催化剂层)112，在阴极面侧， 形成以担持铂催化剂的碳粉末为主要成分的催化剂层(阴极侧催化剂层) 113，在这些催化剂层112及113的外面，配置同时具有燃料气体或氧化 剂气体的透气性和电子导电性的气体扩散层114。高分子电解质膜la通 常使用的是示出质子导电性的固体高分子材料例如全氟磺酸膜(杜邦公司 制nafion膜)。其中，以下将阳极侧催化剂层112和气体扩散层114 一起称为"阳极电极lb"，将阴极侧催化剂层113和气体扩散层114 一起称为 "阴极电极lc"。
隔板5b、 5c只要利用不透气性的导电性材料形成即可，例如通常使 用的是将树脂浸渗碳材料切削成规定的形状的隔板，或者将碳粉末和树脂 材料的混合物成形而成的隔板等。在隔板5b、 5c的与MEA15接触的部 分形成凹状的沟部，该沟部通过与气体扩散层114接触，形成用于向阳极 电极lb及阴极电极lc的电极面供给燃料气体或氧化剂气体且运走剩余气 体的气体流路。气体扩散层114通常使用利用碳纤维形成的材料作为其基 材，作为这样的基材，例如使用碳纤维织布。
在此，将这样的单电池单元20的MEA—框接合体15的端部附近的 示意局部截面图放大示于图3。
单电池单元(单电池组件)20具备MEA—框接合体15、从阳极侧及 阴极侧夹着MEA—框接合体15的一对隔板5b、 5c。 MEA—框接合体15 构成为，具有由在高分子电解质膜la的一面接合阳极电极lb且在电解 质膜la的另一面接合阴极电极lc而形成的MEA1、和分别向阳极电极lb 和阴极电极lc供给燃料气体及氧化剂气体的气体供给部(未图示)，且夹 持保持该MEA1的周缘部的框体2。接着，通过层叠数个该单电池单元 20组装形成高分子电解质型燃料电池。
如图3所示，框体2通过利用注射成形一体接合平面地具有框形状的 第一框构件3和具有相同的框形状的第二框构件4而形成。另外，在MEA1 中，在高分子电解质膜la的缘部的内侧区域形成阳极电极lb及阴极电极 lc。 g卩，MEA1形成为在其缘部露出高分子电解质膜la。进而，在第一框 构件3与第二框构件4之间夹持配置MEA1的高分子电解质膜la中的周 缘部ld的状态下，被两构件密接地接合保持。另外，如图3所示，在框 体2的内缘、MEA1的阳极电极lb及阴极电极lc的外缘之间，在框体2 的周围整体形成彼此不接触的程度的间隙d10。
进而，如图3所示，在第二框构件4中形成多个贯通孔4a。配置于 第一框构件3上的电解质膜la中的周缘部ld的一部分成为通过这些贯通 孔4a露出的状态。在这样的第二框构件4形成的贯通孔4a是在前面形成 的第一框构件3的上表面配置电解质膜la的周缘部ld的状态下，在相对
12第一框构件3按压固定该周缘部Id的状态下，通过利用注射成形形成第 二框构件4而形成的贯通孔。
将MEA—框接合体15的端部附近的示意立体图示于图4。如图4所 示，在第二框构件4形成的贯通孔4a例如具有矩形状的平面形状，沿着 第二框构件4的内缘部，以规定的间隔间距(pitch)形成多个贯通孔4a。
框体2即第一框构件3与第二框构件4例如利用注射成形用的树脂材 料形成。作为其具体的材料的例子，可以举出株式会社Primpolymer的R 一250G或350G，作为隔板的具体材料的例子，可以举出外径尺寸120mm X120mm、厚3.0mm的树脂浸渗石墨板(东海碳素(株)制夕'，:7、乂力 _求>0。
接着，使用图5A 图5F所示的示意图，对利用注射成形形成具有这 样的结构的MEA—框接合体15的方法进行说明。
首先，如图5A所示，准备配置MEA1和第一框构件3的上部模具 50和下部模具60。下部模具60在其上表面配置第一框构件3，同时形成 作为凹凸部的框构件承受面61，该框构件承受面61配置已被配置于第一 框构件3的上表面的状态下的MEA1。进而，在下部模具60中具备使MEA 一框接合体15与已被成形的树脂一起从框构件承受面61分离的棒状的突 起构件62。上部模具50由其下表面覆盖第一框构件3及MEA1的上表面， 同时形成作为用于与第一框构件3的上表面之间形成规定的流路的凹凸 部即流路形成面51。进而，在该流路形成面51形成作为树脂注入口的多 个浇口 (gate) 52，各浇口 52与在上部模具50的上表面形成的凹部即树 脂导入部53连通。另外，上部模具50具备在己定位上部模具50和下部 模具60的状态下进行合模的合模构件54。
接着，如图5B所示，在下部模具60的框构件承受面61上载置预先 利用注射成形等形成的第一框构件3。接着，如图5C所示，载置并将MEA1 定位成电解质膜la的周缘部ld位于已被载置于框构件承受面61上的状 态下的第一框构件3的上表面。之后，如图5D所示，相对载置第一框构 件3及MEA1的下部模具60，利用合模构件54合模上部模具50。在已 这样进行合模的状态下，在第一框构件3的上表面与流路形成面61之间， 形成有流动填充树脂的流路。具体而言，在上部模具50的流路形成面51与第一框构件3之间，形 成经由电解质膜la的周缘部ld与第一框构件3的上表面接触的树脂流路 55。进而，在上部模具50的流路形成面51，在该树脂流路55中，具备 多个按压构件56，该按压构件56具有向第一框构件3的上表面突出的凸 形状，且利用其顶端(图示下端)将已被配置于第一框构件3的上表面的 状态下的电解质膜la的周缘部ld的一部分向第一框构件3按压。在已这 样进行模具的合模的状态下，形成树脂流路55并同时在树脂流路55内利 用各按压构件56按压电解质膜la的周缘部ld的一部分，从而将其固定 于第一框构件3的上表面的状态。其中，虽未图示，但各按压构件56通 过沿着第一框构件3平面地排列成框状，以规定的间隔间距排列形成。另 外，如图5D所示，在电解质膜la的周缘部ld中，与沿着阳极电极lb 及阴极电极lc的外缘邻接的区域成为利用上部模具50和下部模具60夹 持保持的状态。在此，对MEA1的利用模具等的保持的位置(区域)，使 用表示MEA1与第一框构件3的示意立体图(显示一部分截面)的图18 进行说明。如图18所示，在已进行上部模具50和下部模具60的合模的 状态下，在沿阳极电极lb及阴极电极lc的外缘端邻接的区域即第一位置 Rl利用上部模具50及下部模具60保持电解质膜la的周缘部ld，同时在 作为该第一位置Rl的外侧的多个区域的第二位置R2,形成利用多个按压 构件56按压保持电解质膜la的周缘部ld的状态。其中，在这样的保持 状态下，形成MEA1的阳极电极lb及阴极电极lc的各模具50及60且 不被各模具50及60压碎、损伤。
接着，如图5E所示，向模具内射出、注入树脂材料P。具体而言， 向上部模具50的树脂导入部53射出注入的树脂材料P通过各浇口 52， 被注入到在上部模具50侧形成的树脂流路55，被填充到树脂流路55内。 在该注射成形中，树脂材料P在高温高压的状态下被注入到树脂流路55 内，而在树脂流路55内，电解质膜la的周缘部ld的一部分成为被上部 模具50及下部模具60夹持保持，同时被各按压构件56按压固定的状态, 所以可以可靠地防止电解质膜la的周缘部ld从第一框构件3的上表面脱 离浮起。
如果树脂材料P向树脂流路55内的填充结束，则进行树脂的固化。然后，如图5F所示，上部模具50与下部模具60的合模被解除，并利用 突起构件62，在相当于树脂流路的位置形成有第二框构件4,的MEA—框 接合体15从下部模具60的框构件承受面61脱离。至此，注射成形结束。
进行了该注射成形的结果，如图3及图4所示，形成在第一框构件3 的上表面配置电解质膜la的周缘部ld并利用第二框构件夹持的状态的 MEA—框接合体15。另外，贯通至电解质膜la的表面的贯通孔4a作为 按压构件56的轨道在第二框构件4上形成。另外，由于利用注射成形形 成第二框构件4，所以可以经由电解质膜la的周缘部ld与第一框构件3 一体接合的状态下形成。因而，在框体2中，可以利用其厚度方向的大致 中间的位置，可靠且稳定地保持电解质膜la，同时可以在利用注射成形 没有间隙且密接地使其接合的状态下进行电解质膜la的保持。因而，可 以有效地抑制交叉泄露现象，进而提高燃料电池的发电效率。
至此，关于作为上部模具50的树脂注入口的浇口 52与按压电解质膜 la的按压构件56 (或者贯通孔4a)的配置关系，对可采用本第一实施方 式的几个方式进行说明。
首先，如图6的示意截面图所示，优选在第二框构件4中，避开浇口 52的配置，例如在浇口52的内侧的位置(框构件的框中心侧的位置)配 置按压构件56即形成贯通孔4a。通过这样地配置按压构件56，如图4所 示，在各按压构件56的排列的外侧的空间通过浇口 52供给的树脂材料可 以通过各按压构件56之间，在按压构件56的排列的内侧的空间流动(参 照箭头A)，进行树脂的填充。因而，在注射成形中，可以使树脂的流动 性良好且没有树脂的填充不均地形成第二框构件4。
另外，如图7所示，也可以为使浇口 52与按压构件56的配置内外相 反的情况。即，可以采用使浇口52位于作为利用上部模具50及下部模具 60保持的位置的第一位置Rl与作为利用按压构件56保持的位置的第二 位置R2之间的配置。通过采用这样的配置，可以将电解质膜la的周缘部 ld在其内侧及外侧可靠地保持，在使其与第一框构件3的上表面接触的 状态下，从浇口 52注入树脂。因而，至少可以在第一位置R1和第二位 置R2之间使树脂的填充性良好，可以有效地减低交叉泄露现象的发生。
另外，如图8的示意截面图所示，还优选在第二框构件4中，避开浇
15口 52的配置，而例如在浇口 52的内侧的位置及外侧的位置分别配置按压 构件56。在浇口52的附近，由于对注入的树脂材料P施加更高的压力， 所以树脂材料P成为更高温高压的状态，同时还由于树脂的流动性提高， 所以可以通过在内侧位置及外侧位置分别可靠地利用按压构件56压紧电 解质膜la，来可靠地防止电解质膜la的浮起等的发生。
接着，使用图9A、图9B及图9C对这样地利用按压构件56按压电 解质膜la的方式的具体尺寸例进行说明。
首先，将在浇口 52的内侧的位置配置按压构件56 (贯通孔4a)的方 式的尺寸例示于图9A。如图9A所示，贯通孔4a的形成位置优选将离第 二框构件4的内缘部的距离dl设定于0.3mm 2.5mm的范围。这是因为， 如果小于该范围，则按压构件56的内侧空间中的树脂材料的填充性低下。 另外，如果大于该范围，则电解质膜的浪费面积增加，没有效率。
接着，将在浇口 52的外侧的位置配置按压构件56的方式的尺寸例示 于图9B。如图9B所示，电解质膜la的端部与贯通孔4a的形成位置之间 的距离d2为了更有效地抑制膜端部的浮起而优选在2.5mm以内。另外， 贯通孔4a的宽度及按压构件56的宽度尺寸d3优选设定于0.3mm 2.5mm 的范围。这是因为，如果小于该范围，则按压构件56自身的强度(模具 强度)不足。另外，如果大于该范围，则电解质膜la的浪费的面积增加， 没有效率。
另外，还可以利用图9B所示的方式，使电解质膜la的端部位于贯通 孑L4a内。这种情况下，在贯通孔4a内露出的电解质膜la的端部长度尺 寸d4优选至少为0.3mm以上。这是因为，如果比其小，则可能会发生在 发生位置偏移等的情况下不能可靠地压紧电解质膜la的情况，实用上难 以管理。
另外，如图4所示，各贯通孔4a的排列方向上的长度尺寸d5优选设 定于0.6mm 20mm的范围。如果小于该范围，则按压构件56的强度不 足，按压构件56在注射成形时可能会破损。如果比其大，则可能会阻碍 树脂向排列部分的内侧空间流动。进而，各贯通孔4a的排列间隔间距d6 优选设定于0.6mm 10mni的范围。如果小于该范围，则树脂向内侧空间 的填充性低下，如果大，则其间可能会发生电解质膜la的浮起。(第二实施方式)
此外，本发明不被所述实施方式所限定，可以以其他各种方式实施。
例如，将本发明的第二实施方式中的燃料电池具备的MEA—框接合体85 的示意局部截面图示于图10。此外，在以后的说明中，对相同的构成构 件使用相同的参照编号，省略对其说明。
如图10所示，在本第二实施方式的MEA—框接合体85中，具有的 结构为在第一框构件83中形成阶梯部86，在该阶梯部86的下阶梯面 86a上配置电解质膜la的周缘部ld，而且在利用按压构件56(贯通孔84a) .压紧固定的状态下，利用注射成形，埋入该阶梯部86地形成第二框构件 84。
通过采用这样地本第二实施方式的结构，可以在减少在第二框构件的 注射成形(2次成型)中使用的树脂材料的量，可以进一步减少第一框构 件83在进行2次成型时受到的热的影响，可以精密度良好地制造MEA— 框接合体85。
进而，将该MEA—框接合体85的示意立体图示于图11，将图11的 MEA—框接合体85中的浇口位置附近的A—A线截面图示于图12。如图 11及图12所示，在第一li构件83中形成的阶梯部86中，在形成浇口的 52的位置进一步形成树脂注入用阶梯部87。该树脂注入用阶梯部87与阶 梯部86的下阶梯面86a的阶梯差尺寸d7例如设定成大于电解质膜la的 厚度。通过形成这样的树脂注入用阶梯部87，从浇口52注入的树脂材料 首先在树脂注入用阶梯部87中流动，然后，向配置有电解质膜la的阶梯 部86的下阶梯面86a流入。在该树脂流动时，由于树脂注入用阶梯部87 的位置高于配置于阶梯部86的下阶梯面86a上的电解质膜la的上表面， 所以可以使将要流动的树脂容易地在电解质膜la的上表面流动。因而， 可以更有效地防止树脂的流动引起的电解质膜la的端部的浮起。
在所述各实施方式中，对在第二框构件4等上形成的各贯通孔4a具 有矩形状的平面形状的情况进行了说明，但不被这样的情况所限定。也可 以代替这样的情况，例如，如图13的示意立体图所示的MEA—框接合体 95，在第二框构件94中，形成具有圆形的平面形状的贯通孔94a的情况。
这种情况下，贯通孔94a的孔径d8优选设定于0.3mm 5mm的范围。这是因为，如果小于该范围，则可能发生模具强度不足或者难以形成为贯
通孔的情况，如果大于该范围，则电解质膜la的露出面积即没有利用框 构件保持的区域面积变大。另外，贯通孔94a的排列间隔间距d9优选设 定于0.6mm 10mm的范围。这是因为，如果小于该范围，则树脂材料变 得难以向其他地方的填充，如果大，则变得其间容易发生电解质膜的浮起。 另夕卜，如图14的MEA111的示意截面图所示，也可以在电解质膜la 的周缘部ld形成加强膜112。这样地加强膜112具有保护电解质膜la不 受注射成形的高温高压的树脂影响的功能。可以只在电解质膜la的一面 上形成，也可以在两面上形成。其中，在本发明中，高分子电解质膜构件 可以指高分子电解质膜自身，另外也包括这样在高分子电解质膜的表面形 成加强膜的情况。
此外，在所述各实施方式的说明中，对在第二框构件4等中形成的贯 通孔4a开放的状态的情况进行了说明，但也可以为代替这样的情况，在 形成第二框构件之后，利用密封剂等埋入贯通孔4a从而闭口的情况。如 果就这样在贯通孔4a中露出电解质膜la，则有可能略微发生交叉泄露现 象，所以可以通过密封该部分，可靠地防止发生交叉泄露现象。
此外，还可以通过适当地组合所述各种实施方式中的任意实施方式， 来发挥各自具有的效果。
本发明参照附图充分地对优选实施方式进行了记载，而对于熟悉该技 术的人们而言，显而易见可以进行各种变形或修正。这样的变形或修正只 要不脱离附加的权利要求范围中的本发明的范围，就可以理解为被包括于 其中。
在2007年3月30日申请的日本国专利申请No.2007—091986号的说
明书、附图及权利要求范围的公开内容整体被参照并被加入到本说明书中。
18
权利要求
1.一种电极-膜-框接合体的制造方法，其用于将具有电极-膜-框接合体和从阳极侧及阴极侧夹持所述电极-膜-框接合体的一对隔板的多个单电池组件进行层叠而组装成的高分子电解质型燃料电池，所述电极-膜-框接合体由膜电极复合体和框体形成，所述膜电极复合体在高分子电解质膜构件的一面接合有阳极电极且在所述电解质膜构件的另一面接合有阴极电极而构成，所述框体具有分别向所述阳极电极及所述阴极电极供给燃料气体及氧化剂气体的气体供给部，并夹持保持所述膜电极复合体的周缘部，其中，在注射成形用的第一模具中配置所述第一框构件及所述膜电极复合体，使所述膜电极复合体中的所述电解质膜构件的缘部被配置于所述第一框构件上，相对所述第一模具配置第二模具，形成经由所述电解质膜构件与所述第一框构件相接的第二框构件形成用的树脂流路，并利用所述第二模具具备的按压构件，将所述电解质膜构件的缘部的一部分向所述第一框构件按压并固定，在利用所述按压构件固定所述电解质膜构件的状态下，通过向所述树脂流路中注入成型用树脂材料而向所述树脂流路内填充所述树脂材料，通过使所述已填充的树脂材料固化，在所述树脂流路中形成第二框构件，该第二框构件与所述第一框构件一体接合且与所述第一框构件之间夹持保持所述电解质膜构件的缘部。
2. 根据权利要求l所述的电极一膜一框接合体的制造方法，其中， 所述电解质膜构件的固定是通过沿着所述阳极电极或所述阴极电极的外周端，利用所述第一及第二模具夹持保持与所述电解质膜构件的缘部 中的所述电极的外周端相接的第一位置，并且利用多个所述按压构件向所 述第一框构件按压固定所述电解质膜构件的缘部中的所述第一位置的外 侧的多个第二位置来进行的。
3. 根据权利要求2所述的电极一膜一框接合体的制造方法，其中， 所述树脂材料向所述树脂流路内的注入通过配置于所述第一位置和所述第二位置之间的所述树脂材料的注入部来进行。
4. 根据权利要求2所述的电极一膜一框接合体的制造方法，其中， 利用所述多个按压构件的所述电解质膜构件的固定在沿着所述电解质膜构件的外周端以规定间隔配置的所述多个第二位置处进行。
5. 根据权利要求l所述的电极一膜一框接合体的制造方法，其中， 所述第一框构件具有用于配置所述电解质膜构件的缘部的阶梯部，在所述阶梯部的下阶梯面上配置所述电解质膜构件的缘部，并且利用所述按 压构件将所述电解质膜构件固定于所述下阶梯面的状态下，填充所述树脂 材料以埋住所述阶梯部，从而形成所述第二框构件。
6. 根据权利要求5所述的电极一膜一框接合体的制造方法，其中， 所述第一框构件在所述阶梯部的上阶梯面的与所述树脂材料的注入部相对的位置还具有注入部用阶梯部，所述阶梯部的下阶梯面与所述注入 部用阶梯部的阶梯差为所述电解质膜构件的厚度以上，在所述树脂材料向所述树脂流路内的注入中，从所述注入部注入的所 述树脂材料通过所述注入部用阶梯部向所述阶梯部的下阶梯面上流入。
7. —种高分子电解质型燃料电池，其是将具有电极一膜一框接合体 和从阳极侧及阴极侧夹持所述电极—膜一框接合体的一对隔板的多个单 电池单元组件层叠而组装的高分子电解质型燃料电池，所述电极一膜一框 接合体由膜电极复合体和框体形成，所述膜电极复合体在高分子电解质膜 构件的一面接合有阳极电极且在所述电解质膜构件的另一面接合有阴极 电极而构成，所述框体具有分别向所述阳极电极及所述阴极电极供给燃料 气体及氧化剂气体的气体供给部，并夹持保持所述膜电极复合体的周缘 部，其中，所述电极一膜一框接合体的所述框体由第一框构件和与所述第一框 构件之间夹持保持所述电解质膜构件的缘部的第二框构件一体形成，在利用注射成形形成所述第二框构件时，在所述第二框构件上形成有 贯通孔，该贯通孔用于将配置在所述第一框构件上的所述电解质膜构件的 缘部的一部分按压固定于所述第一框构件。
全文摘要
本发明提供一种燃料电池的电极—膜—框接合体的制造方法，其中，电解质膜构件的缘部被配置于第一框构件上，在注射成形用的第一模具中配置所述第一框构件及所述电解质膜构件，配置第二模具，形成经由所述电解质膜构件与第一框构件接触的第二框构件形成用的树脂流路，同时利用在第二模具中具备的按压构件，向第一框构件按压进而固定电解质膜构件的缘部的一部分，向树脂流路中注入成型用树脂材料，形成第二框构件。
文档编号H01M8/02GK101542798SQ200880000398
公开日2009年9月23日 申请日期2008年3月27日 优先权日2007年3月30日
发明者吉村光生, 川畑德彦, 日下部弘树, 松本敏宏, 森本隆志 申请人:松下电器产业株式会社