一种SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法及装置与流程

本发明涉及一种SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法及装置，属于金属基复合材料领域。

背景技术：

高体积分数SiC/Al复合材料具有高比强度、高比模量、热膨胀系数低、尺寸稳定性高、可设计性强等特点，在汽车制造、航空航天、电子封装及军工等领域具有广泛的应用。

目前熔体浸渗法制备SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法主要有真空压力浸渗法和无压浸渗法。但真空压力浸渗法需要特殊的真空设备，工艺复杂，生产成本高；无压浸润法为改善增强体颗粒和基体熔体之间的润湿性，需要将SiC颗粒在1100-1300℃温度下预氧化处理，对预氧化温度要求较高，且SiC颗粒表面获得的SiO2对润湿性的改善作用还存在争议。

为克服现有工艺的缺点，本发明提供了一种高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法，第一步，将氮气与Mg粉反应蒸镀到SiC颗粒表面；第二步，铝合金熔体液压渗流到蒸镀后的SiC颗粒间隙中，空冷后得到高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料。

本发明具有以下优点：在氮气气氛下反应蒸镀产生的Mg3N2可以显著增加增强体颗粒与基体熔体的润湿性，蒸镀反应需要的温度相对较低(700-800℃)，Mg3N2膜可避免SiC与铝的不良界面反应；克服了真空压力浸渗法工艺复杂、成本较高，以及常规无压浸润法预氧化处理温度过高、颗粒与铝合金熔体润湿性较差的缺点。

技术实现要素：

本发明的目的在于提供一种SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法，采用SiC粉、铝合金为原料，Mg粉为助渗剂，以蒸镀、液压渗流两步法制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，具体包括以下步骤：

(1)将SiC粉、Mg粉干燥混匀后用振动平台振动，然后置于蒸镀-渗流装置中，在蒸镀-渗流装置中通入氮气(市售工业氮气)，将混合粉加热到700-800℃并保温1-2h，氮气与Mg粉反应在SiC颗粒表面生成Mg3N2蒸镀膜；

(2)将铝合金熔体熔化(熔化温度900-1100℃)后保温20-30min，铝合金熔体在液压作用下渗流到氮气保护的蒸镀-渗流装置中的SiC颗粒间隙中，渗流时间为3.2-6h，渗流完成后SiC与铝合金的复合渗流体空冷后得到高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，其中，SiC体积分数为50-60％。

优选的，本发明步骤(1)中干燥条件为200-400℃干燥2-3h，振动平台振动3-12min。

优选的，本发明步骤(1)中SiC粉的粒度为200-400目，Mg粉的粒度为300-500目。

优选的，本发明步骤(1)中氮气气压为0.002-0.008MPa。

优选的，本发明步骤(1)中Mg粉所占混合粉的质量分数为5-8％。

优选的，本发明步骤(2)中所述铝合金为铝硅二元合金，硅的质量分数为10-13％。

本发明的另一目的在于提供所述SiC颗粒增强铝基复合材料的制备装置，包蒸镀-渗流装置2、电阻炉Ⅰ3、氮气出气管4、氮气进气管5、热电偶Ⅰ6、阀门Ⅰ7、支撑杆8、热电偶Ⅱ9、可伸缩连通管10、加热保温套11、热电偶Ⅲ12、阀门Ⅱ13、液压升降杆14、液压装置16、热电偶Ⅳ17、电阻炉Ⅱ18，蒸镀-渗流装置2置于电阻炉Ⅰ3内部，蒸镀-渗流装置2的顶部设有氮气出气管4和氮气进气管5，热电偶Ⅰ6插入到电阻炉Ⅰ3的内部，电阻炉Ⅰ3固定在支撑杆8上；电阻炉Ⅱ18固定在液压升降杆14上，液压装置16置于电阻炉Ⅱ18的内部，热电偶Ⅳ17插入到电阻炉Ⅱ18中，液压装置16的底部与可伸缩连通管10连通，可伸缩连通管10通过管道与蒸镀-渗流装置2的底部连通，可伸缩连通管10的外面设有加热保温套11，热电偶Ⅲ12插入到可伸缩连通管10内部，可伸缩连通管10与蒸镀-渗流装置2连通的管道上设有热电偶Ⅱ9。

本发明所述蒸镀-渗流装置2和液压装置16的出口处分别设有阀门Ⅰ7和阀门Ⅱ13。

发明原理：

(1)振动时间与SiC体积分数的关系

混合粉通过振动，可有效减少粉末间的缝隙，提高复合材料中SiC颗粒的含量。振动时间越长，颗粒之间堆积越紧密，孔隙率越低；SiC体积分数随振动时间的增加先增加，后趋于平稳。振动时间与SiC体积分数的关系为：

式(1)中，铝基复合材料SiC的体积分数(％，)

t：振动时间(min，3≤t≤12min)

(2)反应蒸镀、润湿性增加及界面反应控制原理

反应蒸镀原理

SiC粉和Mg粉充分混合均匀、振动后，Mg粉在650℃左右开始熔化，由于Mg的蒸气压较小，700℃左右开始蒸发，Mg蒸气与氮气在邻近的SiC颗粒表面发生的蒸镀反应如下：

3Mg(g)+N2(g)＝Mg3N2(s) (2)

上述反应在温度700-800℃时较为充分，反应持续1-2h后，在SiC颗粒表面生成一层Mg3N2蒸镀膜，蒸镀温度与蒸镀时间的关系如下：

t＝-7.966ln(T+1.25)+54.234 (3)

式(3)中：t：蒸镀时间(h，1h≤t≤2h)

T：蒸镀温度(℃，700℃≤T≤800℃)

润湿性增加原理

无表面蒸镀时，铝合金熔体和SiC在900-1100℃的渗流温度范围内并不润湿，润湿角为90-110°。而反应蒸镀生成的Mg3N2和铝合金熔体的润湿角为40-65°，润湿性明显改善，且在900-1100℃的渗流温度Mg3N2有良好的热稳定性。

界面反应控制原理

常规SiC颗粒增强铝基复合材料的制备过程中，会有如下界面反应：

3SiC(s)+4Al(l)＝Al4C3(S)+3Si(l) (4)

生成的Al4C3为脆性相，易在空气中缓慢水解而粉化，影响复合材料性能，本发明蒸镀产生的Mg3N2薄膜，避免了SiC与铝的不良界面反应。

(3)铝合金熔体高度与液压、渗流时间的关系

熔体压强和其高度成正比例关系，因而铝合金熔体高度越高，液压压力越大，通过调整铝合金熔体高度可以改变熔体液压大小，铝合金熔体高度和液压的关系为：

P＝ρ铝合金gh (5)

式(5)中，P：液压(MPa，0.03MPa≤p≤0.06MPa)

ρ铝合金：铝合金的密度(kg/m³)

g：重力加速度(N/kg)

h：铝合金溶体高度(m，1.16m≤h≤2.32m)

同时，在液压压力的作用下，铝合金熔体渗流到SiC颗粒间隙中，液压压力越大，渗流时间越短，渗流时间和铝合金熔体高度的关系为：

t＝2.631h²-11.603h+15.958 (6)

式(6)中，t：渗流时间(h，3.2h≤t≤6h)

h：铝合金溶体高度(m，1.16m≤h≤2.32m)

本发明的有益效果：本发明针对目前SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法的不足，提供了一种基于熔体浸渗法上的高体积分数(50-60％)SiC颗粒增强铝基复合材料的制备方法，在氮气气氛下反应蒸镀产生的Mg3N2可以增加SiC颗粒与铝合金熔体的润湿性，反应蒸镀所需加热温度相对较低，避免了SiC与铝的不良界面反应，制备工艺简单、成本低，可实现工业化生产。

附图说明

图1为本发明的工艺工艺流程图。

图2为本发明所述蒸镀-液压渗流装置的结构示意图。

图3为实施例1制备得到的SiC颗粒增强铝基复合材料金相照片(100╳)。

图4为实施例1制备得到的SiC颗粒增强铝基复合材料金相照片(1000╳)。

图2中：1-SiC颗粒；2-蒸镀-渗流装置；3-电阻炉Ⅰ；4-氮气出气管；5-氮气进气管；6-热电偶Ⅰ；7-阀门Ⅰ；8-支撑杆；9-热电偶Ⅱ；10-可伸缩连通管；11-加热保温套；12-热电偶Ⅲ；13-阀门Ⅱ；14-液压升降杆；15-铝合金溶体；16-液压装置；17-热电偶Ⅳ；18-电阻炉Ⅱ。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明，但本发明的保护范围并不限于所述内容。

本发明实施例所用装置如图2所示，包蒸镀-渗流装置2、电阻炉Ⅰ3、氮气出气管4、氮气进气管5、热电偶Ⅰ6、阀门Ⅰ7、支撑杆8、热电偶Ⅱ9、可伸缩连通管10、加热保温套11、热电偶Ⅲ12、阀门Ⅱ13、液压升降杆14、液压装置16、热电偶Ⅳ17、电阻炉Ⅱ18，蒸镀-渗流装置2置于电阻炉Ⅰ3内部，蒸镀-渗流装置2的顶部设有氮气出气管4和氮气进气管5，热电偶Ⅰ6插入到电阻炉Ⅰ3的内部，电阻炉Ⅰ3固定在支撑杆8上；电阻炉Ⅱ18固定在液压升降杆14上，液压装置16置于电阻炉Ⅱ18的内部，热电偶Ⅳ17插入到电阻炉Ⅱ18中，液压装置16的底部与可伸缩连通管10连通，可伸缩连通管10通过管道与蒸镀-渗流装置2的底部连通，可伸缩连通管10的外面设有加热保温套11，热电偶Ⅲ12插入到可伸缩连通管10内部，可伸缩连通管10与蒸镀-渗流装置2连通的管道上设有热电偶Ⅱ9，蒸镀-渗流装置2和液压装置16的出口处分别设有阀门Ⅰ7和阀门Ⅱ13。

实施例1

本实施例所述一种蒸镀、液压渗流两步法制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，具体步骤如下：

第一步，氮气与Mg粉反应蒸镀到SiC颗粒表面：

(1)SiC粉、Mg粉干燥：将200目SiC粉、300目Mg粉分别在干燥箱中于200℃干燥3h待用。

(2)SiC粉和Mg粉均混、振动：将步骤(1)所得的SiC粉和Mg粉按照Mg粉质量分数为5％称取，然后均匀混合，用振动平台振动3min，然后置于蒸镀-渗流装置2中。

(3)氮气气氛下反应蒸镀：在蒸镀-渗流装置2中通入气压为0.008MPa的氮气，将步骤(2)所得的混合粉加热到700℃并保温2h，氮气与Mg粉反应在SiC颗粒表面生成一层Mg3N2蒸镀膜。

第二步，液压渗流制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料：

(1)铝合金熔体熔化、保温：将液压装置16中的铝合金AlSi13在900℃熔化、保温30min。

(2)液压渗流：通过调节电阻炉下方的液压升降杆14和可伸缩连通管10的高度，改变液压装置16中的铝合金熔体的液面高度到1.16m，使铝合金熔体的液压为0.03MPa，铝合金熔体在液压作用下渗流到氮气保护的蒸镀-渗流装置2中的SiC颗粒间隙中，渗流时间为6h，渗流完成后关闭管道阀门Ⅰ3，SiC与铝合金的复合渗流体空冷后得到SiC体积分数为50％的颗粒增强铝基复合材料，其金相图如图3、4所示，由图可以看出，SiC颗粒在复合材料中分布均匀、界面结合良好。

实施例2

本实施例所述一种蒸镀、液压渗流两步法制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，具体步骤如下：

第一步，氮气与Mg粉反应蒸镀到SiC颗粒表面：

(1)SiC粉、Mg粉干燥：将300目SiC粉、400目Mg粉分别在干燥箱中于300℃干燥2.5h待用。

(2)SiC粉和Mg粉均混、振动：将步骤(1)所得的SiC粉和Mg粉按照Mg粉质量分数为6％称取，然后均匀混合，用振动平台振动6min，然后置于蒸镀-渗流装置2中。

(3)氮气气氛下反应蒸镀：在蒸镀-渗流装置2中通入气压为0.006MPa的氮气，将步骤(2)所得的混合粉加热到730℃并保温1.7h，氮气与Mg粉反应在SiC颗粒表面生成一层Mg3N2蒸镀膜。

第二步，液压渗流制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料：

(1)铝合金熔体熔化、保温：将液压装置16中的铝合金AlSi12在1000℃熔化、保温27min。

(2)液压渗流：通过调节电阻炉下方的液压升降杆14和可伸缩连通管10的高度，改变液压装置16中的铝合金熔体的液面高度到1.55m，使铝合金熔体的液压为0.04MPa，铝合金熔体在液压作用下渗流到氮气保护的蒸镀-渗流装置2中的SiC颗粒间隙中，渗流时间为4.3h，渗流完成后关闭管道阀门Ⅰ3，SiC与铝合金的复合渗流体空冷后得到SiC体积分数为55％的颗粒增强铝基复合材料。

实施例3

本实施例所述一种蒸镀、液压渗流两步法制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，具体步骤如下：

第一步，氮气与Mg粉反应蒸镀到SiC颗粒表面：

(1)SiC粉、Mg粉干燥：将300目SiC粉、400目Mg粉分别在干燥箱中于300℃干燥2.5h待用。

(2)SiC粉和Mg粉均混、振动：将步骤(1)所得的SiC粉和Mg粉按照Mg粉质量分数为7％称取，然后均匀混合，用振动平台振动9min，然后置于蒸镀-渗流装置2中。

(3)氮气气氛下反应蒸镀：在蒸镀-渗流装置2中通入气压为0.004MPa的氮气，将步骤(2)所得的混合粉加热到760℃并保温1.4h，氮气与Mg粉反应在SiC颗粒表面生成一层Mg3N2蒸镀膜。

第二步，液压渗流制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料：

(1)铝合金熔体熔化、保温：将液压装置16中的铝合金AlSi11在1050℃熔化、保温24min。

(2)液压渗流：通过调节电阻炉下方的液压升降杆14和可伸缩连通管10的高度，改变液压装置16中的铝合金熔体的液面高度到1.94m，使铝合金熔体的液压为0.05MPa，铝合金熔体在液压作用下渗流到氮气保护的蒸镀-渗流装置2中的SiC颗粒间隙中，渗流时间为3.4h，渗流完成后关闭管道阀门Ⅰ3，SiC与铝合金的复合渗流体空冷后得到SiC体积分数为58％的颗粒增强铝基复合材料。

实施例4

本实施例所述一种蒸镀、液压渗流两步法制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料，具体步骤如下：

第一步，氮气与Mg粉反应蒸镀到SiC颗粒表面：

(1)SiC粉、Mg粉干燥：将400目SiC粉、500目Mg粉粉分别在干燥箱中于400℃干燥2h待用。

(2)SiC粉和Mg粉均混、振动：将步骤(1)所得的SiC粉和Mg粉按照Mg粉质量分数为8％称取，然后均匀混合，用振动平台振动12min，然后置于蒸镀-渗流装置2中。

(3)氮气气氛下反应蒸镀：在蒸镀-渗流装置2中通入气压为0.002MPa的氮气，将步骤(2)所得的混合粉加热到800℃并保温1h，氮气与Mg粉反应在SiC颗粒表面生成一层Mg3N2蒸镀膜。

第二步，液压渗流制备高体积分数SiC颗粒增强铝基复合材料：

(1)铝合金熔体熔化、保温：将液压装置16中的铝合金AlSi10在1100℃熔化、保温20min。

(2)液压渗流：通过调节电阻炉下方的液压升降杆14和可伸缩连通管10的高度，改变液压装置16中的铝合金熔体的液面高度到2.32m，使铝合金熔体的液压为0.06MPa，铝合金熔体在液压作用下渗流到氮气保护的蒸镀-渗流装置2中的SiC颗粒间隙中，渗流时间为3.2h，渗流完成后关闭管道阀门Ⅰ3，SiC与铝合金的复合渗流体空冷后得到SiC体积分数为60％的颗粒增强铝基复合材料。