一种钽酸钠单晶薄膜的制备方法与流程

本发明涉及一种钽酸钠单晶薄膜的制备方法，属于功能材料制备领域。

背景技术：

由于丰富有趣的物理内涵以及工艺上潜在的应用价值，氧化物异质结尤其是钙钛矿氧化物异质结一直是材料科学研究领域的热点研究之一。比如，在钛酸锶/铝酸镧(sto/lao)体系中发现的界面二维电子气、铁磁性引起了科研工作者的广泛关注。与sto/lao体系相似，nto/sto界面处也会由于极化不连续发生电荷转移。目前，已有计算结果预测，不论是在(nao)^-/(tio2)⁰界面还是(tao2)⁺/(sro)⁰界面都会存在高密度的载流子。但是，目前这一理论还缺乏实验数据的支持。因此，在sto单晶基板上制备高质量nto单晶薄膜并且实现原子级平整的界面具有非常重要的意义。

制备氧化物异质结尤其是拥有原子级平整界面的异质结的方法主要有两种：氧化物分子束外延和脉冲激光沉积。然而，这两种制备方法设备复杂且价格高昂，制备过程对于实验环境的要求苛刻，需要极高的温度或者极高的真空度才能实现，不利于大规模尝试制备不同氧化物异质结，从而寻找一种简单、有效、高产的氧化物异质结制备方法不论是对于实际生产还是科学研究而言都是极其重要而且急迫的。本发明采用水热法获得高质量的nto单晶薄膜，并且可以获得原子级平整的界面。本发明工艺过程简单，易于控制，无污染，成本低，易于规模化生产。

技术实现要素：

本发明的目的在于提供一种低成本，工艺简单，过程易于控制的nto单晶薄膜的制备方法，获得高质量的异质结界面。

本发明的一种钽酸钠单晶薄膜的制备方法，包括以下步骤：

1)将氢氧化钠溶解于去离子水中，充分搅拌，得到摩尔浓度6-10mol/l的氢氧化钠水溶液；

2)在搅拌状态下，向步骤1)制得的氢氧化钠水溶液中加入0.5-5mmol的五氧化二钽，用去离子水调节反应釜内胆中的反应物料体积达到反应釜内胆容积的80％，搅拌2h，得到反应前驱体的悬浊液，并将悬浊液置于聚四氟乙烯内胆中；

3)对单晶钛酸锶基板进行超声清洗，并进行干燥；

4)将清洗干净的单晶钛酸锶基板竖直放置于架子上，并将架子置于盛有反应物料的内胆中，密封，在200℃下保存12h进行水热处理，然后让反应釜自然冷却到室温，卸釜后，用去离子水和无水乙醇反复超声清洗反应完成后的基板，烘干，制得钽酸钠nto单晶薄膜。

所述的反应釜为聚四氟乙烯内胆，不锈钢套件密闭的反应釜。

所述的架子为聚四氟乙烯样品架。

所述的五氧化二钽纯度为不低于99.99％，氢氧化钠的纯度不低于分析纯。

所述的单晶钛酸锶基板暴露面为{001}晶面，双面抛光。

所述的钽酸钠nto单晶薄膜厚度为14-70nm。

本发明的有益效果在于：

本发明以商用二维单晶sto作为基板，通过调节ta2o5和naoh的溶液浓度以及相对浓度，采用水热法制备了一种高质量nto单晶薄膜并且获得了原子级平整的界面。本发明工艺过程简单，易于控制，无污染，成本低，易于生产。

附图说明

图1是本发明实施例1制备的nto单晶薄膜的扫描电子显微镜(sem)图；

图2是本发明实施例1制备的nto单晶薄膜截面结构的透射电子显微镜(tem)图；

图3是本发明实施例1制备的nto单晶薄膜截面结构的高分辨透射电子显微镜(hrtem)图。

具体实施方式

以下结合实施例进一步说明本发明的技术方案。所涉及的单晶钛酸锶基板为购买获得，其暴露面为{001}晶面，双面抛光，尺寸为10×10×0.5mm。

实施例1

1)将一定质量的氢氧化钠溶解于去离子水中，充分搅拌，得到摩尔浓度6.25mol/l的氢氧化钠水溶液；

2)在搅拌状态下，向步骤1)制得的氢氧化钠水溶液中加入1mmol的五氧化二钽，用去离子水调节反应釜内胆中的反应物料体积达到反应釜内胆容积的80％，搅拌2h，得到反应前驱体的悬浊液，并将悬浊液置于聚四氟乙烯内胆中；

3)通过丙酮、乙醇、水、乙醇等溶剂对单晶钛酸锶基板进行超声清洗，并进行干燥；

4)停止搅拌后，将磁子取出。将清洗干净的单晶钛酸锶基板放置于聚四氟乙烯架子中(基板处于竖直放置状态)，并将架子置于盛有反应物料的内胆中，密封，在200℃下保存12h进行水热处理，然后让反应釜自然冷却到室温，卸釜后，用去离子水和无水乙醇反复超声清洗反应完成后的基板，烘干，制得钽酸钠单晶薄膜。

实施例2

1)将一定质量的氢氧化钠溶解于去离子水中，充分搅拌，得到摩尔浓度8.125mol/l的氢氧化钠水溶液；

2)在搅拌状态下，向步骤1)制得的氢氧化钠水溶液中加入1mmol的五氧化二钽，用去离子水调节反应釜内胆中的反应物料体积达到反应釜内胆容积的80％，搅拌2h，得到反应前驱体的悬浊液，并将悬浊液置于聚四氟乙烯内胆中；

3)通过丙酮、乙醇、水、乙醇等溶剂对单晶钛酸锶基板进行超声清洗，并进行干燥；

4)停止搅拌后，将磁子取出。将清洗干净的单晶钛酸锶基板放置于聚四氟乙烯架子中(基板处于竖直放置状态)，并将架子置于盛有反应物料的内胆中，密封，在200℃下保存12h进行水热处理，然后让反应釜自然冷却到室温，卸釜后，用去离子水和无水乙醇反复超声清洗反应完成后的基板，烘干，制得钽酸钠单晶薄膜。

实施例3

1)将一定质量的氢氧化钠溶解于去离子水中，充分搅拌，得到摩尔浓度8.125mol/l的氢氧化钠水溶液；

2)在搅拌状态下，向步骤1)制得的氢氧化钠水溶液中加入1.5mmol的五氧化二钽，用去离子水调节反应釜内胆中的反应物料体积达到反应釜内胆容积的80％，搅拌2h，得到反应前驱体的悬浊液，并将悬浊液置于聚四氟乙烯内胆中；

3)通过丙酮、乙醇、水、乙醇等溶剂对单晶钛酸锶基板进行超声清洗，并进行干燥；

4)停止搅拌后，将磁子取出。将清洗干净的单晶钛酸锶基板放置于聚四氟乙烯架子中(基板处于竖直放置状态)，并将架子置于盛有反应物料的内胆中，密封，在200℃下保存12h进行水热处理，然后让反应釜自然冷却到室温，卸釜后，用去离子水和无水乙醇反复超声清洗反应完成后的基板，烘干，制得钽酸钠单晶薄膜。

从图1可以看出，在sto基板上获得了大面积的nto单晶薄膜(所拍摄区域为随机选择的区域)。从图2和图3可以看出，sto与nto之间形成了高质量的异质结界面，在此条件下合成的nto薄膜厚度为15nm。

技术特征：

技术总结
本发明公开一种钽酸钠(NTO)单晶薄膜的制备方法。本发明采用水热法在钛酸锶(STO)单晶基板上首次制得了NTO单晶薄膜。该方法以五氧化二钽作为主要原料，氢氧化钠作为矿化剂，商用的二维STO单晶衬底作为基板。首先，将五氧化二钽、氢氧化钠混合溶液在室温下强力搅拌，然后放入STO单晶基板，将其在高温下进行水热处理，得到NTO单晶薄膜。本发明工艺过程简单，易于控制，无污染，成本低，易于规模化生产，对推动钙钛矿氧化物异质结在传感器、存储器、自旋电子学等方面的研究与应用具有十分重要的意义。

技术研发人员：韩高荣;李玮;任召辉;王飞
受保护的技术使用者：浙江大学
技术研发日：2019.03.26
技术公布日：2019.06.18