度与步骤(I)中包括甲烷的原料气的进料速度之比为(1-10):1。氧源的流速(即进料速度)是根据能量衡算(也就是反应器与再生器间的热量平衡)以及所希望得到的再生烟气中C0/C02的比例决定的，只要在该范围内根据实际需要进行调节即可。
[0042]在上述的甲烷催化裂解生产氢气的方法中，优选地，步骤(I)中的包括氢气的生成气包含氢气、甲烷和CO中的一种或几种组合，其中氢气占所述生成气总体积的70-100%。
[0043]在上述的甲烷催化裂解生产氢气的方法中，优选地，步骤(3)中的再生烟气包含CO、CO2, H2,队和H2O中的一种或几种的组合。
[0044]根据本实用新型的【具体实施方式】，优选地，上述的甲烷催化裂解生产氢气的方法还包括以下步骤:对步骤(2)得到的包括氢气的生成气进行分离以除去未反应的甲烷和/或生成的CO，得到工业纯氢。
[0045]本实用新型提供的甲烷催化裂解生产氢气的方法是在催化剂存在的条件下，将预热到一定温度的原料气送入高密度循环流化床反应器中，在一定的操作条件下将甲烷催化裂解为氢气和积碳，然后将携带积碳的催化剂送入再生器，通过控制再生条件和再生气体的类型，从而获得CO或者合成气，然后将再生完的催化剂重新输送到反应器中循环使用，同时利用失活的催化剂上焦炭的燃烧放热来为再生器供热，利用再生催化剂携带的热量为反应器供热。该方法能够联产高纯氢及CO或合成气。而且该方法利用再生产生的热量来提供整个系统的能量需要，通过控制再生过程烧炭的程度(也就是再生烟气中的0)/0)2的比值)，调节再生器放出的热量，进而调节系统热量平衡，从而实现自热操作。
[0046]与目前采用天然气制氢和CO或合成气的过程相比，本实用新型具有如下有益效果:
[0047](I)将甲烷催化裂解反应制氢和催化剂水蒸气/空气再生及选择性氧化过程分别置于反应器和再生器内，分两步完成，不仅可实现“反应”与“再生”的分离，消除巨大的爆炸隐患，而且可用空气进行再生，避免使用纯氧所带来的空分成本；
[0048](2)反应器采用气固高效接触的高密度循环流化床，提高了传质传热效率，有利于消除外扩散对甲烷催化裂解反应的影响，提高了催化剂的利用率，从而提高了整个过程的反应速率；再生器采用密相床/湍动床，有利于热量的传递，避免了催化剂再生过程中局部过热的问题；该反应-再生系统解决了反应过程连续操作和催化剂循环使用等问题，缩短了操作周期，提高了生产效率；
[0049](3)采用有利于甲烷催化裂解制氢和焦炭选择性转化的多功能高效催化剂，促进了甲烷的快速分解和焦炭的选择性转化，使得甲烷单程转化率提高到80-100%，最大化地提高了原料的利用效率，降低了 CO2的排放，为大规模生产氢气提供了可能；
[0050](4)可以方便地控制生成的气体产物为纯度高达70-100%的氢气；在对氢气纯度要求不高的领域，甲烷与氢气不需要分离，可以直接使用；在氢气纯度要求较高的领域，可以通过后续的分离提纯工艺制备高纯氢，由于气体产物中不含碳氧化物，因此分离工序被大大简化，从而降低了高纯氢的生产成本；
[0051](5)反应生成的焦炭与空气、水蒸气等氧源进行选择性氧化，可以调控积碳被氧化的程度，调节生成CO或者合成气的量，在提高有效产品收率的同时，为整个系统提供了热量，实现了系统自给热，不仅降低了整个过程的能耗，节约成本，而且减少了 CO2的排放，提高了环境效益；
[0052](6)反应温度相对较低，而且无需注入防止催化剂结焦的过量水蒸气，进一步降低整个过程的能耗。
[0053]综上所述，本实用新型提供的甲烷催化裂解生产氢气的装置能够克服现有甲烷催化裂解制氢技术中甲烷转化率低、产能小，积碳利用难以平衡环保和经济效益之间的矛盾等问题，并且能够高效催化裂解甲烷，同时能够有效利用生成的积碳，降低能耗和成本，减少CO2排放，提高氢气生产效率。
[0054]此外，除非另有说明，本实用新型中涉及的气体纯度水平和百分率是体积百分率。
[0055]另外，申请人具体地引入本公开文本中全部提到的参考文献的全部内容。此外，当给出量、浓度或其它值或参数作为范围、优选范围、或优选上限值和优选下限值的列举时，这被理解为具体公开了由任意上限界限或优选上限值和任意上限界限或优选下限值的任何配对形成的所有范围，而无论是否单独公开这些范围。当此处列举数值范围时，除非另有说明，该范围包括其端点和该范围内全部整数和分数。当定义范围时，本实用新型范围不限于列举的具体值。
【附图说明】
[0056]图1是实施例的甲烷催化裂解生产氢气的装置的结构示意图。
[0057]图2是实施例的高密度循环流化床反应器的变径结构示意图。
[0058]图3是实施例的再生器的变径结构示意图。
[0059]主要组件符号说明:
[0060]高密度循环流化床反应器1、沉降器2、再生器3、再生斜管4、待生斜管5。
【具体实施方式】
[0061]为了对本实用新型的技术特征、目的和有益效果有更加清楚的理解，现对本实用新型的技术方案进行以下详细说明，但不能理解为对本实用新型的可实施范围的限定。
[0062]实施例1
[0063]本实施例提供了一种甲烷催化裂解生产氢气的装置，如图1所示，该装置包括:高密度循环流化床反应器1、沉降器2、再生器3、再生斜管4和待生斜管5 ;其中，所述高密度循环流化床反应器I包括一上粗下窄、二级变径的腔体，所述腔体的底部设有入料管，腔体的顶部设有出料管；所述沉降器2包括一腔体以及一位于腔体中的气固分离设备，所述腔体的底部设有物料入口，腔体的顶部设有生成气出口，腔体的中或下部设有催化剂出口 ；所述高密度循环流化床反应器I的出料管通过所述沉降器2底部的物料入口通入所述沉降器2的腔体中；所述再生器3包括一上粗下窄、三级变径的腔体以及一位于腔体中的气固分离设备，所述腔体的底部设有催化剂出口管，腔体的顶部设有再生烟气出口，腔体的中或下部设有催化剂入口，腔体的下部设有氧源入口 ；所述再生器3的催化剂出口管通过所述再生斜管4连接于所述高密度循环流化床反应器I的入料管；所述再生器3的催化剂入口通过所述待生斜管5连接于所述沉降器2的催化剂出口 ；所述高密度循环流化床反应器I的二级变径的腔体的上部直径与下部直径的比例为1.5:1，如图2所示；所述再生器3的三级变径的腔体的上部直径、中部直径与下部直径的比例为2.5:1.5:1，如图3所示；所述再生器3为采用密相床或湍动床的再生器。
[0064]该装置还可以包括两套换热设备，其中一套换热设备为第一级换热设备，另一套换热设备为第二级换热设备，所述第一级换热设备和第二级换热设备均为两种流体之间换热的换热设备，所述第一级换热设备的第一种流体入口连接于所述沉降器顶部的生成气出口，所述第一级换热设备的第二种流体入口连接于包括甲烷的原料气气源，所述第一级换热设备的第二种流体出口连接于所述第二级换热设备的第二种流体入口，所述第二级换热设备的第一种流体入口连接于所述再生器顶部的再生烟气出口，所述第二级换热设备的第二种流体出口连接于所述高密度循环流化床反应器底部的入料管。
[0065]在上述的装置中，所述高密度循环流化床反应器和再生器除进行变径改造外，其他构造均可以为本领域常规的高密度循环流化床反应器和催化裂化催化剂再生器的构造，所述沉降器可以为本领域常规的用于气固分离的沉降器。所述气固分离设备也可以为本领域常规的气固分离设备，例如旋风分离器等。所述第一级换热设备和第二级换热设备均可以包括一个或几个本领域常规的换热器，只要是两种流体之间换热的换热器即可。
[0066]本实施例还提供了一种催化甲烷裂解生产氢气的镍基催化剂，该镍基催化剂是通过以下方法制备得到的:
[0067]在78.25g拟薄水铝石中加入300.48g去离子水，与80°C水浴中搅匀，加入盐酸调节PH值约为3-4，得到载体的凝胶；将15.6g的硝酸钴、16.2g的磷钨酸混合加入到制备好的凝胶中，再加入70g的去离子水，机械搅拌均匀，之后lmL/min的速度滴加10mL的0.lmol/L的碳酸钾溶液，于150°C烘干24小时，然后400°C焙烧18小时，冷却后粉碎并筛分，得到改性载体；称取50g改性载体加入39.8g硝酸镍和40g去离子水的水溶液中，ImL/min的速度滴加10mL的0.lmol/L的碳酸钾溶液，将沉淀洗涤过滤后，然后在140°C烘干12小时，之后在600°C焙烧17小时，冷却后粉碎并筛分得到催化剂24.2Ν?0-15.0ffO3.6.2Co0.2.3K20.52.3A1203o
[0068]本实施例还提供了一种甲烷催化