。然后，将含填料的母料载入具有非母料树脂的混合器 中并且在60rpm下混合10分钟。
[0124] 混合后，在所得掺合物对应的混配温度下使用压缩模制器在lOMPa下将其压缩成 约1mm的膜。将膜冷却到室温。所得冷却膜用于特性评估。
[0125] 比较样品 031(&)工51(13)、035(3)、035(13)、036(3)和036(13):根据下表1中所展示 的配方分别制备极性弹性体与填料和非极性弹性体与填料的掺合物。对于极性弹性体与填 料的掺合物，首先将EVA掺合物的混合温度设定在160°C下或将TPU掺合物的的混合温度设 定在190°C下。对于非极性弹性体与填料的掺合物，首先将聚烯烃弹性体掺合物的混合温度 设定在180°C下，或EPDM掺合物160°C。在每一样品中，首先将聚合物载入混合器中以完全熔 融，并且随后缓慢地添加填料并且在60rpm下混合10分钟。使用压缩模制器在制备掺合物的 混配温度和lOMPa下将其压成1mm的膜。
[0126] 比较样品CS2、CS3和CS4:根据下表1中所展示的配方制备极性弹性体和非极性弹 性体与均匀分布的填料的相分离掺合物。首先使用上文对于比较样品CSx(a)和CSx(b)所描 述的相同程序制备极性弹性体加填料和非极性弹性体加填料的单独母料，均匀分配极性弹 性体母料与非极性弹性体母料之间的填料;随后将所获得的化合物粒化。将两种母料的球 粒载入哈克混合器中以在160°C(对于CS2)、190°C(对于CS3)、和150°C(对于CS4)下熔融5分 钟，之后进一步混合。其后，在低rpm下进行另一混配，持续极短的时间。
[0127] 表1-样品S1-S6和CS1-CS6的组成
[0128]
[0129] *掺合的Engage是60体积^Engage? 8200和40体积^ENGAGE? 8402的掺合物。掺 合的ENGAGE?通过哈克在lOOrpm下在180°C下分批混合10分钟制备。
[0130] 根据上文所提供的测试方法分析样品S1-S6和比较样品CS1-CS6中的每一个。结果 提供于下表2中。
[0131] 表2-样品S1-S6和CS1-CS6的特性
[0132]
[0133] 从表2中所提供的结果可以看出，与经制备成具有均匀分布的填料的CS2-CS4相 比，传导性填料集中在一个弹性体相中的样品S2-S4显示优良的热导率。类似地，S1、S5和S6 具有的热导率高于其各自的对应部分051( &)、051(13)、035(&)、035(13)、036(&)和036(13)，后 者为填料与单一弹性体的直接掺合物。
[0134] 除前述特性之外，经由扫描电子显微术分析样品S1-S6和CS2中的每一个。图1 (a) 到6 (b)说明极性弹性体相(浅颜色相）中的高填料浓度对比非极性弹性体相(暗颜色相）中 的低填料浓度。图7提供具有均匀分布的填料的CS2的图像以用于比较。
[0135] 实例2
[0136] 制备另外两个比较样品（037和038)。037是不具有填料的37.5体积^^1^^^250 与62·5体积^ENGAGE? 8130的掺合物。CS8是不具有填料的37·5体积％ELVAX? 250与62·5 体积％ HDPE的掺合物。通过在哈克混合器中在180°C和lOOrpm下将两种聚合物组分混合10 分钟来制备CS7和CS8。混合后，在180°C和lOMPa下将所得掺合物压缩模制成1mm的膜，并且 随后冷却到室温以用于抗张模量分析。分析CS7、CS8、S1和S2的抗张模量。结果提供于下表3 中。
[0137] 表3-抗张模量比较
[0138]
[0139] 如表3中所示，在用热塑性组分如HDPE替换弹性体组分时，所得组合物的抗张模量 大大增加。具有此类高抗张模量的组合物一般不合适用作热界面材料。
[0140] 实例3
[0141]根据下表4中所展示的配方制备三个额外样品（S7-S9)。以如对于上文实例1中的 样品S1-S6所描述相同的方式制备这些样品。
[0142] 表4-样品S7-S9的组成
[0143]
[0144] 应注意，样品S7-S9在最终组合物中并不形成含填料的母料的连续相。如上文所指 出，含填料的母料优选地形成连续相。为了形成连续相，需要考虑下表5中所提供的两个弹 性体相的相对粘度和体积分数。
[0145] 表5-样品S1-S9的粘度和体积分数
[0146]
[0148]为了使极性弹性体母料相变得连续，本文中使用两种方法（1)增加极性弹性体含 填料的母料与非极性弹性体的体积比，即主要增加极性弹性体含填料的母料的体积分数； (2)通过降低极性弹性体含填料的母料的粘度和/或使用更高粘度的非极性弹性体树脂，来 降低极性弹性体含填料的母料与非极性弹性体的粘度比。
[0149] 对于EVA/ENGAGE (TPU/ENGAGE)系统S1、S2、S3和S5，极性弹性体含填料的母料的粘 度大于非极性弹性体粘度。含填料的母料相的体积分数增加到60%或大于60%，以使得极 性弹性体含填料的母料相连续。
[0150]比较S4与S9,可以看出增加极性弹性体含填料的母料的体积分数使得含填料的母 料相变得连续。虽然使用高粘度的非极性弹性体树脂，但是S7的极性弹性体含填料的母料 相不连续。基于S7,在S6中，进一步降低极性弹性体含填料的母料相的粘度并且进一步增加 极性弹性体含填料的母料的体积分数。结果，极性弹性体含填料的母料相变得连续。
【主权项】
1. 一种导热材料，其包含： (a) 非极性弹性体； (b) 极性弹性体;和 (c) 导热填料， 其中所述非极性弹性体和所述极性弹性体充分不可混溶，以呈现为具有非极性弹性体 相和极性弹性体相的多相系统， 其中至少60体积百分比（"体积％"）的所述导热填料位于所述非极性弹性体相或所述 极性弹性体相中的一个中， 其中所述导热材料的抗张模量小于200兆帕（"MPa"）。2. 根据权利要求1所述的导热材料，其中所述导热材料的热导率比相同但具有均匀分 布的导热填料的材料大至少5%。3. 根据权利要求1或权利要求2所述的导热材料，其中至少60体积％的所述导热填料位 于所述极性弹性体相中。4. 根据前述权利要求中任一项所述的导热材料，其中所述非极性弹性体和所述极性弹 性体各自为热塑性弹性体;其中所述非极性弹性体和所述极性弹性体各自的熔点小于90 °C;其中所述导热材料的熔点小于90°C。5. 根据前述权利要求中任一项所述的导热材料，其中所述导热填料以按组分(a)到(c) 的总体积计，在20到60体积％范围内的量存在于所述导热材料中；其中所述非极性弹性体 以按组分(a)到（c)的总体积计，在20到40体积％范围内的量存在于所述导热材料中；其中 所述极性弹性体以按组分(a)到(c)的总体积计，在20到40体积％范围内的量存在于所述导 热材料中。6. 根据前述权利要求中任一项所述的导热材料，其中所述非极性弹性体和所述极性弹 性体以足以实现所述非极性弹性体与所述极性弹性体之间的粘度比使得含有至少60体 积％的所述导热填料的所述弹性体相在所述导热材料中形成连续相的体积比存在。7. 根据前述权利要求中任一项所述的导热材料，其中所述导热填料的热导率在25到1， 700瓦/米开尔文（"W/m·K"）范围内；其中所述导热填料的D50粒度分布在0.01到50微米（"μ m"）范围内；其中所述非极性弹性体选自由以下组成的群组:聚烯烃弹性体、乙烯-丙烯-二 烯单体（"EPDM"）橡胶、苯乙烯类嵌段共聚物以及其中两种或更多种的组合;其中所述极性 弹性体选自由以下组成的群组：乙烯乙酸乙烯酯（"EVA"）、聚氨酯橡胶、热塑性聚氨酯 ("TPU"）、乙烯丙烯酸酯共聚物、乙烯丙烯酸共聚物以及其中两种或更多种的组合。8. 一种制品，其包含： (a) 热产生组件； (b) 热耗散组件;和 (c) 热界面材料， 其中所述热界面材料经安置以便将热从所述热产生组件转移到所述热耗散组件， 其中所述热界面材料包含根据前述权利要求中任一项所述的导热材料的至少一部分。9. 一种用于制备导热材料的方法，所述方法包含： (a) 将导热填料与第一弹性体组合，由此形成含填料的母料;和 (b) 将所述含填料的母料与第二弹性体组合，由此形成所述导热材料， 其中所述第一弹性体和所述第二弹性体充分不可混溶，以于所述导热材料中呈现为多 相系统，所述多相系统具有由所述第一弹性体的至少一部分形成的第一弹性体相和由所述 第二弹性体的至少一部分形成的第二弹性体相， 其中步骤(b)的所述组合后，至少60体积百分比（"体积％"）的所述导热填料保持位于 所述第一弹性体相中， 其中所述第一和第二弹性体中的一种是非极性弹性体，其中所述第一和第二弹性体中 的另一种是极性弹性体， 其中所述导热材料的抗张模量小于200兆帕（"MPa"）。10.根据权利要求9所述的方法，其中所述极性弹性体是所述第一弹性体，其中所述导 热填料以按组分(a)到（c)的总体积计，在20到60体积％范围内的量存在于所述导热材料 中；其中所述非极性弹性体以按组分(a)到（c)的总体积计，在20到40体积％范围内的量存 在于所述导热材料中；其中所述极性弹性体以按组分（a)到（c)的总体积计，在20到40体 积％范围内的量存在于所述导热材料中。
【专利摘要】包含非极性弹性体、极性弹性体和导热填料的导热材料。所述极性弹性体和非极性弹性体充分地不可混溶以形成极性弹性体相和非极性弹性体相。所述导热填料以总填料量的至少60体积％的量集中在所述非极性弹性体相或所述极性弹性体相中。所述导热材料的抗张模量小于200MPa。所述导热材料可以作为热界面材料用于各种制品。
【IPC分类】C08L21/00
【公开号】CN105492524
【申请号】CN201380079154
【发明人】Y·杨, 陈红宇, M·埃斯吉尔, B·I·乔杜里
【申请人】陶氏环球技术有限责任公司
【公开日】2016年4月13日
【申请日】2013年9月11日
【公告号】CA2922752A1, EP3044260A1, US20160177159, WO2015035575A1