专利名称：用于氮氧化物的选择性催化还原的操作方法
技术领域：
本发明涉及用于管理来自柴油发动机或其它稀燃发动机的排出气流中的氮氧化物(大部分为NO和NO2，总称为NOx)的选择性催化还原的方法。更具体地，本发明涉及控制将适当的氧化烃类-例如乙醇添加到预备的排出气体中的方法，以便当排出气体流动从而与非贵金属、选择性还原催化剂接触时将排出气流中的NOx予以还原。
背景技术：
柴油发动机、某些汽油燃料发动机以及许多烃类燃料动力设备在高于化学计量的空气_燃料质量比的情况下运转以便得到改进的燃料经济性。然而，这种稀燃发动机以及其他动力源产生具有相对较高含量的氧、水和氮氧化物(NOx)的热排放气。就柴油发动机来说，来自预热的发动机的排出气流的温度通常在大约200°C至400°C的范围内，该温度取决于发动机的燃料消耗(负载)的当前比率。排出气体具有代表性、示例性的成分，按体积大约为氧10%、二氧化碳6%，一氧化碳(CO) 0. 1%、烃类(HC) 180ppm、N0x235ppm，剩余部分基本上是氮气和水。排出气体经常含有一些非常小的富碳颗粒。而且就烃类燃料含有硫的情况来说，来自燃烧源的排出气体还可能含有二氧化硫。期望处理这种排出气体的成分以使除氮、 二氧化碳和水之外的任何排放到大气的物质最少化。NOx气体通常包括带有少量一氧化二氮(N2O)的氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的不同混合物，该NOx气体难于还原为氮(N2),这是因为热排出气流有相对高的氧(O2)含量(以及水含量)。三元催化系统成功地使用于以大约化学计量空燃比运转的发动机，然而并没有效地在这种富氧排出气体中将NOx还原至可接受的水平。稀薄NOx捕集器可有效地从排出气流中去除NOx，但是所述捕集器需要昂贵的贵金属且它们的长期耐用性不确定。人们已经考虑选择性催化还原方法，其中稀燃排出气体已经被氧化从而完成未燃烧的烃类向二氧化碳和水的氧化、一氧化碳向二氧化碳的氧化以及某些氧化氮(NO)向二氧化氮(NO2)的氧化。将还原剂材料-例如NH3或NH3前体(尿素的水溶液)喷射到氧化的排出气流，而所述排出气流穿过适当的催化剂以将大量的NOx还原为氮气和水。这种实践被称为NOxW “选择性催化还原”(SCR)，因为在不影响排出气流中的其他氧化物的情况下实现了该步骤。但是尿素SCR和氨SCR必须是车上存储的附加还原剂材料，并且当以尿素作为还原剂时，必须避免尿素的水溶液在寒冷的天气时冻结。使用具有更低成本的、更便利的方法实现来自稀燃发动机的排出气流的NOx还原将是有用的。
发明内容
本发明提供了一种用于管理乙醇或其他适当的低分子量氧化烃类(OHC)-例如此类醇中的甲醇、丙醇、丁醇或醛的使用和添加的方法，乙醇或所述其他适当的低分子量氧化的烃类(OHC)作为OHC-SCR过程中的氧化烃类还原剂并且被用作含氧且含水稀燃排出气体中的NOx的催化还原反应器。根据某些条件和排出气流的特性以及下面在本说明书中标识的还原催化剂的特性，持续监测和调节添加到排出气流的氧化烃类的量。持续管理OHC添加的一个目标是避免对用于OHC-SCR反应器下游的氨的排出气体的随后处理的需求。大量使用氧化烃类的进一步的目标是使车辆发动机及其排气系统的总燃料消耗量最小化。大多数现有车辆发动机使用烃类燃料与空气的燃烧作为它们的功率源。所述发动机包括多个气缸，每个气缸都具有连接至用于车辆的推进的动力系系统和曲轴的往复式活塞。本发明提供用以将空气和燃料计算机控制地、顺序地、定时地置入到每个气缸的方法。随着活塞在它们对应的气缸中往复运动，受控的空气与燃料混合物顺序地进入对应的气缸，其中可燃烧的混合物被压缩和点燃。在动力冲程中每个气缸中的燃烧驱动活塞，接着是排气冲程_在该排气冲程中燃烧副产物从气缸排入到排气歧管中，然后排入到车辆的排出气体导管中。这种稀燃发动机的持续运转在上面所示的本说明书的背景技术部分中的成分和温度范围内产生稳定的排出气流。例如，所述燃料可以是柴油、汽油、天然气、液化石油气(大部分是丙烷)、二甲醚、乙醇、乙醇和汽油的混合物或类似燃料。氢也可以被用作燃料。含氧且含水的排出气体首先可导向至气流穿过的、含催化剂的氧化转化器，以用于一氧化碳和未完全燃烧的烃类燃料组分的氧化。所述氧化转化器还可促进某些氧化氮至二氧化氮的氧化以准备排出气流，使该排出气流在选择性催化还原反应器中进行下游处理，该选择性催化还原反应器用于在排出气流离开车辆的排气系统之前将NO2和其他NOji 分还原为氮气。根据本发明，在选择性催化还原反应器上游的适当位置将氧化烃类添加至排出气流。用于本发明的实践的适当的氧化烃类选择性催化还原(OHC-SCR)催化剂的示例是包括纳米尺寸的银(或氧化银)的颗粒材料，该材料被沉积并支撑在微米尺寸的氧化铝颗粒上。例如，被支撑的银催化剂颗粒可被适当地沉积为挤制成的、蜂窝状陶瓷整料的多个气流穿过的小通道的壁上的薄涂层。根据本发明的实施方式，将乙醇(或其他适当的氧化烃类)喷入(或以其他方式置入)OHC-SCR催化剂上游的排出气体。为了随着排出气流与OHC-SCR催化剂的紧密接触而更有效地影响NOx组分的还原，如同本发明人在此确定的，持续监测OHC-SCR催化剂和排出气体的某些持续变化的参数，并且基于确定的参数值持续调节添加到排出气流的氧化烃类的量以便使之与预定策略一致。进一步根据本发明的方法的示例的图示，下面四种(至少)参数中的每种的测量值或确定值被以适时的时间间隔持续获得并且被用于管理氧化烃类的添加(i ) OHC-SCR催化剂的温度、正好在OHC-SCR催化剂上游的排出气体中NOx的量的代表值(ii)和氧的量的代表值(iii)，以及(iv)经过或穿过催化剂的排出气体的流动速率的测量值。就排出气体流动速率来说，可测量或确定测量值_例如气时空速(Slh—1)或等效值。例如，在确定特定时刻的空间速度时，使用在温度和压力的标准条件下的当前每小时排出气体的单位体积与预定的OHC-SCR催化剂的固定体积的比率。在本发明的实践中，获取OHC-SCR催化剂上游的排出气体中的准确且可靠的氧含量的代表值对于至排出气体的OHC添加的每次确定是重要的。用于测量选择性还原催化剂的当前温度以及用于确定排出气体的流动速率的有用值的适当传感器是可得到的。类似地，用于持续地提供或确定氧(例如，以总排出气体的百分比)和NOx (例如，以排出气体成分的百万分之几)的有用的瞬时浓度的传感器也是可得到的。被适当地预编程的、基于计算机的控制系统可用于从相应的传感器接收此类数据，并且可用于使用此类可用数据以便持续且快速地分析这些参数，这些参数用于确定在车辆发动机的每次运转中添加到排出气流中的氧化烃类还原剂的量。这种基于传感器和计算机的系统可作为发动机控制系统的一部分工作或与所述发动机控制系统协作，所述发动机控制系统用于_例如测量、确定并且控制至发动机的空气以及燃料的添加和其他发动机运转。根据本发明的优选实施方式，并且通过说明性的示例，适当的添加OHC-SCR还原剂的控制系统可考虑上面指定的排出气体/OHC-SCR参数的当前值，并且确定添加到排出气流的还原剂的量(质量或体积)。例如，所述控制系统可被编程为每摩尔NOx组分添加1摩尔数值的还原剂(如乙醇)，然后基于所述四个参数的当前值的组合确定或估计排出气体中的每摩尔NOx组分。如下面说明书中将更详细描述的，对于任何(或每个)预期在用于特定发动机和车辆的具体OHC-SCR系统中使用的还原剂，可预定参数组合与对应的还原剂添加值的表格。可将所述表格存储在用于管理正在进行的至排出气流的还原剂添加的车辆计算机控制系统的存储器中。应当认识到，不同车辆中的相同发动机可使用不同的还原剂、不同的机构或装置用以添加还原剂到排出气流以及参数组合与对应的还原剂添加值的不同表格。 管理OHC添加的一个主要目标是实现NOx到氮气的高效还原，同时使还原反应器中的氨的形成最小化，并且使还原剂添加对发动机车辆系统的总燃料经济性的影响最小化。在本发明的其他实施方式中，四个参数的当前值可用于车辆计算机系统中以便基于存储的数据或计算程序的使用来计算当前的还原剂量。氧化烃类还原剂材料将被承载于车辆上的适当储存器中，并且通过适当的导管被输送以便添加到发动机或排出气流。优选地，还原剂材料是乙醇，并且，乙醇当然可以是车辆的燃料或燃料组分。例如，当燃料是乙醇和柴油燃料的混合物或乙醇和汽油的混合物_例如氧化烃类/烃类混合物可用作附加OHC-SCR还原添加剂。通过对本发明的实践的具体实施方式
的详细说明的参阅，其他目的和优点将变得清楚，本发明的实践下面将在本说明书中给出(作为非限制性的说明)。
图1是来自柴油发动机(或其他稀燃发动机或动力设备)的排气歧管通过排出气体导管系统的排出气流的流动的示意图，所述排出气体导管系统包括氧化催化反应器和 OHC-SCR催化反应器。传感器位置和还原剂添加位置的说明也在本图中示出。图2是OHC-SCR反应器的示意图。在该实施方式中，银_氧化铝催化剂的颗粒作为涂层材料被施加到堇青石整料的蜂窝状本体的流通通道。含该银_氧化铝催化剂的整料被具有排出气流的入口和出口的适当的金属壳体封闭。实施方式
本发明提供一种将乙醇和其他适当的氧化烃类用作稀燃发动机的排出气体中的 OHC-SCR还原剂的操作策略。在使用银-氧化铝催化剂的情况下，乙醇对NOx而言是适当且优选的还原剂，在较宽的柴油和汽油发动机运转条件范围内产生70%-99%的NOx转化效率。 氧化烃类与NOx和氧气在放置催化剂处反应形成氮气、二氧化碳和水。由此NOx和还原剂的相当大部分因此被转化为释放排出气体的环境所容许的物质。更具体地，在重载联邦测试程序(Heavy-Duty Federal Test Procedure schedule)步骤中实现了 81%的平均NOx转化效率，所述重载联邦测试程序在乙醇喷入排出气流的情况下在6. 6升柴油发动机上运行。乙醇是一种特别高效的OHC-SCR还原剂，允许 NOx的还原的催化温度可以低至250°C。乙醇的部分氧化产物-例如乙醛，以及其他醇也是同等高效的OHC-SCR还原剂。通过实验和数学建模的组合，已开发出操作策略在发动机运转期间使用乙醇作为OHC-SCR还原剂从排出气体中高效地去除N0X。仅需对本说明书中公开的还原剂添加的操作策略稍做改动，适用于OHC-SCR的其他氧化烃类(或氧化烃类与烃类的混合物)也可被使用。控制还原剂添加的方法的实践在对柴油发动机(或其他稀燃发动机)和它的排出气体系统的运转进行说明之后可被更好地理解，所述排出气体系统包括在排出气体路径中用于NOx组分的还原的含催化剂的反应器。图1是用于排出气体的NOx含量的OHC-SCR处理的示例性柴油发动机和排出气体系统的示意功能框图。现参阅图1，图中示出了示例性发动机排出气体系统10的示意功能框图。例如，发动机12可以是汽油型内燃发动机、柴油型内燃发动机、混合动力发动机和/或其他适当类型的发动机。发动机12通过在发动机12的气缸14内燃烧空气/燃料混合物而产生扭矩。 发动机12可包括任何适当数量的气缸-例如气缸14。例如，发动机12可包括2、3、4、5、6、 8、10或12个气缸。通过进气歧管13，空气被顺序吸入发动机12的每个气缸14。由电子节气门控制器(ETC) 13’’’致动的节气门13 "控制进入发动机12的每个气缸14的空气流动。空气与来自一个或多个燃料喷射器15的燃料混合以形成空气与燃料的混合物，就柴油发动机和其他稀燃发动机来说该混合物具有大幅高于燃料的化学计量比的空燃质量比，柴油燃料和汽油的该空燃质量比大约为14. 7。在每个气缸14中的空气/燃料混合物被顺序点燃且燃烧以产生扭矩从而推进车辆。且空气/燃料混合物的燃烧产生排出气体，所述排出气体从每个气缸14排入排气歧管17中。排出气流作为持续流在发动机运转期间从排气歧管17流出，并且流入排出气体系统16。排出气体系统16包括处理催化剂、传感器、计算机控制模块等，所述部件相互配合以降低排出气体中氮氧化物(NOx)的量。排出气体系统16通常包括氧化催化剂20、还原剂材料喷射器22和OHC-SCR催化剂24。所述OHC-SCR催化剂24通常被承载于OHC-SCR反应容器中，所述OHC-SCR反应器的示例在图2中示出。在图1中，来自排气歧管17的排出气流通过第一排出气体导管部分21到达氧化催化剂20。被氧化的排出气流通过第二排出气体导管部分23到达OHC-SCR催化剂24，然后通过第三导管部分25。排出气体可通过第三导管部分25从排出气体系统流出。排出气体系统16还可包括其他装置-例如用于从排出气流去除含碳微粒物质的过滤器或捕集器(未示出)。在本示例中，还原剂材料喷射器22将氧化烃类还原剂材料(例如，乙醇)喷入第二排出气体导管部分23、OHC-SCR催化剂24的上游。OHC-SCR催化剂24可吸收乙醇或其他氧化烃类还原剂，并且促进还原剂与流动的排出气流中的NOx组分和氧气的还原反应以将 NOx组分还原为氮气。OHC-SCR催化剂24优选地是支撑在氧化铝颗粒上的银粒子的催化剂。 OHC-SCR催化剂24可与柴油微粒过滤器组合使用或以任何其他适当的构造组合使用。通过NOx与氧化烃类还原剂反应从排出气体中去除的NOx的百分比被称为转化效率或NOxR化率。根据本发明，NOx转化率与持续确定添加到OHC-SCR催化剂24上游的排出气流的还原剂的多少紧密相关。在此用于确定添加到OHC-SCR催化剂24的还原剂量的实践使用了一组可考虑作为排出气体系统16的部件的传感器。排出气体系统16可包括NOx传感器28和30以及温度传感器(经常为热电偶)32,34和36。排出气体系统16还包括氧传感器38，该氧传感器 38也在本发明的实践中起到重要作用。一个NOx传感器28位于氧化催化剂20的上游，而另一个NOx传感器30定位于OHC-SCR催化剂24的下游。在其他实施方式中，NOx传感器28 定位于氧化催化剂20与OHC-SCR催化剂24之间。温度传感器也可定位在OHC-SCR催化剂 24的内侧或附近。在本发明的某些实践中，在第三导管部分25、0HC-SCR催化剂24的下游感测其他组分_例如氨的存在也可能是有用的。NOx传感器和氧传感器以不同的形式出现，并且可以不同的形式使用。它们经常是电化学器件，该电化学器件将排出气流与空气或其他参照材料比较。它们的信号由发动机控制模块或其他基于计算机的模块接收和使用。并且可通过与其他传感器信号-例如质量空气流传感器组合的控制模块使用来自NOx传感器或氧传感器的信号，以获取排出气流中的当前NOx浓度或氧浓度的有用值。由此NOx传感器28和30分别用于获取OHC-SCR催化剂24的上游和下游的NOx浓度的测量值。换句话说，NOx传感器28和30用于获取流入和流出OHC-SCR催化剂24的NOx 的测量值或数值。所述NOx传感器28和30产生对应于在它们的对应位置的NOx浓度(ppm) 的数值的信号，所述信号分别称为NOXin和N0X。ut。温度传感器32、34和36定位于遍及排出气体系统16的各种位置。例如，如图1 所示，温度传感器34定位于氧化催化剂20的下游和OHC-SCR催化剂24的上游，而温度传感器36定位于OHC-SCR催化剂24的下游。温度传感器32定位于氧化催化剂20的上游。 温度传感器32、34和36中的每个都测量在它们对应位置处的排出气体的温度，并且输出一个对应于测量温度的信号。所述信号通过温度传感器32、34和36输出，并且在图1中分别称为Ta、Tb和Tco 发动机控制模块(ECM) 40控制发动机12的扭矩输出。在这个功能中，ECM40可接收来自一个或多个传感器的信号，所述传感器包括进气歧管绝对压力传感器(MAP)、质量空气流传感器(MAF)、节气门位置传感器(TPS)、进气空气温度传感器(IAS)以及用于发动机运转控制的其他发动机运转参数的传感器。在本发明的实践中，ECM40还包括还原剂添加控制模块42，所述还原剂添加控制模块42控制由还原剂材料喷射器22喷射的氧化烃类还原剂的质量流率。以这种方式，还原剂添加控制模块42控制供至OHC-SCR催化剂24的还原剂材料的量。还原剂添加控制模块42是根据本发明的原理预编程以管理还原剂材料的添加的计算机元件，所述还原剂材料用于与OHC-SCR催化剂24流动接触的排出气流中的NOx组分的还原。例如，还原剂材料可被存储于燃料箱或其他适当的储存器中，并且通过导管(未示出)输送至还原剂材料喷射器22。 如在图1中示意性地示出的，还原剂添加控制模块42接收来自温度传感器、一个或多个NOx成分传感器和至少一个氧传感器的信号。除了温度传感器和排出气体组分传感器，还在OHC-SCR催化剂24的上游设置了检测排出气体质量流率的传感器，所述传感器用于通过模块42进行排出气体容积流率的持续确定，从而用于与OHC-SCR催化剂24接触的排出气体的空间速度(或类似的排出气体体积)的计算。例如，在本发明的某些实施方式中，还原剂添加控制模块可使用进入发动机的质量空气流和燃料流的数据以确定或估计当前排出气体流率。在图1中，将还原剂传送至排出气流是通过将还原剂在OHC-SCR催化剂上游喷射到排出气流来实现的。还原剂传送的其他方法包括2)在膨胀冲程的后期喷入点火的发动机气缸；3)喷射到未点火且未添加燃烧燃料的停用气缸；4)在通过关闭进气和排气阀停缸之前喷射到气缸内，接着在后续循环中打开排气阀，以便允许还原剂以及还原剂的任何反应产物进入排出气体系统。在实践中，氧化烃类通过车辆发动机加入，从而优选地可以减小或免除排出气流中氧化反应器的使用。在描述持续确定添加到排出气流以便用于NOx的有效还原的适当质量的还原剂的方法之前，先说明用于含NOx且含还原剂的排出气体的穿过以及所述气体与放置在催化反应器中的OHC-SCR还原催化剂24的有效接触的反应器(或容器)的示例是有帮助的。图2 示出了 OHC-SCR反应器60。参阅图2，OHC-SCR反应器60可包括不锈钢圆管体62，所述不锈钢圆管体62用于紧密密封_例如挤制的、圆柱状的、蜂窝形的堇青石催化剂支撑体64，所述支撑体64在圆管体62侧面的剖面窗口内可见。支撑体64可由其他已知的适当的陶瓷或金属材料形成。 在该实施方式中，堇青石支撑体64由从上游一催化剂支撑体的排出气体入口面65延伸到下游一催化剂支撑体的排出气体出口面(在图2中不可见)的多个排出气体流通通道形成。 这些小流通通道在排出气体入口面65的图示中被表示为交叉线。例如，在陶瓷体的挤制期间，在入口面每平方英寸通常形成400个流通通道。氧化铝上覆银的颗粒催化剂是以涂层的形式涂覆在蜂窝结构的每个通道的壁上。钢体62与密封的银基还原催化剂支撑体64的直径比排出气体导管的上游和下游大，以便在排出气流占据催化剂支撑体64的入口面65 并且流过涂层通道时降低排出气流的阻力。支撑体64被密封到钢体62内以便排出气流被导引从而与支撑体64的通道壁上支撑的OHC-SCR催化剂接触。如从图2中可以看出的，钢封闭体62的上游端(如排出气流方向箭头66所示)由扩展的不锈钢排出气体入口部分68密封。入口部分68的排出气体入口 70大小设置为且适于接收来自排出气体导管23 (图1)的排出气流。排出气体入口部分68焊接至钢封闭体 62。以类似的方法，钢封闭体62的下游端(排出气流方向箭头72)由流动断面收缩的、钢制排出气体部分74密封，所述钢制排出气体部分74具有适于焊接至下游排出气体导管零件的排出气体出口 76。温度传感器(未在图2中示出)可定位在钢制封闭体62内。例如，这种传感器可定位在催化剂支撑体64的上游65和/或下游端。根据本发明的实践，必须获取经过氧化铝上覆银的选择性还原催化剂的含NOx排出气流的体积流率的测量值。如图2所示，排出气流在催化剂支撑体64的入口面65被分开，然后流过多个非常小的通道，而涂层颗粒形式的银催化剂已施加至所述通道。在该实施方式中，经常优选的是使用支撑体64的外部的、表面的体积作为催化剂的体积。由此，含NOx 的排出气流的相对于涂层的、多通道支撑体的空间速度的有用测量值可通过用含排出气流通道的堇青石体的外部体积除以排出气体的每小时容积流率来确定。例如，容积流率可在排出气体的实际温度和压力或排出气体的标准温度和压力下确定。在这些用于将氧化烃类还原剂添加至排出气流的操作策略中，一个重要的控制变量是OHC-SCR催化剂上游的还原剂浓度与NOx浓度的比率。如图1所示，传感器在给定操作条件下用于测量NOx浓度，并且将适量的还原剂引入排出气体。还原剂浓度以包含在还原剂中的相对于氮氧化物的浓度的碳微粒浓度来表示，并且将标识为Cl (还原剂)/NOx比率。 因此，当乙醇被用作还原剂材料时，在C1/N0X比率中，1摩尔乙醇提供2摩尔Cl还原剂。用于OHC-SCR的还原剂添加的随机过稈津樽
本发明人在此已使用随机过程建模(SPM)来提供排出气体参数与银催化剂温度之间的数量关系，以便管理添加至含NOx的排出气流的氧化烃类。随机过程建模是先进的经验建模方法，其在调节存在于用于构造模型的数据中的噪音之后在数据点之间进行插值操作。所使用的SPM工具基于Matlab且通过动力工程实验设计(DEPE)组从Ricardo获得。在使用该建模的一个示例中，在两个不同的已知柴油发动机运转循环期间，基于发生NOx转化的运转发动机数据开发随机过程模型重载联邦测试程序(HDFTP)和辅助排放测试(SET)，其也是美国联邦测试程序。确定需要从实验获得的输入数据将是催化剂入口温度、催化剂入口处N0X、C1烃类(乙醇)和氧气中的每个的浓度以及穿过催化剂的气时空速。输出变量是NOx转化率或相关的后OHC-SCR NOx浓度。用6. 6升涡轮增压式柴油发动机进行实验。由排气歧管下游的柴油氧化催化剂组成排出气体系统，接着是10升Ag/Al203 OHC-SCR催化剂。当测量的喷射点处的排出气体温度高于220°C时，将乙醇喷入氧化催化剂与银催化剂床之间的排出气体系统。用快速傅里叶变换红外分光(FTIR)光度计获得排出气体物质的测量值，并且在每个发动机循环期间每秒都会产生该测量值。随着发动机在两个联邦测试循环中运转，发动机的测试产生几千个数据点。使用 164个数据点构造用于HDFTP的符合要求的模型，该模型成功地由在发动机控制模块中实施的随机过程建模分析，从而随着柴油发动机在与测试循环类似或重合的循环中运转而控制至具体柴油发动机的乙醇添加。然而，为了提供本测试中的示例性操作参数的综述，将选定的操作变量范围任意地分为高温类型和低温类型。用于说明目的，这些操作变量的值被分为低范围和高范围。这些变量的低范围如下所示
温度<300°C NOx 浓度 <200ppm O2浓度<11% 空间速度<50000hr<。这些变量的高范围是指超过低范围的这些上限的值。这种分组导致产生16个示例性的运转条件，构成4个操作变量的低值和高值的16个不同组合。因为每个示例性的运转条件代表一个变量值的范围，所以实现最大NOx转化所需的Cl (还原剂)/N0x比率也可以是一个范围。在16个示例性运转条件中的每个内示出了实现最大NOx转化所需的Cl (还原剂)/NOx比率的范围。已通过在HDFTP和辅助排放测试(SET)中得到的发动机数据的随机过程建模确定了该范围。用乙醇作为还原剂，如表格1所示
表格1为用乙醇作为HC-OHC-SCR还原剂的操作策略
权利要求
1.一种确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，所述还原剂材料用于来自由稀燃发动机驱动的车辆的排出气体中的NOx组分的催化剂促进还原；所述车辆发动机包括多个燃烧气缸以及连接至所述气缸的排气歧管，在所述燃烧气缸中燃料与空气被混合并点燃以便驱动气缸中的往复式活塞，在所述排气歧管中来自气缸的燃烧产物被组合成包括氧气、水、 氮气和NOx的排出气流的连续部分；并且所述车辆包括排出气体导管，所述排出气体导管用于将排出气流传导至反应器以便与包含在所述反应器内的银/氧化铝催化剂接触，从而通过与所添加的氧化烃类还原剂反应而使NOx组分发生化学还原；当车辆运转并产生排出气流时，所述方法包括在气流进入含还原催化剂的反应器之前，持续测量(a)排出气流的一部分的氧含量以及(b)排出气流的一部分的NOx含量；持续测量(c)含还原催化剂的反应器中的还原催化剂的温度；持续测量(d)与还原催化剂流动接触的排出气流的气时空速；并且使用至少四个测量值(a-d)持续确定还原剂材料的量，以使通过银催化剂还原的NOx量最大化，所述还原剂材料在排出气流进入还原反应器之前被添加到排出气流的当前部分，所述确定使用预编程的、车载计算机并且使用至少当前的四个测量值来进行；以及在排出气流流动到与还原催化剂接触之前，将还原剂的当前确定的量添加到排出气流。
2.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原剂材料包括从下述各项组成的集合中选出的醇甲醇、乙醇、丙醇、丁醇或此类醇的醛。
3.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原剂材料包括乙醇。
4.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原催化剂包括支撑在氧化铝颗粒上的银颗粒。
5.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原剂材料的添加在还原催化剂上游的排出气体导管中进行。
6.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中添加还原剂材料是将其喷射入发动机气缸中的燃烧产物内，然后其进入排气歧管和排出气体导管。
7.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原剂材料被添加至发动机气缸内，并且在无需燃烧还原剂材料的情况下从气缸排入排气歧管中。
8.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中车辆发动机的燃料是从下述各项组成的集合中选出的一种或多种材料柴油、汽油、氢气、天然气、液化石油气，乙醇、甲醇和乙烷。
9.如权利要求1所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中添加到排出气流的还原剂材料的量的持续确定包括通过车载计算机来参考用于四个测量值的选定范围的选定还原剂材料的添加量的预定查表。
10.如权利要求9所述的确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，其中还原剂材料是乙醇，并且添加到排出气流的乙醇的量的持续确定包括通过车载计算机来参考用于四个测量值的选定范围的乙醇的添加量的预定查表。
全文摘要
本发明涉及用于氮氧化物的选择性催化还原的操作方法，其中氧化烃类-例如乙醇可考虑用作添加到柴油或汽油发动机排出气体的还原剂，所述还原剂用于促进NOX至N2的催化还原反应，当发动机和催化剂的操作条件改变时，需要持续调节添加的还原剂的量。已经发现，使用适当编程的车载计算机执行的有用方法，可基于被选择用于NOX至氮气的还原的乙醇或其他具体还原剂与催化剂温度、排出气体的氧和NOX含量以及穿过还原催化剂-例如支撑在氧化铝上的银的排出气体的体积流率的持续测量值的相关性。至少使用这些参数来可靠地确定用于大体上还原NOX的还原剂的有效量。
文档编号B01D53/86GK102441327SQ20111029662
公开日2012年5月9日 申请日期2011年9月30日 优先权日2010年10月5日
发明者L. 希尔登 D., H. 李 J., L. 佩里 K., B. 维奥拉 M., D. 布林克曼 N., J. 施米格 S., M. 斯隆 T. 申请人:通用汽车环球科技运作有限责任公司