的反应产物通过第一增压器进行增压，增压后的反应产物通入钯膜氢气分离装置进行分离。采用本发明在实现催化反应与膜分离级联的同时，能够将钯膜氢气分离装置接触到原料气中氢单质的初始浓度升高，增大氢单质渗透的驱动力，大幅提高单位膜面积的渗氢效率及膜的利用率。并且，本发明的固定床反应器能够对原料气充分反应，从而将对钯基膜性能有不利影响的杂质气体含量降低，减弱对钯基膜的毒化作用，有效延长钯膜氢气分离装置中钯基膜的使用寿命。另外，采用本发明的方式，设计催化反应时，能不考虑反应温度对钯基膜稳定性与使用寿命的影响，降低系统的设计难度，提高装置的适应性。
[0028]综上，与膜反应器集成模式相比，本发明能够降低装置的设计难度，具有较强的实用性，且能增加单位膜面积的渗氢效率，提高钯膜的利用率，延长其使用寿命。
【附图说明】
[0029]图1为现有PERMCAT (催化膜反应器)的基本原理示意图。
[0030]图2为本发明的结构示意图。
[0031]图中标记:1为原料气，2为固定床反应器，3为钯膜氢气分离装置，4为第一储气罐，5为第二储气罐，6为第一增压器，7为压力计，8为第三储气罐，9为第四储气罐，10为第二增压器。
【具体实施方式】
[0032]本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
[0033]本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
[0034]实施例1
如图所示，该装置包括原料气、用于催化反应的固定床反应器、钯膜氢气分离装置、第一储气罐、第二储气罐、第一增压器、第三储气罐、第四储气罐、第二增压器，原料气通过管道与固定床反应器相连，固定床反应器、第一储气罐、第一增压器、第二储气罐、钯膜氢气分离装置通过管道依次相连，钯膜氢气分离装置、第三储气罐、第二增压器、第四储气罐、固定床反应器通过管道依次相连，第二储气罐与钯膜氢气分离装置相连的管道上设置有流量调节阀。原料气与固定床反应器相连的管道上、第四储气罐与固定床反应器相连的管道上分别设置有减压阀、截止阀。固定床反应器的反应产物能通过管道进入第一储气罐中，第一储气罐内的反应产物能经第一增压器增压后进入第二储气罐中，第二储气罐内的反应产物能进入钯膜氢气分离装置中进行分离。钯膜氢气分离装置分离的尾气能经依次经第三储气罐、第二增压器、第四储气罐通过管道返回至固定床反应器中。
[0035]进一步，该装置还包括用于监测氢气含量的氢气泄漏报警装置、压力报警装置、压力计、排压装置、与排压装置相连的控制系统，压力报警装置分别与第一储气罐、第二储气罐、第三储气罐、第四储气罐相连。压力计、排压装置分别为若干个，压力计、排压装置分别设置在第一储气罐、第二储气罐、第三储气罐、第四储气罐上。
[0036]本发明启动时，原料气经管道进入固定床反应器中，并在催化剂作用下发生反应，反应产物经管道进入第一储气罐中。然后，启动第一增压器，将第一储气罐内的反应气体送入第二储气罐中，压力计能够显示第一储气罐、第二储气罐的压力。再将第二储气罐内加压的反应气体送入钯膜氢气分离装置中，通过第二储气罐与钯膜氢气分离装置相连管道上的流量调节阀能够调节气体流量，从而控制反应的速率。从钯膜氢气分离装置分离出的渗透气体(高纯Q2)被回收，若尾气中Q含量较低，则可直接排放；若0含量较高，则通过回收系统返回至固定床反应器中再次进行反应。即尾气进入第三储气罐中，并通过第二增压器增压后，进入第四储气罐，第四储气罐内增压后的尾气经其与固定床反应器相连的管道，返回至固定床反应器再次进行催化反应，以形成闭路循环。
[0037]以甲烷裂解为例。
[0038]原料气为CH4，固定床反应器中装填NiCu/S1_化剂，反应温度为800°C，经一次裂解反应，甲烷转化率约为25%，得到反应产物，反应产物中CHjP H2的含量分别为60%和40%(体积分数)。反应产物依次经第一储气罐、第一增压器、第二储气罐到达膜分离器(工作温度为400°C)，膜分离的渗透气为纯度高于99.9%的H2 (直接回收利用)，尾气中则含有大量未反应的CH4和少量Η 2，其含量分别为95%和5% (体积分数)。尾气依次经第三储气罐、第二增压器、第四储气罐进入固定床反应器再次反应，产物中CHjP Η2的含量分别为57.6%和42.4%(体积分数)，再依次经第一储气罐、第一增压器、第二储气罐到达膜分离器，渗透气为可直接回收的高纯Η2，尾气中含有未反应的CH4和少量Η2，再次回到固定床反应器。如此循环五次后，CH4中氢元素的转化回收率超过90%。
[0039]本发明并不局限于前述的【具体实施方式】。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。
【主权项】
1.一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，包括原料气、用于催化反应的固定床反应器、钯膜氢气分离装置、第一储气罐、第二储气罐、第一增压器，所述原料气通过管道与固定床反应器相连，所述固定床反应器、第一储气罐、第一增压器、第二储气罐、钯膜氢气分离装置通过管道依次相连，所述第二储气罐与钯膜氢气分离装置相连的管道上设置有流量调节阀。2.根据权利要求1所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，还包括用于监测氢气含量的氢气泄漏报警装置。3.根据权利要求1所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，还包括压力计，所述压力计分别与第一储气罐、第二储气罐相连，所述压力计能分别显示第一储气罐、第二储气罐内的压力。4.根据权利要求1所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，还包括压力报警装置，所述压力报警装置分别与第一储气罐、第二储气罐相连。5.根据权利要求1所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，还包括排压装置、与排压装置相连的控制系统，所述排压装置分别设置在第一储气罐、第二储气罐上，所述排压装置能在第一储气罐、第二储气罐的压力超过设定值时排气。6.根据权利要求1所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，所述原料气与固定床反应器相连的管道上分别设置有减压阀、截止阀。7.根据权利要求1-6任一项所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，还包括第三储气罐、第四储气罐、第二增压器，所述钯膜氢气分离装置、第三储气罐、第二增压器、第四储气罐、固定床反应器通过管道依次相连。8.根据权利要求7所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，所述第三储气罐、第四储气罐上均分别设置有压力计、排压装置。9.根据权利要求7所述基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，其特征在于，所述第四储气罐与固定床反应器相连的管道上分别设置有减压阀、截止阀。10.根据权利要求1~9任一项所述装置的回收方法，其特征在于，包括如下步骤:原料气中的原料经管道进入固定床反应器反应后，得到反应产物，反应产物进入第一储气罐中，再将第一储气罐的反应产物通过第一增压器进行增压，增压后的反应产物进入第二储气罐中，最后进入钯膜氢气分离装置进行分离，回收其中的单质态氢同位素。
【专利摘要】本发明公开了一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置及回收方法，目的在于解决现有的膜反应器进行氢同位素回收时，原料中较多的杂质气体会导致钯基膜渗氢速率降低，其最佳使用温度难以与催化反应速率兼顾的问题。该装置包括原料气、固定床反应器、钯膜氢气分离装置、储气罐、增压泵等。本发明采用催化反应与膜分离非原位集成的模式，能够有效提高钯膜的利用率，降低杂质气体对钯膜的毒化作用，延长钯膜的使用寿命，同时能够有效提高氢同位素的回收率。此外，本发明还能形成闭路循环，可获得较高的氢同位素回收效率。本发明设计合理，适应性强，能够满足氢同位素的回收需求，具有较高的回收率，对于实现聚变反应堆氘氚燃料循环、提高反应堆的经济性和安全性，具有重要的意义。
【IPC分类】C01B4/00, B01D59/28
【公开号】CN105233691
【申请号】CN201510579340
【发明人】熊亮萍, 侯京伟, 龚宇, 韩军, 胡胜, 夏修龙, 肖成建, 刘云怒, 陈晓军, 张勤英
【申请人】中国工程物理研究院核物理与化学研究所
【公开日】2016年1月13日
【申请日】2015年9月14日