一种分解甲硫醇气体的re/hzsm-5催化剂的再生方法_3

文档序号:9480426阅读:来源:国知局
/HZSM-5催化 剂吹扫15分钟,去除甲硫醇等易燃气体,再通入空气(30ml/min ),在550 °C下对其进行再生 60分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0040] 再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的条 件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为100%,新鲜催化剂反应了 76 小时彻底失活,而再生的催化剂的寿命略微延长,反应了 83小时。
[0041] 实施例7 本实施例以lwt% Sm/HZSM-5催化剂为处理对象,具体步骤如下: (1)制备lwt% Sm/HZSM-5催化剂:将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛 放入马弗炉中,在550°C下焙烧5小时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分钐(Sm)元 素。预先称取1克HZSM-5于表面皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使 载体完全浸渍所需的水为1. 04克,将0. 1493克分析纯六水合硝酸钐溶于5. 2克去离子水 中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理的5克HZSM-5到此钐盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸 渍12 h,使之充分吸收,后在80°C下干燥5h后移入马弗炉中,于600°C温度下焙烧5小时, 即得到含有活性组分钐元素的lwt% Sm/HZSM-5催化剂。
[0042] (2)将催化剂用于甲硫醇气体的催化分解:①将制得的催化剂筛分至40~60 目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为 常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为 96. 2%。②将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克, 反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化 剂的寿命为10 lh。
[0043] (3)催化剂的再生:首先,用惰性气体-氮气(30ml/min)对失活的Sm/HZSM-5催化 剂吹扫15分钟,去除甲硫醇等易燃气体,再通入空气(30ml/min ),在550 °C下对其进行再生 10分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0044] 将再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的 条件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为100%,新鲜催化剂反应了 101小时彻底失活,而再生的催化剂的寿命略微延长,反应了 106小时。
[0045] 实施例8 本实施例以〇. 5wt% Eu/HZSM-5催化剂为处理对象,具体步骤如下: (1)制备0. 5wt% Eu/HZSM-5催化剂:将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子 筛放入马弗炉中,在450°C下焙烧7小时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分铕(Eu) 元素。预先称取1克HZSM-5于表面皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好 使载体完全浸渍所需的水为1. 04克,将0. 0738克分析纯六水合硝酸铕溶于5. 2克去离子 水中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理的5克HZSM-5到此铕盐溶液中,搅拌均匀,在常温下 浸渍14 h,使之充分吸收,后在100°C下干燥4h后移入马弗炉中,于450°C温度下焙烧7小 时,即得到含有活性组分铕元素的〇. 5wt% Eu/HZSM-5催化剂。
[0046] (2)将催化剂用于甲硫醇气体的催化分解:①将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压, 反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为100%。 ②将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体 系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿 命为70h。
[0047] (3)催化剂的再生:首先,用惰性气体-氮气(30ml/min)对失活的Eu/HZSM-5催化 剂吹扫15分钟,去除甲硫醇等易燃气体,再通入空气(30ml/min ),在550 °C下对其进行再生 30分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0048] 将再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的 条件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为100%,新鲜催化剂反应了 70小时彻底失活,而再生的催化剂的寿命略微延长,反应了 75小时。
[0049] 实施例9 本实施例以2wt% Gd/HZSM-5催化剂催化剂为处理对象,具体步骤如下: (1)制备2wt% Gd/HZSM-5催化剂:将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛 放入马弗炉中,在550°C下焙烧6小时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分钆(Gd)元 素。预先称取1克HZSM-5于表面皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使 载体完全浸渍所需的水为1. 04克,将0. 2929克分析纯六水合硝酸钆溶于5. 2克去离子水 中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理的5克HZSM-5到此钆盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸 渍12 h,使之充分吸收,后在90°C下干燥6h后移入马弗炉中,于550°C温度下焙烧6小时, 即得到含有活性组分钆元素的2wt% Gd/HZSM-5催化剂。
[0050] (2)将催化剂用于甲硫醇气体的催化分解:①将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压, 反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为98%。 ②将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体 系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿 命为71h。
[0051] (3)催化剂的再生:首先,用惰性气体-氮气(30ml/min)对失活的Gd/HZSM-5催化 剂吹扫15分钟,去除甲硫醇等易燃气体,再通入含水蒸汽1%的氩气(30ml/min),在550°C 下对其进行再生120分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0052] 将再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的 条件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为1〇〇%,新鲜催化剂反应了 71小时彻底失活,而再生的催化剂的寿命略微延长,反应了 80小时。
[0053] 实施例10 本实施例以3wt% Er/HZSM-5催化剂为处理对象,具体步骤如下: (1)制备3wt% Er/HZSM-5催化剂:将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛 放入马弗炉中,在400°C下焙烧6小时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分铒(Er)元 素。预先称取1克HZSM-5于表面皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使 载体完全浸渍所需的水为1. 04克,将0. 4266克分析纯六水合硝酸铒溶于5. 2克去离子水 中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理的5克HZSM-5到此铒盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸 渍16 h,使之充分吸收,后在80°C下干燥6h后移入马弗炉中,于400°C温度下焙烧6小时, 即得到含有活性组分铒元素的3wt% Er/HZSM-5催化剂。
[0054] (2)将催化剂用于甲硫醇气体的催化分解:①将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压, 反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为99%。 ②将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体 系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿 命为72h。
[0055] (3)催化剂的再生:首先,用惰性气体-氮气(30ml/min)对失活的Er/HZSM-5催化 剂吹扫15分钟,去除甲硫醇等易燃气体,再通入含水蒸汽15%的氩气(30ml/min),在550°C 下对其进行再生40分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0056] 将再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的 条件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为100%,新鲜催化剂反应了 72小时彻底失活,而再生的催化剂的寿命略微延长,反应了 87小时。
[0057] 实施例11 本实施例以25. 5wt%Ce/HZSM-5催化剂为处理对象,25. 5wt%Ce/HZSM-5催化剂的制备 和应用同实施例1,不同在于催化剂的再生方法如下: 首先,用惰性气体-氮气(30ml/min)对失活的25. 5wt%Ce/HZSM-5催化剂吹扫15分钟, 去除甲硫醇等易燃气体,再通入含水蒸汽30%(体积百分比)的氩气(30ml/min),在550°C 下对其进行再生60分钟,即可得到再生后的催化剂。
[0058] 将再生催化剂在进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的 条件下进行活性和寿命测试,催化剂对于甲硫醇的转化率依然为100%,新鲜催化剂反应了 89小时彻底失活,而
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