本发明具有如下有益效果:
[0037]①优选的以SiC为载体的负载型催化剂，载体和活性组分有效协同，加强了电晕放电，使得等离子体的能量密度增高，对污染物的降解率提高，也提高了能量效率；
[0038]②优选的SiC负载复合型金属氧化物，如Μη0χ和Co0x复合，常温下，既可以提高污染物的降解率，也可以去除03、N0x等副产物，解决了一段式副产物高的问题；
[0039]③助催化剂，利用稀土金属的03捕集能力和碱土金属作为电子助剂加强03的协同降解能力并且提高了催化剂主要活性组分在催化剂上的分散性；
[0040]④泡沫或蜂窝状结构的催化剂解决了反应器阻力大的问题，而且本发明原料低廉，制备简单，易于工业化应用。
【具体实施方式】
[0041]应用本实施方式处理有机废气的方法为:在空气气流、鼓泡瓶、混合罐的作用下，用甲苯、二甲苯、乙酸乙酯等有机物模拟有机废气，浓度为10?200ppm，总流量2L/min;泡沫型催化剂放置在电晕放电的正负电极之间，接通等离子体高压电源，电极对之间发生电晕放电，催化剂上也发生一定的反电晕放电，甲苯等有机物通过电极对之间，被高能电子、
03、.0H等活性粒子预处理成小分子有机污染物，再经过催化层时，经协同作用被深度处理成0)2和出0;并且催化层会对03有分解作用，分解产生的活性氧可分解有机物；另外催化剂可以捕集气溶胶并在原位降解;经气相色谱测试残留有机物的含量。
[0042]实施例1
[0043]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以50%硝酸锰水溶液、硝酸钴、硝酸铈、泡沫碳化硅为原料，按照锰氧化物、氧化钴和氧化铈负载量为1%、3%、1%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在450°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0044]应用处理:催化剂为厚度20mm，孔径20ppi泡沫碳化硅负载的l%Mn0x3%Co0xl%CeOx/SiC催化剂。初始气体浓度为:[甲苯]=lOOppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，甲苯的脱除率为98%，03残留4ppm，N0x残留Oppm。
[0045]实施例2
[0046]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以硝酸镍、硝酸钴、硝酸镧、泡沫碳化硅为原料，按照氧化镍、氧化钴和氧化镧负载量为2%、2%和1%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在450°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0047]应用处理:催化剂为厚度20mm，孔径20ppi泡沫碳化硅负载的2%Ni0x2%Co0xl%LaOx/SiC催化剂。初始混合气体浓度为:[甲苯]=50ppm，[二甲苯]=50ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，甲苯、二甲苯的脱除率分别为99%,97%，03残留12口口111，勵\残留0??111。
[0048]实施例3
[0049]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以硝酸铜、硝酸钴、硝酸钙、泡沫碳化硅为原料，按照氧化铜、氧化钴和氧化钙负载量为1%、3%和1%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在450°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0050]应用处理:催化剂为厚度20111111，孔径20??1泡沫碳化硅负载的1%01(^3%(:0(^1%Ca0x/SiC催化剂。初始混合气体浓度为:[乙酸乙酯]=50ppm，[丙酮]=50ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，乙酸乙酯、丙酮的脱除率分别为 99%、96%，03 残留 5ppm，N0X 残留 Oppm。
[0051 ] 实施例4
[0052]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以50 %硝酸锰水溶液、硝酸铜、硝酸钡、泡沫碳化硅为原料，按照锰氧化物、氧化铜和氧化钡负载量为2%、3%和1%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在600°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0053]应用处理:催化剂为厚度20mm，孔径20ppi泡沫碳化硅负载的2%Mn0x3%Cu0xl%BaOx/SiC催化剂。初始混合气体浓度为:[甲苯]=50ppm，[乙酸乙酯]=50ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，甲苯、乙酸乙酯的脱除率为96%、99%，03 残留 3ppm，N0X 残留 Oppm。
[0054]实施例5
[0055]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以硝酸银、硝酸铈、泡沫碳化硅为原料，按照银和氧化铈负载量为0.6%和3.4%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在450°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0056]应用处理:催化剂为厚度20mm，孔径20ppi泡沫碳化硅负载的0,6%Ag3.4%CeOx/SiC催化剂。初始气体浓度为:[甲苯]= 100ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，甲苯的降解率为98 %，03残留1 Oppm，N0X残留Oppm。
[0057]实施例6
[0058]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以氯铂酸、硝酸铈、泡沫碳化硅为原料，按照铂和氧化铈负载量为0.3%和3.7%的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在500°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0059]应用处理:催化剂为厚度20111111，孔径20??丨泡沫碳化硅负载的0.3%?丨3.7%06(^/SiC催化剂。初始气体浓度为:[乙酸乙酯]= 100ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，乙酸乙酯的脱除率为99%，03残留6ppm，N0x残留Oppm。
[0060]实施例7
[0061]催化剂制备:催化剂采用浸渍煅烧法制备，以氯化钯、50%硝酸锰水溶液、硝酸镧泡沫碳化硅为原料，按照钯、锰氧化物和氧化镧负载量为0.3%、2.7%和1 %的比例配置溶液，通过过量浸渍碳化硅烘干后，在500°C温度下，置于马弗炉中煅烧4h，即得到催化剂。
[0062]应用处理:催化剂为厚度20mm，孔径20ppi泡沫碳化硅负载的0.3% Pd2.7%MnOxl %LaOx/SiC催化剂。初始混合气体浓度为:[甲苯]= 50ppm，[甲醇]= 50ppm，以空气为载气，流量为2L/min。放电电压为18KV正高压，反应温度为室温，甲苯、甲醇的脱除率为98%、99%，03残留2ppm，N0x残留Oppm。
【主权项】
1.一种协同低温等离子体催化降解工业废气的催化剂，包括载体、主活性成分和助催化成分;其特征在于，所述载体为Sic;所述主活性成分为贵金属中至少一种与过渡金属氧化物中至少一种的混合物、贵金属中的至少一种或过渡金属氧化物中的至少一种;助催化剂成分为稀土金属氧化物中至少一种与碱土金属氧化物中至少一种的混合物、稀土金属氧化物中的至少一种或碱土金属氧化物中的至少一种；主活性成分占催化剂总质量的0.1?5%，助催化剂成分占催化剂总质量的0.1?5%。2.根据权利要求1所述催化剂，其特征在于，所述载体SiC为泡沫状或蜂窝状。3.根据权利要求2所述催化剂，其特征在于，泡沫状SiC载体的厚度5?20mm，孔径15?25ppi04.根据权利要求1所述催化剂，其特征在于，所述贵金属为Ag、Pt或Pd。5.根据权利要求1所述催化剂，其特征在于，所述过渡金属氧化物为Mn、Co、N1、T1、Cr、Cu或Fe的氧化物。6.根据权利要求1所述催化剂，其特征在于，所述稀土金属氧化物为La或Ce的氧化物。7.根据权利要求1所述催化剂，其特征在于，所述碱土金属氧化物为Ca或Ba的氧化物。8.一种如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤: (1)将SiC载体依次经过酸泡、碱泡和水洗后烘干；按配比称取主活性成分的前驱体和助催化成分的前驱体配置成水溶液； (2)将烘干后的载体浸渍到前驱体的水溶液中，超声反应0.5?1.5h; (3)超声结束后烘干，然后在450?550°C下焙烧3.5?4.5h，得所述催化剂。9.一种如权利要求1所述催化剂在协同低温等离子体催化降解工业废气的应用，其特征在于，将所述催化剂放置于等离子体催化反应器的放电区域内。
【专利摘要】本发明公开了一种协同低温等离子体催化降解工业有机废气的催化剂及其制备方法与应用，包括载体、主活性成分和助催化成分；所述载体为SiC；所述主活性成分为贵金属中至少一种与过渡金属氧化物中至少一种的混合物、贵金属中的至少一种或过渡金属氧化物中的至少一种；助催化剂成分为稀土金属氧化物中至少一种与碱土金属氧化物中至少一种的混合物、稀土金属氧化物中的至少一种或碱土金属氧化物中的至少一种；主活性成分占催化剂总质量的0.1～5％，助催化剂成分占催化剂总质量的0.1～5％。本发明中的催化剂制备简单、价格低廉、寿命长、性能好，与等离子体结合可以常温下高效率去除工业VOCs废气，并且保障了低副产物的排放。
【IPC分类】B01J23/63, B01J23/83, B01D53/86, B01J35/04, B01J23/66, B01J23/889, B01J23/656, B01J23/78, B01D53/44
【公开号】CN105478136
【申请号】CN201510988931
【发明人】吴忠标, 赵业红, 刘越, 王海强, 翁小乐
【申请人】浙江大学
【公开日】2016年4月13日
【申请日】2015年12月24日