本发明涉及燃料电池领域，具体涉及一种浸渍法制备分段串联管式固体氧化物燃料电池的方法。
背景技术：
固体氧化物燃料电池(sofc)是一种可将燃料的化学能直接转换成电能的新型能源技术，具有环保、效率高、安全可靠、燃料适应性强等特征。而且sofc中的部件全为固态结构，无液态电极腐蚀和电解质液泄露等问题，使得其便于维护、长期稳定性好；燃料适用范围广，可以使用氢气、天然气、水煤气、液化石油气等，还可以使用甲醇、乙醇、甚至汽油、柴油等高碳链的液体燃料。目前，在世界范围内，某些发达国家已经开始商业化生产固体氧化物燃料电池，如美国的bloomenergy公司已经可以制备100kw的燃料电池系统；delphi公司也可以制备1.4kw的燃料电池系统；还有名为lilliputiansystems的公司已经在出售便携式可充电装置，可以长时间为电子产品充电使用。目前国际国内主流的sofc结构主要分为平板式和管式两种，管式结构以西屋公司(siemens-westinghouse)的设计为代表，该结构相较于平板式结构具有易于封装，耐久性强等优势。但是采用这种结构，由于传统lacro3基陶瓷连接体层材料的烧结性能不佳，致使该类材料很难在nio-ysz阳极上通过共烧而达到致密，不得不使用复杂而昂贵的技术手段来制作连接体层，比如电化学气相沉积(electrochemicalvapordeposition)、等离子喷涂(plasmaspraying)以及磁控溅射等方法，这使得连接体的制备要占到整个电堆成本的三分之二，而且对设备要求高，制作成本昂贵，严重限制了固体氧化物燃料电池(sofc)技术的普及与发展。
技术实现要素：
本发明的目的是针对上述现有技术中制备管式sofc方法存在的对设备要求高和制作成本昂贵等问题和不足，提供一种浸渍法制备分段串联管式固体氧化物燃料电池的方法。本发明通过采用浸渍法并结合新型连接体材料得到致密的陶瓷连接体层。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种浸渍法制备分段串联管式固体氧化物燃料电池的方法，包括如下步骤：
s1：用球磨机分别配制好阳极浸渍浆料、电解质浸渍浆料、连接体浸渍浆料和阴极浸渍浆料；所述阳极浸渍浆料包括陶瓷粉体、三乙醇胺、酒精、丁酮、邻苯二甲酸二辛酯、聚乙二醇、聚乙烯醇缩丁醛pvb和淀粉；所述电解质浸渍浆料包括陶瓷粉体、三乙醇胺、酒精、丁酮、邻苯二甲酸二辛酯、聚乙二醇和pvb；所述连接体浸渍浆料包括陶瓷粉体、三乙醇胺、酒精、邻苯二甲酸二辛酯、聚乙二醇和pvb；所述阴极浸渍浆料包括陶瓷粉体、三乙醇胺、酒精、丁酮、邻苯二甲酸二辛酯、聚乙二醇和pvb；
s2：用宽0.3～0.5cm的密封带将多孔绝缘陶瓷管分段包裹好，每段密封带间距为0.6～1.5cm；将其浸入阳极的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有阳极层的陶瓷管；
s3：用宽0.7～1cm的密封带包裹每段阳极层起始端和阳极层起始端前部0.3～0.5cm；将其浸入电解质的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有电解质层的陶瓷管；用密封带将首段电池阳极层起始端及各个电解质层整体包裹，将其浸入连接体的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有连接体层的陶瓷管；
s4：将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6h，待其自然冷却后取出，用宽0.5～1cm的密封带包裹首段阳极层起始端以及阳极层上方的连接体层与电解质层的连接处；将其浸入阴极的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有阴极层的陶瓷管；最后在温度1300～1350℃下保温4～6h，即得到分段串联管式固体氧化物燃料电池。
优选的，步骤s1中所述阳极的浸渍浆料包括陶瓷粉体200g、三乙醇胺6g、酒精55g、丁酮105g、邻苯二甲酸二辛酯14g、聚乙二醇14g、pvb20g和淀粉3g。
优选的，所述电解质的浸渍浆料包括陶瓷粉体50g、三乙醇胺2.0g、酒精150g、丁酮150g、邻苯二甲酸二辛酯2.5g、聚乙二醇2.5g和pvb1.0g。
优选的，所述连接体的浸渍浆料包括陶瓷粉体10g、三乙醇胺0.3g、酒精20g、邻苯二甲酸二辛酯0.03g、聚乙二醇0.03g和pvb0.02g。
优选的，所述阴极的浸渍浆料包括陶瓷粉体40g、三乙醇胺1.2g、酒精20g、丁酮40g、邻苯二甲酸二辛酯1.2g、聚乙二醇1.2g和pvb4g。
优选的，所述多孔绝缘陶瓷管成分为zro2或者(zro2)0.97(y2o3)0.03或者(zro2)0.97(cao)0.03；其长度为10～20cm、直径为1～2cm；孔隙率为40％～50％。
有益效果：
(1)本发明所述一种浸渍法制备分段串联管式固体氧化物燃料电池的方法，采用浸渍法工艺制备，对设备要求低，制造成本低；结合本发明新的连接体材料，可以得到致密的陶瓷连接体层，并实现陶瓷链解体与nio-ysz(氧化钇稳定氧化锆)阳极的共烧，大大简化了制作步骤；不仅可以得到致密的陶瓷连接体层和电解质层，还可以用来浸渍多孔阳极层以及阴极层。
(2)通过调节浆料的浓稠度以及浸渍次数，可以方便的控制所浸渍的阳极层、阴极层、电解质层以及连接体层的厚度；可根据实际需要调节浸渍单根管子的长度以及单根管子上串联电池的数量，便于电堆的设计和组装，大大降低了制作成本，便于大批量制备，利于产业化。
附图说明
图1为sst-sofc电池结构的纵向截面示意图。
图2为浸渍法浸渍阳极层过程示意图。
图3为本发明制备得到的sst-sofc实物图。
图4为所得sst-sofc阳极层与连接体层连接处断面的sem图；其中，a阳极层(nio-ysz)；b连接体层(lscrf)。
附图标记说明如下：
1-多孔绝缘陶瓷管，2-阳极层，3-阴极层，4-连接体层，5-电解质层，6-阴极电流收集线，7-阳极电流收集线。
具体实施方式
以下结合附图和下述实施方式进一步说明本发明，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本发明一种浸渍法制备分段串联管式固体氧化物燃料电池的方法，包括以下步骤：
s1：按表1配方用球磨机分别配制好阳极、电解质、连接体和阴极的浸渍浆料；
s2：如图2所示为浸渍法浸渍阳极层过程示意图，先用宽0.3～0.5cm的密封带将一根长度为10～20cm，直径为1～2cm多孔绝缘陶瓷管1分段包裹好，多孔绝缘陶瓷管1可以一端封闭也可两端均开口，每段密封带间距为0.6～1.5cm；将其浸入阳极的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有阳极层2的陶瓷管。其中，多孔绝缘陶瓷管1成分为氧化锆zro2或者3％氧化钇稳定的氧化锆(zro2)0.97(y2o3)0.03或者氧化钙掺杂的氧化锆(zro2)0.97(cao)0.03，孔隙率为40％～50％。
s3：如图1所示结构，用宽0.7～1cm密封带包裹每段阳极层2起始端和阳极层2起始端前部0.3～0.5cm的位置；将其浸入电解质的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有电解质层5的陶瓷管；用密封带将首段电池阳极层2及各个电解质层5整体包裹，将其浸入连接体的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有连接体4的陶瓷管；保证电解质层5和连接体层4完全封住相邻阳极层2间的间隙，以保证良好的气密性。
s4：将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6h，待其自然冷却后取出，用宽0.5～1cm的密封带包裹首段阳极层2起始端以及阳极层2上方的连接体层4与电解质层5接触处；将其浸入阴极的浸渍浆料中，15～20s后取出，烘干，放置8～12h，待其完全干燥后，取下密封带即得到带有阴极层3的陶瓷管；最后在温度1300～1350℃下保温4～6h，即得到分段串联管式固体氧化物燃料电池。该燃料电池致密性良好，各相邻层结合良好。将电池一端密封，另一端放入水中通气检查水中有无鼓泡，无鼓泡的电池视为密封合格。
如图3所示，采用本方法所得到的sst-sofc的实物图，长度约为20cm，共串联了9段小电池；各小电池大小相同，间距均匀。
如图4所示是所得sst-sofc阳极层2与连接体层4连接处断面的sem图，从图4a可见连接体层4(lscrf侧)与阳极层2(nio-ysz侧)之间结合紧密，交界处并无裂缝，成功的实现了共烧结，图4b为图4a中连接体层4(lscrf侧)放大图，经1400℃煅烧4h后，只有一些闭气孔存在，已经完全烧结致密，充分说明本发明所述浸渍法的可行性与实用性。