烧结磁体制造方法
【技术领域】
[0001] 本发明涉及制造含有稀土类R的RFeB (R2Fe14B)系、RCo (RCo5, R2Co17)系等烧结磁 体的方法。
【背景技术】
[0002] 在制造烧结磁体时，迄今采取以下方法：将起始合金的微粉末（以下称为"合金粉 末"）填充至模具的模腔（填充工序）；通过对模腔内的合金粉末施加磁场而使该合金粉末 的颗粒取向（取向工序）；接着通过对合金粉末施加压力来制作压缩成型体（压缩成型工 序）；加热该压缩成型体使其烧结（烧结工序）。或者，也可以采取如下方法：在填充工序 后，通过对合金粉末施加磁场并且用加压机施加压力，同时进行上述取向工序和压缩成型 工序的方法。所述任一方法均使用加压机进行压缩成型，因此在本申请中将这些方法称为 "加压法"。
[0003] 烧结磁体由于其高磁特性，可预想到今后在混合动力汽车、电动汽车的发动机用 的永久磁体等方面需求愈发扩大。然而，必须假定汽车在严苛载荷下的使用，对于其发动 机，也必须保证在高温度环境（例如180°C )下的工作。因此需求能够抑制由于温度的上升 而导致的磁化强度（磁力）减少、具有高矫顽力的烧结磁体。
[0004] -般而言，在烧结磁体的内部作为主相的颗粒的粒径小则矫顽力高。但是为此减 小在烧结磁体的制造中使用的合金粉末的粒径时，合金粉末变得容易氧化，由此而存在矫 顽力降低的问题。
[0005] 近年，开始广泛使用如下的方法：通过进行取向工序和烧结工序而不对填充至模 腔的合金粉末施加压力，来制造具有近似于模腔形状的形状（近终形，near net shape)的 烧结磁体（专利文献1)。本申请中，将这样不进行压缩成型工序地制造烧结磁体的方法称 为"PLP (Press-less Process)法"。PLP法中无需使用加压机，因此与加压法相比，无氧气 氛（真空或非活性气体气氛）中的处理变容易。因此，比起加压法，PLP法能够在无氧气氛 中使用粒径小的合金粉末而几乎不使其氧化，制造具有高矫顽力的烧结磁体成为可能。
[0006] 现有技术文献
[0007] 专利文献
[0008] 专利文献1 :国际公开W02006/004014号
【发明内容】
[0009] 发明要解决的问题
[0010] 如上所述，在PLP法中可以使用比加压法的粒径小的合金粉末。但是，利用光学显 微镜等观察所制造的烧结磁体的内部结构时，主相颗粒的平均粒径比使用的合金粉末的平 均粒径大。认为这是因为在烧结时合金粉末的颗粒彼此发生熔接而变大（生长）。若能抑 制这样的颗粒的生长，就能够进一步提高烧结磁体的矫顽力、矩形性。另外，烧结体中颗粒 更密实地填充，能够期待烧结体强度提高。
[0011] 本发明要解决的课题在于提供一种烧结磁体的制造方法，其能够抑制烧结时的合 金粉末颗粒的生长，由此能够提高矫顽力、矩形性、烧结体密度。
[0012] 用于解决问题的方案
[0013] 为了解决上述课题而作出的本发明的烧结磁体制造方法具有如下工序：
[0014] 填充工序，将烧结磁体的原料的合金粉末填充至容器的模腔中；取向工序，对填充 至该模腔的该合金粉末施加磁场而不施加机械压力，由此使该合金粉末取向；以及烧结工 序，对由该取向工序进行了取向的该合金粉末不施加机械压力而加热该合金粉末，由此使 其烧结，
[0015] 该烧结磁体制造方法的特征在于，在前述填充工序之前或在该填充工序中，向以 激光衍射法测定的粒度分布的中值D 5。为3 μπι以下的合金粉末中混合高熔点材料的粉 末，所述高熔点材料的粉末具有比前述烧结工序中的加热温度高的熔点且前述中值D 5。为 0· 3 μ m以下。
[0016] 烧结工序中的加热温度（以下称为"烧结温度"），一般而言为1000°C左右。对 此，前述高熔点材料例如可以使用Al 2O3(熔点2072°C )、Mg0(2852°C )、Ce02(19 50°C )、 aFe203(1566 cC )、Si02(16 50 cC )、Zr02(2715 cC )、Mn203(1080 cC )、Mn304(1564 cC )、 Ta205(1468°C )、Nb205(1520°C )等氧化物、TaC(3880°C )、NbC(3500°C )等碳化物。另外，该 粉末可以由一种高熔点材料构成，也可以由多种高熔点材料的粉末混合而成。
[0017] 对于本发明的烧结磁体制造方法，作为PLP法的前处理，为使合金粉末与熔点为 烧结温度以上的高熔点材料的粉末（以下，称为"高熔点材料粉末"）混合的处理。由于高 熔点材料粉末的平均粒径（DJ远小于合金粉末的平均粒径，因此进入到合金粉末的各颗 粒之间。其在烧结工序中即使被加热也保持固体的状态，阻碍合金粉末的颗粒彼此的熔接。 认为由此烧结中的合金粉末颗粒的生长受到抑制，因此能够减小烧结磁体内部的主相颗粒 的粒径。因此，与现有的PLP法相比，可以制造矫顽力、矩形性、烧结体密度得到提高的烧结 磁体。
[0018] 另外，认为本发明的烧结磁体制造方法中，通过如上所述地在合金粉末颗粒之间 混入高熔点材料粉末的颗粒，能够防止空隙的产生，防止以空隙为起点的裂纹的产生/扩 大。
[0019] 对于高熔点材料粉末，理想的是相对于每1个合金粉末的颗粒混合平均10~1000 个高熔点材料粉末的颗粒。少于该范围时，变得难于得到妨碍合金粉末颗粒彼此的熔接这 样的效果，多于该范围时，合金粉末颗粒变得难以移动而妨碍取向工序中的合金粉末颗粒 的取向，各种磁特性下降。
[0020] 发明的效果
[0021 ] 对于本发明的烧结磁体制造方法，认为通过在合金粉末中混合高熔点材料粉末后 进行PLP法，能够妨碍烧结时的合金粉末颗粒的熔接，能够抑制其颗粒的生长。由此，与现 有的PLP法相比，能够制造矫顽力、矩形性、烧结体密度提高的烧结磁体。
【附图说明】
[0022] 图1为表示根据本发明的一个实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比 较例的烧结磁体的各磁特性的表（实验1)。
[0023] 图2为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的各磁特性的图表（实验1)。
[0024] 图3为表示根据本发明的一个实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比 较例的烧结磁体的各磁特性的表（实验2)。
[0025] 图4为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的各磁特性的图表（实验2)。
[0026] 图5为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的时效温度和磁特性的关系的图表（实验2)。
[0027] 图6为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的MP值和烧结磁体的密度Ds的关系的图表（实验2)。
[0028] 图7为表示根据本发明的一个实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比 较例的烧结磁体的各磁特性的表（实验4)。
[0029] 图8为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的各磁特性的图表（实验4)。
[0030] 图9为表示根据本发明的一个实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比 较例的烧结磁体的各磁特性的表（实验5)。
[0031 ] 图10为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的各磁特性的图表（实验5)。
[0032] 图11为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的时效温度和磁特性的关系的图表（实验5)。
[0033] 图12为表示根据本发明的一个实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比 较例的烧结磁体的各磁特性的表（实验6)。
[0034] 图13为表示根据本实施例的烧结磁体制造方法制造的烧结磁体与比较例的烧结 磁体的各磁特性的图表（实验6)。
【具体实施方式】
[0035] 以下，针对本发明的烧结磁体制造方法的实施例，参照附图进行说明。
[0036] 实施例
[0037] 本实施例的烧结磁体制造方法具有下述工序，并且通过将这些工序在无氧气氛下 按照下述次序进行来制造烧结磁体，所述工序为：混合工序，向烧结磁体的起始合金的微粉 末（合金粉末）中混合具有比后述的烧结工序中的加热温度（烧结温度）高的熔点的高熔 点材料的粉末；填充工序，将合金粉末和高熔点材料粉末的混合粉末填充至模具的模腔中； 取向工序，对填充在模腔内的混合粉末施加磁场而不施加机械压力，由此使其取向；以及烧 结工序，不对在模腔内进行了取向的混合粉末施加机械压力，连同模具一起进行加热使其 烧结。
[0038] 高熔点材料粉末的平均粒径远小于合金粉末的平均粒径，合金粉末的平均粒径的 根据激光衍射法测定的粒度分布的中值D 5。为3 μ m以下，与其相对，高熔点材料粉末的平均 粒径以D5。计为0. 3 μπι以下（以下，"平均粒径"表示根据激光衍射法测定的粒度分布的中 值 D5。）。
[0039] 通过将该高熔点材料粉末在真空中加热至400°C左右，进行脱水处理。
[0040] 其后，向合金粉末中混合规定量的高熔点材料粉末，进一步添加润滑剂并将它们 混炼。由此，高熔点材料粉末的各颗粒附着在合金粉末