密封用环氧树脂组合物及电子部件装置的制作方法

专利名称：：密封用环氧树脂组合物及电子部件装置的制作方法
技术领域：
：本发明涉及密封用环氧树脂组合物，及具有用该组合物密封得到的元件的电子部件装置。
背景技术：
：以往，在晶体管、IC等电子部件装置的元件密封
技术领域：
中，从生产性、费用等观点考量时，多以树脂密封为主流，而广泛使用环氧树脂成型材料。其理由为，环氧树脂可使电气特性、耐湿性、耐热性、机械特性、与嵌入物(insert)的粘接性等各种特性间达成平衡。上述密封用环氧树脂成型材料的阻燃化方式主要为将四溴双酚A的二缩水甘油醚等溴化树脂与氧化锑予以组合的方式进行。近年来，随着环境保护的观点而带动RoHS、WEEE等有关溴系化合物的法规动向，而对于密封用环氧树脂成型材料已有逐渐出现无卤素(无溴化)且无锑化的要求。另外，已知塑料密封IC的高温放置特性将对溴化合物造成不良影响，从此观点也期待可降低溴化树脂的量。另外，不使用溴化树脂或氧化锑以达成阻燃化的方法，例如使用卤素、锑以外的阻燃剂的方法，例如使用红磷的方法(例如，参照日本特开平9-227765号公报)、使用磷酸酯化合物的方法(例如，参照日本特开平9-235449号公报)、使用磷腈化合物的方法(例如，参照日本特开平8-225714号公报)、使用金属氢氧化物的方法(例如，参照日本特开平9-241483号公报)、合并使用金属氢氧化物与金属氧化物的方法(例如，参照日本特开平9-100337号公报)、使用二茂铁等环戊二烯化合物(例如，参照日本特开平11-269349号公报)、使用乙酰丙酮基铜(例如，参照加藤宽，月刊机能材料，CMC出版，11(6)，p.34(1991))等有机金属化合物的方法等。此外，例如提高填充剂比例的方法(例如，参照日本特开平7-82343号公报)，及最近也尝试使用高阻燃性树脂的方法(例如，5参照日本特开平11-140277号公报)等。
发明内容但是，密封用环氧树脂成型材料中使用红磷时，将造成耐湿性降低等问题，使用磷酸酯化合物或磷腈化合物时，将会因可塑化而产生成型性降低或耐湿性降低等问题，使用金属氢氧化物时将会造成流动性或模具脱模性降低等问题，使用金属氧化时，或提高填充剂比例时，将会造成流动性降低等各种问题。另外，使用乙酰丙酮基铜等有机金属化合物时，将会阻碍固化反应而造成成型性降低等问题。另外，在使用目前为止所发明的高阻燃性树脂的方法中，其阻燃性将不能充分满足作为电子部件装置的材料所需要的UL-94V-0要求。如上所述，使用无卤素、无锑系的阻燃剂，提高填充剂比例的方法与使用高阻燃性树脂的方法中，目前为止，无论任一种情形皆不能达到与使用兼具有溴化树脂与氧化锑的密封用环氧树脂成型材料相同的成型性、耐回焊性、耐湿性与高温放置特性等的可靠性与阻燃性。本发明是鉴于上述状况而提出的，其提出一种不含卤素且不含锑，不会造成型性、耐回焊性、耐湿性及高温放置性等可靠性降低的具有良好阻燃性的密封用环氧树脂组合物，及具备用其密封得到的元件的电子部件装置。本发明者们为解决上述问题，经过深入研究结果，得知配合有特定化合物的密封用环氧树脂组合物即可达成上述的目的，因而完成本发明。本发明涉及下述(1)(17)。(1)一种密封用环氧树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)固化剂，(B)固化剂含有(C)下述通式(I)所示的n为110的整数，m为110的整数的化合物，[化l〗(通式(I)中的R'从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，^从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基选择)。(2)如上述(1)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，通式(I)所示化合物的n的平均值N与m的平均值M之比，M/(N+M)为0.050.5。(3)如上述(1)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，通式(I)所示化合物的n的平均值N与m的平均值M之比，M/(N+M)为0.10,3。(4)如上述(1)(3)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(A)环氧树脂为含有联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、1,2-二苯乙烯型环氧树脂、含硫原子的环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯基甲烷型环氧树脂、联苯撑型环氧树脂及萘酚-芳烷基型酚醛树脂中的至少1种。(5)如上述(1)(4)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，在(B)固化剂中含有40100质量％的(C)通式(I)所示化合物。(6)如上述(1)(4)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，在(B)固化剂为含有60100质量％的(C)通式(I)所示化合物。(7)如上述(1)(6)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(B)固化剂含有联苯撑型苯酚-芳烷基树脂、苯酚-芳垸基树脂、萘酚-芳垸基树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、三苯基甲垸型酚醛树脂及酚醛清漆型酚醛树脂中的至少l种。(8)如上述(1)(7)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其还含有(D)固化促进剂。7(9)如上述(8)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(D)固化促进剂为三苯基膦。(10)如上述(8)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(D)固化促进剂为叔膦化合物与醌化合物的加成物。(11)如上述(1)(10)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其还含有(E)无机填充剂。(12)如上述(11)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(E)无机填充剂的含量在密封用环氧树脂组合物中为6095质量％。(13)如上述(11)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(E)无机填充剂的含量在密封用环氧树脂组合物中为7090质量。％。(14)如上述(1)(13)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其还含有(F)偶合剂。(15)如上述(14)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(F)偶合剂含有具有仲氨基的硅烷偶合剂。(16)如上述(15)所述的密封用环氧树脂组合物，其中，具有仲氨基的硅烷偶合剂含有下述通式(n)所示化合物，[化2](式中，W从氢原子、碳数16的烷基及碳数12的烷氧基中选择，W从碳数16的烷基及苯基中选择，W为甲基或乙基，n为16的整数，m为13的整数)。(17)—种电子部件装置，其具备用上述(1)(16)中任一项所述的密封用环氧树脂组合物密封的元件。本案的揭示内容，为与2005年12月13日申请的特愿2005-358942号，及2006年10月19日提出申请的特愿2006-285141号所记载的主题具有相关性，上述申请案所揭示的内容通过引用援用于本发明。具体实施方式本发明中所使用的(A)环氧树脂，可使用以往公知的环氧树脂，作为可使用的环氧树脂，例如酚酚醛清漆型环氧树脂，邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂，具有三苯基甲烷骨架的环氧树脂为首的苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F等苯酚类及/或OC-萘酚、P-萘酚、二羟基萘等萘酚类，与甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水杨醛等的具有醛基的化合物在酸性催化剂下缩合或共缩合所得的酚醛清漆树脂经环氧化所得到的化合物；双酚A、双酚F、双酚S、烷基取代或未取代的双酚等二縮水甘油醚；1,2-二苯乙烯型环氧树脂；氢醌型环氧树脂；苯二甲酸、二聚酸等多元酸与环氧氯丙垸反应所得的縮水甘油酯型环氧树脂；二氨基二苯基甲烷、异氰尿酸等聚胺与环氧氯丙垸反应所得的縮水甘油胺型环氧树脂；二环戊二烯与苯酚类的共縮合树脂的环氧化物；具有萘环的环氧树脂；含有亚二甲苯基骨架、联苯撑基骨架的苯酚-芳烷基树脂；萘酚-芳烷基树脂等芳烷基型酚醛树脂的环氧化物；三羟甲基丙烷型环氧树脂；萜烯改性环氧树脂；烯烃键结经过乙酸等过酸氧化所得的线性脂肪族环氧树脂、脂环族环氧树脂；含有硫原子的环氧树脂等，其可单独使用1种或将2种以上组合使用也可。其中，从兼具流动性与固化性的观点出发，优选联苯基型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、1，2-二苯乙烯型环氧树脂及含有硫原子的环氧树脂；从固化性的观点出发，优选使用酚醛清漆型环氧树脂；从低吸湿性的观点出发，优选使用二环戊二烯型环氧树脂；从耐热性及低挠曲性的观点出发，优选萘型环氧树脂及三苯基甲烷型环氧树脂；从阻燃性的观点出发，优选使用联苯撑基型环氧树脂及萘酚-芳烷基型环氧树脂。优选至少含有1种上述环氧树脂。联苯型环氧树脂，例如，可举出下述通式(III)所示环氧树脂等；双酚F型环氧树脂，例如，可举出下述通式(IV)所示环氧树脂等；1,2-二苯乙烯型环氧树脂，例如，可举出下述通式(V)所示环氧树脂等；含有硫原子的环氧树脂，例如，可举出下述通式(VI)所示环氧树脂等。[化3]HOr1r2r5r6CH2-CH-CH2~["O""^^"^/"0陽CH2.CH-CH2j~O~O-CH巧；CH2则Vr"r4Ml8nr3r4Ml80(其中，R'RS从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，其全部可相同或相异，n为03的整数。)[化4]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>ch2"^}"0-chrch-ch2j"ohq^ch2-^"0-ch2-ct〉ch2(iv)11r3r4R7R8(其中，R'R8从氢原子、碳数110的垸基、碳数110的垸氧基、碳数610的芳基、及碳数610的芳烷基中选择，其全部可相同或相异；n为03的整数。)[化5]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>(其中，WRS从氢原子及碳数15的取代或未取代的1价烃基中选择，其全部可相同或相异，n为010的整数。)[化6]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage10</formula>。(vi)(其中，WRS从氢原子、取代或未取代的碳数110的垸基、及取代或未取代的碳数110的垸氧基中选择，其全部可相同或相异，n为03的整数。)上述通式(III)所示联苯型环氧树脂，例如，可举出以4,4'-双(2,3-环氧基丙氧基)联苯或4,4，-双(2,3-环氧丙氧基)-3，3',5,5'-四甲基联苯为主成分的环氧树脂、环氧氯丙烷与4,4，-双酚或4,4，-(3，3',5,5'-四甲基)双酚反应所得的环氧树脂等。其中，优选以4,4'-双(2，3-环氧丙氧基)-3,3'，5，5'-四甲基联苯为主成分的环氧树脂。作为上述化合物，可以以YX-4000(日本环氧树脂公司制商品名)等市售品形式取得。上述通式(IV)所示双酚F型环氧树脂，例如，可以以R'、R3、R6及R8为甲基，R2、R4、R5及R7为氢原子，且n=0为主成分的YSLV-80XY(东都化成公司制商品名)等市售品形式取得。上述通式(V)所示1,2-二苯乙烯型环氧树脂，可由作为原料的1,2-二苯乙烯系苯酚类与环氧氯丙垸在碱性物质的存在下进行反应而制得。作为上述原料的1,2-二苯乙烯系苯酚类，例如，可以举出3-叔丁基-4，4，-二羟基-3，,5,5，-三甲基1,2-二苯乙烯、3-叔丁基-4，4，-二羟基-3，，5，,6-三甲基1,2-二苯乙烯、4,4，-二羟基-3，3，，5，5，-四甲基1，2-二苯乙烯、4，4，-二羟基-3，3，-二-叔丁基-5,5，-二甲基1,2-二苯乙烯、4,4，-二羟基-3,3，-二-叔丁基-6,6，-二甲基1，2-二苯乙烯等，其中优选3-叔丁基-4，4，-二羟基-3，,5,5，-三甲基1,2-二苯乙烯、及4,4，-二羟基-3,3，,5，5，-四甲基1,2-二苯乙烯。上述1，2-二苯乙烯型苯酚类可单独使用，或将2种以上组合使用也可。上述通式(VI)所示含有硫原子的环氧树脂中，优选R2、R3、W及R为氢原子，R1、R4、W及Rs为烷基的环氧树脂，更优选R2、R3、R6及R为氢原子，W及RS为叔丁基，R"及RS为甲基的环氧树脂。上述化合物例如可以以YSLV-120TE(东都化成公司制商品名)等市售品形式取得。上述环氧树脂可单独使用，或将2种以上组合使用也可。酚醛清漆型环氧化物，例如，可以举出下述通式(VII)所示环氧树脂等。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(其中，R从氢原子、碳数110的取代或未取代的1价烃基及烷氧基中选择，n为010的整数)上述通式(VII)所示酚醛清漆型环氧树脂，可由酚醛清漆型酚醛树脂与环氧氯丙垸反应的方式而容易制得。其中，作为通式(VII)中的R优选为甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等碳数110的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳数110的烷氧基，更优选氢原子或甲基。n优选03的整数。上述通式(vii)所示的酚醛清漆型环氧树脂中，优选甲酚酚醛清漆型环氧树脂。上述化合物可以以EOCN-1020(日本化药公司制商品名)等市售品形式取得。二环戊二烯型环氧树脂，例如，可以举出下述通式(viii)所示环氧树脂等。[化8]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage12</formula>(其中，r1与f分别独立地从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，n为010的整数，m为06的整数)上述通式(viii)中的r1，例如，可以举出氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等烷基，乙烯基、烯丙基、丁烯基等链烯基，卣化烷基、氨基取代垸基、巯基取代垸基等碳数15的取代或未取代的1价烃基等，其中，优选甲基、乙基等烷基及氢原子，更优选甲基及氢原子。作为r2，例如，可以举出氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、叔丁基等垸基，乙烯基、烯丙基、丁烯基等链烯基，卤化烷基、氨基取代烷基、巯基取代烷基等碳数15的取代或未取代的1价烃基等，其中，优选氢原子。上述化合物可以以HP-7200(大日本油墨公司制商品名)等市售品形式取得。萘型环氧树脂，例如，可以举出下述通式(ix)所示环氧树脂等；三苯基甲垸型环氧树脂，例如，可以举出下述通式(x)所示环氧树脂等。[化9]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage12</formula>(其中，R'W从氢原子及取代或未取代的碳数112的1价烃基中选择，其各自全部相同或相异。选择使p为l或0，1、m分别为0ll的整数，(l+m)为111的整数且(l+p)为112的整数。i为03的整数，j为02的整数，k为04的整数。)作为上述通式(IX)所示萘型环氧树脂，例如，可以举出1个结构单元与m个结构单元以无规状含有的无规共聚物、交替含有的交替共聚物、规则性含有的共聚物、嵌段状含有的嵌段共聚物等，其可单独使用其中任1种，或将2种以上组合使用也可。作为R1、W为氢原子，W为甲基的上述化合物可以以NC-7000(日本化药公司制商品名)等市售品形式取得。[化10]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage13</formula>(其中，R从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，n为110的整数。)作为通式(X)所示的三苯基甲烷型环氧树脂，例如可以以R为氢原子的E-1032(日本环氧树脂公司制商品名)等市售品形式取得。联苯撑型环氧树脂，例如，可以举出下述通式(XI)所示(含有联苯撑骨架的甲酚-芳烷树脂经环氧化而得的化合物)环氧树脂等；萘酚-芳烷型环氧树脂，例如，可以举出下述通式(XII)所示环氧树脂等。[化11](通式(XI)中，WW可全部相同或相异，从氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等碳数110的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳数110的烷氧基，苯基、甲苯基、二甲苯基等碳数610的芳基，及苄基、苯乙基等碳数610的芳烷基中选择，其中,优选氢原子与甲基。n为010的整数。)[化12]CH^一CH—CH^1^"二、。<pVCI^CH21、n(其中，R"RS从氢原子及取代或未取代的碳数112的1价烃基中选择，其各自全部相同或相异。n为l10的整数。)作为联苯撑型环氧树脂，例如，可以以NC-3000(日本化药公司制商品名)等市售品形式取得，另外，萘酚-芳烷型环氧树脂可以以ESN-175等(东都化成公司制商品名)等市售品形式取得。这些环氧树脂可以单独使用任意1种或将2种组合使用。另外，(A)环氧树脂也可使用下述结构式(XIII)的环氧树脂。[化13]OCH2CHCH2/oR2,)OCH2CHCH2/0(通式(III)中的W从取代或未取代的碳数112的烃基及取代或未取代的碳数112的烷氧基中选择，其全部可相同或相异。n为04的整数，另外，W从取代或未取代的碳数112的烃基及取代或未取代的碳数112的烷氧基中选择，其全部可相同或相异。m为02的整数。)上述通式(XIII)所示环氧树脂，例如，可以举出下述通式(XIV)(XXXII)所示的环氧树脂等。[化14]<table>tableseeoriginaldocumentpage31</column></row><table><formula>formulaseeoriginaldocumentpage16</formula>CH，OCH2CHCH2/OOCH,H3CO'OCH2CHCH2/O(XXX),OCH3OCH2CHCH2/OOCH2CHCH2OCH2CHCH2/OhUCOOCH,(XXXII)OCH2CHCH2/o其中，从阻燃性、成型性等观点出发，优选上述通式(XIV)所示环氧树脂。上述化合物，例如可以以YX-8800(日本环氧树脂公司制商品名)的形式取得。另外，例如也可使用下述通式(xxxni)所示化合物。[化17]r1/R'0(xxxra)(通式(XXXIII)中，W从氢原子、羟基、碳数18的烷基、链烯基、炔基、芳基、芳垸基、环烷基、碳数16的垸氧基、烯氧基、炔氧基、芳氧基中选择，其全部可相同或相异，R2、W从氢原子、碳数16的烷基中选择，其全部可相同或相异。n为120的整数，m为13的整数。)从阻燃性、固化性等观点出发，优选通式(XXXIII)中的m为12。n为l20的整数，优选为15。通式(XXXIII)所示的化合物可通过n引哚类与交联剂在酸催化剂下进行反应后，再与环氧氯丙烷化合物反应而制得。吲哚类的取代基R1，例如，可以列举氢原子、甲氧基、乙氧基、乙烯醚基、异丙氧基、烯丙基氧基、炔丙基醚基、丁氧基、苯氧基、甲基、乙基、丁基、正丙基、异丙基、乙烯基、乙炔基、烯丙基、炔丙基、正戊基、仲戊基、叔戊基、环己基、苯基、苄基等。优选为氢原子、碳数13的垸基，更优选为氢原子。作为可与交联剂反应制得下述通式(a)的交联剂，可以举出p-亚二甲苯基、m-亚二甲苯基、1,4-双亚乙基苯基、1,3-双亚乙基亚苯基、1，4-双异亚丙基亚苯基、1，3-异亚丙基亚苯基、4，4'-双亚甲基联苯基、3,4'-双亚甲基联苯基、3，3，-双亚甲基联苯基、4,4，-双亚乙基联苯基、3,4，-双亚乙基联苯基、3,3，-双亚乙基联苯基、4，4，-双异亚丙基联苯基、3,4，-双异亚丙基联苯基、3，3，-双异亚丙基联苯基等。另外，交联剂可合并使用甲醛、乙醛、丙醛、丁醛、戊醛、苯甲醛、丙酮等醛类、酮类等。[化18](通式(a)中的R2、W从氢原子、碳数16的烷基中选择，其全部可相同或相异。m为13的整数。)酸催化剂，可以举出盐酸、硫酸、磷酸、甲酸、草酸、三氟乙酸、p-甲苯磺酸、二甲基硫酸、二乙基硫酸、氯化锌、氯化铝、氯化铁、三氟化硼酸、离子交换树脂、活性白土、二氧化硅氧化铝、沸石等。通式(XXXIII)所示化合物，例如可以以ENP-80(东都化成公司制商品名)的形式取得。通式(XXXIII)所示化合物的软化点为4020(TC，优选为50160。C，进而优选为60120°C。不足4(TC时，其固化性会降低，超过200。C时，流动性会有降低的倾向。另外，此处所称的软化点，是以JIS-K-6911的环球法为基准测定所得的软化点。上述通式(III)(XXXIII)所示环氧树脂在各种观点上欲发挥性能时，其配合量，优选相对于环氧树脂总量为30质量％以上，更优选为50质量％以上，进而优选为60质量％以上。本发明所使用的(B)固化剂的特征在于含有(C)下述通式(I)所示，且n为l10的整数，m为110的整数的化合物(以下，也称为(C)下述通式(I)所示的化合物)。[化19](通式(I)中的RV人氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，W从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择)。上述通式(I)所示化合物，例如为n个结构单元与m个结构单元以无规状含有的无规共聚物、交替含有的交替共聚物、规则地含有的共聚物、嵌段状含有的嵌段共聚物等，其可单独使用其中任1种，或将2种以上组合使用也可。(C)通式(I)所示的化合物可使苯酚化合物与芳香族醛与联苯撑化合物在酸催化剂的存在下进行反应所得到。苯酚化合物，例如可使用甲酚、甲酚、乙基酚、丁基酚等取代苯酚类。芳香族醛例如为具有键结在芳香族的1个醛基的芳香族化合物。芳香族醛，例如有苯甲醛、甲基苯甲醛、乙基苯甲醛、叔丁基苯甲醛等。另外，联苯撑化合物，例如，可以举出联苯撑二醇、联苯撑二醇二甲基醚、联苯撑二醇二乙基醚、联苯撑二醇二乙酰氧酯、联苯撑二醇二丙氧基酯、联苯撑二醇单甲基醚、联苯撑二醇单乙酰氧基酯等。特别优选联苯撑二醇、联苯撑二醇二甲基醚。另外，也可使用下述通式(a)所示的联苯撑化合物。[化20]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage19</formula>CI—CH2-[^jjj~^^J~CH2_Cl(a)m与n的比例，可在反应时改变上述芳香族醛与联苯撑化合物的进料量的方式予以控制。实际的m与n的比例，可以根据所得化合物的'H-NMR、13C-NMR，通过对亚甲基与次甲基的比例进行定量而以n的平均值N与m的平均值M之比予以确认。另外，(B)固化物，若含有上述(C)通式(I)所示，且n为110的整数，m为110的整数的化合物，则也可含有n、m为其他数值的通式(I)的化合物。通式(I)中的n的平均值N与m的平均值M之比，优选以M/(N+M)的值计为0.050.5，更优选0.10.3。若为0.05以上，则可提高固化性、Tg，若为0.5以下，则可得到良好的阻燃性。(C)通式(I)所示的化合物中，R1、R2同时为氢原子的化合物可以以HE-610C(Airwater公司制)的形式取得。(C)通式(I)所示化合物的配合量，只要可达到本发明的效果，则无特别限定。一般对(B)固化剂总量而言，优选40100质量％，更优选60100质量％。若不足40质量％，则阻燃性的效果会有降低的倾向。本发明的树脂组合物中，(B)固化剂可并用以往公知的固化剂。可合并使用的固化剂，只要是通常在密封用环氧树脂组合物中使用的固化剂，则无特别的限制，例如可使用苯酚、甲酚、二甲酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、苯酚、氨基酚等苯酚类及/或a-萘酚、(3-萘酚、二羟基萘等萘酚类，与甲醛、苯甲醛、水杨醛等具有醛基的化合物在酸性催化剂下縮合或共縮合所制得的酚醛清漆型酚醛树脂；苯酚类及/或萘酚类与二甲氧基对二甲苯或双(甲氧基甲基)联苯所合成的苯酚-芳烷基树脂、联苯撑型苯酚-芳垸基树脂、萘酚-芳烷基树脂等芳垸基型酚醛树脂;苯酚类及/或萘酚类与二环戊二烯共聚而合成的二环戊二烯型酚酚醛清漆树脂、二环戊二烯型萘酚酚醛清漆树脂等二环戊二烯型酚醛树脂；三苯基甲烷型酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、对亚二甲苯基及/或甲基亚二甲苯基改性酚醛树脂、蜜胺改性酚醛树脂、环戊二烯改性酚醛树脂，上述树脂以2种以上共聚所得的酚醛树脂等。其可单独使用或将2种以上组合使用也可。其中，从阻燃性、成型性的观点出发，优选下述通式(XXXIV)所示苯酚-芳烷基树脂。[化21]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage21</formula>(XXXIV)(其中，R从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，n为010的整数)更优选通式(XXXIV)中的R为氢原子，n的平均值为08的苯酚-芳烷基树脂。具体可以举出，p-亚二甲苯型苯酚-芳烷基树脂、m-亚二甲苯型苯酚-芳垸基树脂等。上述化合物例如可以以XLC(三井化学公司制商品名)等市售品的方式取得。使用上述芳垸基型酚醛树脂时，其配合量，为发挥其性能，故相对固化剂总量而言，优选为30质量％以上，更tt:选为50质量％以上。萘酚-芳垸基树脂，例如，可以举出下述通式(XXXV)所示的酚醛树脂等。[化22]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage21</formula>(XXXV)(其中，R'W从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，其全部可分别相同或相异，n为010的整数。)上述通式(XXXV)所示的萘酚-芳烷基树脂，例如，可以举出R1、W全部为氢原子的化合物等，上述化合物可以以SN-170(新日铁化学公司制商品名)等市售品形式取得。二环戊二烯型酚醛树脂，例如，可以举出下述通式(XXXVI)所示的酚醛树脂等。[化23]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage22</formula>(其中，R'及W分别独立地从氢原子及碳数110的取代或未取代的1价烃基中选择，n为010的整数，m为06的整数)R1、W全部为氢原子的上述化合物可以以DPP(新日本石油化学公司制商品名)等市售品形式取得。三苯基甲垸型酚醛树脂，例如，可以举出下述通式(XXXVII)所示的酚酸树脂等。[化24]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage22</formula>(其中，R从氢原子及碳数l10的取代或未取代的l价烃基中选择，n为110的整数。)R为氢原子的上述化合物可以以MEH-7500(明和化学公司制商品名)等市售品形式取得。酚醛清漆型酚醛树脂，例如，可以举出苯酚酚醛清漆型酚醛树脂、甲酚醛清漆型酚醛树脂、萘酚醛清漆型酚醛树脂等，其中优选苯酚酚酸清漆型树脂。联苯撑型苯酚-芳垸基树脂，例如，可以举出下述通式(xxxvin)所示的含有联苯撑骨架的苯酚-芳烷基树脂等。[化25]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage22</formula>通式(xxxvni)中，R'W可全部相同或相异，且从氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基等碳数110的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳数110的烷氧基，苯基、甲苯基、二甲苯基等碳数610的芳基，及苄基、苯乙基等碳数610的芳烷基中选择，其中优选氢原子与甲基。n为010的整数。上述通式(XXXVIII)所示的联苯撑型苯酚-芳烷基树脂，例如，可以举出R'W全部为氢原子的化合物等，其中，从熔融粘度等观点出发，优选含有50质量X以上的n为1以上的縮合物的縮合物的混合物。上述化合物例如可以以MEH-7851(明和化成公司制商品名)等市售品形式取得。上述苯酚-芳烷基树脂、萘酚-芳烷基树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、三苯基甲垸型酚醛树脂、酚醛清漆型酚醛树脂、联苯撑型苯酚-芳垸基树脂，无论任一种皆可单独使用或将2种以上组合使用。合并使用的上述酚醛树脂中，尤其，从固化性的观点出发优选酚醛清漆型酚醛树脂，从流动性、耐回焊性等观点出发优选苯酚-芳烷基树脂、萘酚-芳烷基树脂、联苯撑型苯酚-芳烷基树脂等芳烷基型酚醛树脂，。从提高阻燃性等观点出发，本发明的密封用环氧树脂组合物，可含有苊烯。苊烯可通过苊经脱氢而制得，其也可使用市售品。另外，苊烯也可作为苊烯的聚合物或苊烯与其他芳香族烯烃的共聚物使用。制造含有苊烯的聚合物或苊烯与其他芳香族烯烃的共聚物的方法，例如，可以举出自由基聚合、阳离子聚合、阴离子聚合等方法。另外，进行聚合之际，可使用以往使用的公知催化剂等，也可无须使用催化剂，而仅以加热方式进行。此时，聚合温度优选8016(TC，更优选9015(TC。所得的苊烯的聚合物或苊烯与其他芳香族烯烃的共聚物的软化点，优选为60150°C，更优选为70130°C。低于60。C时，在成型时将容易渗出而会有造成成型性降低的倾向，高于15(TC时，其与树脂的相溶性也会有降低的倾向。可与苊烯共聚合的其他芳香族烯烃，例如，可以举出苯乙烯、oc-甲基苯乙烯、茚、苯并噻吩、苯并呋喃、乙烯基萘、乙烯基联苯或其烷基取代物等。另外，上述芳香族烯烃以外，在无损本发明效果的范围内，也可并用脂肪族烯烃。脂肪族烯烃，例如，可以举出(甲基)丙烯酸及其酯、马来酸酐、依康酸酐、富马酸及其酯等。上述脂肪族烯烃的使用量并未有特别限定，相对于聚合单体总量而言，优选为20质量％以下，更优选为9质量％以下。苊烯，可与(B)固化剂的一部份或全部预先混合。其也可使用苊烯、苊烯的聚合物及苊烯与其他芳香族烯烃的共聚物(以下也称为苊烯成分)中的1种以上，与(B)固化剂的一部份或全部预先与预先混合所得的物质。作为预先混合的方法，例如可通过如下方法进行将(B)及苊烯分别粉碎至微细的固体状态下，使用混练机等进行混合的方法；在溶解两成分的溶剂中均匀溶解以去除溶剂的方法；在(B)及/或苊烯成分的软化点以上的温度下将两者熔融，再将其混合的方法等。其中，优选可制得均匀混合物的杂质混入较少的熔融混合法。烙融混合时的温度，只要为(B)及/或苊烯成分的软化点以上的温度，则无特别限制，一般优选100250°C，更优选120200°C。另夕卜，熔融混合的混合时间只要可将两者均匀混合，则无特别限制，优选为120小时，更优选为215小时。将(B)固化剂及/或苊烯成分预先混合的情况下，混合中，苊烯成分发生聚合或与(B)固化剂反应也可。本发明的密封用环氧树脂组合物中，从苊烯成分的分散性引起的提高阻燃性等观点出发，上述预备混合物(苊烯改性固化剂)优选在(B)固化剂中，含有90质量％以上。苊烯改性固化剂中所含的上述苊烯成分的量并未有特别限定，优选为540质量％，更优选为825质量。％。较5质量％少时，其阻燃性提高效果会有降低的倾向，较40质量％多时，成型性会有降低的倾向。本发明的环氧树脂组合物中所含的上述苊烯成分的含有率，并未有特别限定，从阻燃性与成型性的观点出发，优选为0.15质量％，更优选为0.33质量％。较0.1质量％少时，阻燃性的效果会有降低的倾向，较5质量％多时，其成型性会有降低的倾向。(A)环氧树脂和(B)固化剂的当量比，即，相对于环氧树脂中的环氧基数而言，固化剂中的羟基数的比(固化剂中的羟基数/环氧树脂中的环氧基数)，并没有特别限制，但为了将其各个未反应成分抑制至低点，优选设定在0.52的范围，更优选0.61.3。为制得具有优良成型性及耐回焊性的密封用环氧树脂组合物时，更优选设定在0.81.2的范围。另外，本发明的密封用环氧树脂组合物，为促进(A)环氧树脂与(B)固化剂反应，必要时可使用(D)固化促进剂。固化促进剂(D)，只要为一般用于密封用环氧树脂组合物中的固化促进剂，则无特别限制。例如，可以举出1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7，l，5-二氮杂-双环[4.3.0]壬烯、5,6-二丁基氨基-1,8-二氮杂-双环[5.4.0]十一碳烯-7等环眯化合物，及在这些化合物附加有马来酸酐，1，4-苯醌、2,5-甲苯醌、1，4-萘醌、2，3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2，3-二甲氧基-5-甲基-l，4-苯醌、2,3-二甲氧基-1，4-苯醌、苯基-l,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷、酚醛树脂等具有兀键的化合物所得的具有分子内极化的化合苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基氨基乙醇、三(二甲基氨基甲基)酚等叔胺类及其衍生物-，2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑等咪唑类及其衍生物；三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、二苯基膦、苯基膦等膦化合物，其在这些膦衍生物附加有马来酸酐、上述醌化合物、重氮苯基甲烷、酚醛树脂等具有7l键的化合物而成的分子内具有极化的磷化合物；四苯基辚四苯基硼化物、三苯基膦四苯基硼化物、2-乙基-4-甲基咪唑四苯基硼化物、N-甲基吗啉四苯基硼化物等四苯基硼盐及其衍生物等，这些可单独使用或将2种以上组合使用。其中，从阻燃性、固化性等观点出发，优选使用三苯基膦，从阻燃性、固化性、流动性与脱模性的观点出发，优选使用膦化合物与醌化合物的加成物，特别优选使用叔膦化合物与醌化合物的加成物。叔膦化合物，并未有特别限定，例如优选三环己基膦、三丁基膦、二丁基苯基膦、丁基二苯基膦、乙基二苯基膦、三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、三(4-乙基苯基)膦、三(4-丙基苯基)膦、三(4-丁基苯基)膦、三(异丙基苯基)膦、三(叔丁基苯基)膦、三(2，4-二甲基苯基)膦、三(2,6-二甲基苯基)膦、三(2，4,6-三甲基苯基)膦、三(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦、三(4-甲氧基苯基)膦、三(4-乙氧基苯基)膦等具有垸基、芳基的叔膦化合物。另外，醌化合物，例如可以举出o-苯醌、p-苯醌、联对苯醌、1,4-萘醌、蒽醌等，其中，从耐湿性、保存稳定性等观点出发，优选p-苯醌。从脱模性等观点出发，更优选三(4-甲基苯基)膦与p-苯醌的加成物。(D)固化促进剂的配合量只要为可达到固化促进效果的量，则无特别限制，相对于密封用环氧树脂组合物，优选使用0.0052质量％，更优选使用0.010.5质量％。不足0.005质量％时，其短时间的固化性会有劣化的倾向，超过2质量％时，则固化速度过快，而会有不能形成良好成型品的倾向。本发明必要时可配合(E)无机填充剂，无机填充剂具有吸湿性、降低线膨胀系数、提高热传导性及提高强度的效果，例如可使用熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、氧化铝、锆石、硅酸钙、碳酸钙、钛酸钾、碳化硅、氮化铝、氮化硼、氧化铍、氧化锆、锆石、镁橄榄石、块滑石、尖晶石、多铝红柱石、二氧化钛等粉体，或其球形化所得的颗粒、玻璃纤维等。此外，例如具有阻燃效果的无机填充剂，可以举出氢氧化铝、氢氧化镁、复合金属氢氧化物、硼酸锌、钼酸锌等。其中，硼酸锌可以以FB-2卯、FB-500(USBorax公司制)、FRZ-500C(水泽化学工业公司制)等，钼酸锌例如可以以KEMGARD911B、911C、UOO(Sherwin-Williams公司制)等各种市售品的形式取得。上述无机填充剂可单独使用或将2种以上组合使用。其中，从填充性、降低线膨胀系数的观点出发优选熔融二氧化硅，从高热传导性的观点出发优选使用氧化铝，从填充性与模具磨耗性等观点出发，无机填充剂形状优选为球形。无机填充剂的配合量并未有特别限定，从阻燃性、成型性、吸湿性，降低线膨胀系数及提高强度与耐回焊性等观点出发，相对于密封用环氧树脂组合物优选使用50质量％以上，从阻燃性等观点出发，更优选使用6095质量％,进而优选7090质量％。不足60质量％时，提高阻燃性及耐回焊性的效果会有降低的倾向，超过95质量％时，流动性会有不足的倾向，及阻燃性也会有降低的倾向。使用(E)无机填充剂之际，本发明的密封用环氧树脂组合物中，为提高树脂成分与填充剂的粘接性，可再配合(F)偶合剂。(F)偶合剂，只要为一般用于密封用环氧树脂组合物的偶合剂，则无特别限制，例如26可以举出具有伯及/或仲及/或叔氨基的硅烷化合物、环氧基硅烷、巯基硅烷、垸基硅烷、脲基硅烷、乙烯基硅烷等各种硅烷系化合物，钛系化合物、铝螯合物类、铝/锆系化合物等。上述内容可以举出，乙烯基三氯硅垸、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三(p-甲氧基乙氧基)硅烷、y-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、|3-(3,4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、，环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、y-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、乙烯基三乙酰氧基硅烷、Y-巯基丙基三甲氧基硅烷、Y-氨基丙基三甲氧基硅烷、Y-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、Y-苯胺基丙基三甲氧基硅垸、y-苯胺基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N,N-二甲基)氨基丙基三甲氧基硅烷、Y-(N，N-二乙基)氨基丙基三甲氧基硅垸、y-(N,N-二丁基)氨基丙基三甲氧基硅垸、Y-(N-甲基)苯胺基丙基三甲氧基硅垸、Y-(N-乙基)苯胺基丙基三甲氧基硅烷、y-(N,N-二甲基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N，N-二乙基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N,N-二丁基)氨基丙基三乙氧基硅烷、y-(N-甲基)苯胺基丙基三乙氧基硅烷、，(N-乙基)苯胺基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N,N-二甲基)氨基丙基甲基二甲氧基硅垸、？(N,N-二乙基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、Y-(N,N-二丁基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、Y-(N-甲基)苯胺基丙基甲基二甲氧基硅烷、Y-(N-乙基)苯胺基丙基甲基二甲氧基硅垸、N-(三甲氧基甲硅垸基丙基)乙二胺、N-(二甲氧基甲基甲硅垸基异丙基)乙二胺、甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、y-氯丙基三甲氧基硅烷、六甲基二硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、Y-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷等硅烷系偶合剂；异丙基三异硬脂酰基钛酸酯、异丙基三(二辛基焦磷酸酯(phosphate))钛酸酯、异丙基三(N-氨基乙基-氨基乙基)钛酸酯、四辛基双(双十三垸基磷酸酯)钛酸酯、四(2,2-二烯丙基氧基甲基-1-丁基)双(双十三垸基)磷酸酯钛酸酯、双(二辛基焦磷酸酯)氧基乙酸酯钛酸酯、双(二辛基焦磷酸酯)亚乙基钛酸酯、异丙基三辛酰基钛酸酯、异丙基二甲基丙烯酸异硬脂酰基钛酸酯、异丙基三(十二烷基)苯磺酰钛酸酯、异丙基异硬脂酰基二丙烯酸钛酸酯、异丙基三(二辛基磷酸酯)27钛酸酯、异丙基三枯基苯基钛酸酯、四异丙基双(二辛基磷酸酯)钛酸酯等钛酸酯系偶合剂等，其可单独使用1种或将2种以上组合使用。其中从流动性、阻燃性等观点出发，优选使用含有具有仲氨基的硅垸偶合剂的物质。具仲氨基的硅烷偶合剂，只要为分子内具有仲氨基的硅烷化合物则无特别限制，例如，Y-苯胺基丙基三甲氧基硅烷、y-苯胺基丙基三乙氧基硅烷、Y-苯胺基丙基甲基二甲氧基硅垸、Y-苯胺基丙基甲基二乙氧基硅烷、Y-苯胺基丙基乙基二乙氧基硅烷、y-苯胺基丙基乙基二甲氧基硅烷、Y-苯胺基甲基三甲氧基硅烷、Y-苯胺基甲基三乙氧基硅烷、y-苯胺基甲基甲基二甲氧基硅烷、Y-苯胺基甲基甲基二乙氧基硅烷、Y-苯胺基甲基乙基二乙氧基硅烷、Y-苯胺基甲基乙基二甲氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)f氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)卞氨基丙基三甲氧基硅垸、N-(p-甲氧基苯基)-y-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)卞氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)个氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)个氨基丙基乙基二乙氧基硅烷、N-(p-甲氧基苯基)干氨基丙基乙基二甲氧基硅烷、Y-(N-甲基)氨基丙基三甲氧基硅烷、y-(N-乙基)氨基丙基三甲氧基硅烷、y-(N-丁基)氨基丙基三甲氧基硅垸、Y-(N-苄基)氨基丙基三甲氧基硅垸、Y-(N-甲基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N-乙基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N-丁基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N-苄基)氨基丙基三乙氧基硅烷、Y-(N-甲基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、y-(N-乙基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、Y-(N-丁基)氨基丙基甲基二甲氧基硅垸、Y-(N-苄基)氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-P-(氨基乙基)-y-氨基丙基三甲氧基硅垸、Y-(卩-氨基乙基)氨基丙基三甲氧基硅烷、N-P-(N-乙烯基苄基氨基乙基)-Y-氨基丙基三甲氧基硅烷等。其中，特别优选含有下述通式(II)所示的氨基硅垸偶合剂的物质。[化26]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage28</formula>(其中，R'从氢原子、碳数16的烷基及碳数12的烷氧基中选择，R"从碳数16的垸基及苯基中选择，W为甲基或乙基，n为16的整数，m为13的整数。)偶合剂的总配合量，相对于密封用环氧树脂组合物优选为0.0375.0质量％，更优选为0.054.75质量％，特别优选为0.12.5质量％。不足0.037质量％时，对于提高与框架的粘接性效果会有降低的倾向，超过5.0质量％时，则装置(package)的成型性会有降低的倾向。本发明的密封用环氧树脂组合物中，以提高阻燃性为目的，必要时可再配合以往的无卤素、无锑等阻燃剂。例如、红磷、氧化锌等无机化合物与酚醛树脂等热固性树脂等所被覆的红磷及磷酸酯、膦化氧等磷化合物，蜜胺、蜜胺衍生物、蜜胺改性酚醛树脂、具有三嗪环的化合物，氰尿酸衍生物、异氰尿酸衍生物等含氮化合物，环磷腈等含磷及氮的化合物，氢氧化铝、氢氧化镁、复合金属氢氧化物、氧化锌、锡酸锌、硼酸锌、氧化铁、氧化钼、钼酸锌、二环戊二烯铁等含金属元素的化合物等，其可单独使用1种或将2种以上组合使用。其中从流动性的观点出发，优选使用磷酸酯、膦化氧及环磷腈。磷酸酯只要为磷酸与醇化合物或酚化合物的酯化合物，则无特别限制，例如可为三甲基磷酸酯(trismethylphosphate)、三乙基磷酸酯、三苯基磷酸酯、三甲苯基磷酸酯、三二甲苯基磷酸酯、甲苯基二苯基磷酸酯、二甲苯基二苯基磷酸酯、三(2，6-二甲基苯基)磷酸酯及芳香族縮合磷酸酯等。其中又从耐水解性的观点出发，例如优选下述通式(XXXIX)所示的芳香族縮合磷酸酯。[化27]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage29</formula>(通式(XXXIX)中，R为碳数14的烷基，R可全部相同或相异，Ar为芳香族环。)作为上述式(XXXIX)中的磷酸酯的例示，例如，可以举出下述结构式(XXXX)(XXXXIV)所示的磷酸酯等。[化28]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage30</formula>上述磷酸酯的添加量，并未有特别限定，相对于除了填充剂的其他全部配合成分，磷原子量优选在0.23.0质量％的范围内。少于0.2质量%时，其阻燃效果将会有降低的倾向。超过3.0质量％时，其会造成成型性、耐湿性降低，或成型时上述磷酸酯会有渗出现象，而会有阻碍外观的情形。膦化氧作为阻燃剂使用时，膦化氧优选下述通式(XXXXV)所示的化合物。[化29]<table>tableseeoriginaldocumentpage31</column></row><table>(其中，R1、尺2及113为碳数110的取代或未取代的垸基、芳基、芳烷基及氢原子，其全部可相同或相异。但不包含全部为氢原子的情况)上述通式(XXXXV)所示的磷化合物中，从耐水解性的观点出发，R'RM尤选为取代或未取代的芳基，特别优选为苯基。膦化氧的配合量并未有特别限定，相对于密封用环氧树脂组合物，磷原子的量优选为0.010.2质量％。更优选为0.020.1质量％，进而优选为0.030.08质量％。不足0.01质量％时，其提高阻燃性的效果会有下降的倾向，超过0.2质量％时，则成型性、耐湿性会有降低的倾向。环磷腈，例如，可以举出，主链骨架中含有下式(XXXXVI)及/或下式(xxxxvn)作为重复单元的环状磷腈化合物，或含有相对磷腈环中的磷原子具有不同取代位置的下式(xxxxvin)及/或下式(xxxxix)作为重复单元的化合物等。[化30]其中，式(XXXXVI)及式(XXXVIII)中的m为110的整数，WW从可具有取代基的碳数112的垸基、芳基中选择，其全部可相同或相异。A为碳数14的亚烷基、或包含芳香环的2价烃基。式(XXXXVII)及式(XXXXIX)中的n为110的整数，115118从可具有取代基的碳数112的烷基或芳基中选择，其全部可相同或不同，A为碳数14的亚烷基、或包含芳香环的2价烃基。另外，式中m个的R'中，m个可全部相同或不同，对于R2、R3、R"也同样如此。n个的W中，n个可全部为相同或不同，对于R6、R7、R8也样如此。上述式(XXXXVI)式(XXXXIX)中，作为可具有R^RS所示的取代基的碳数112的烷基或芳基并没有特别限制，例如，可以举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基等烷基，苯基、l-萘基、2-萘基等芳基，o-甲苯基、m-甲苯基、p-甲苯基、2,3-二甲苯基、2,4-二甲苯基、o-异丙苯基、m-异丙苯基、p-异丙苯基、2,4，6-三甲苯基等垸基取代芳基，苄基、苯乙基等芳基取代烷基等，此外作为取代这些的取代基，可以举出垸基、烷氧基、芳基、羟基、氨基、环氧基、乙烯基、羟烷基、垸基氨基等。其中，从环氧树脂组合物的耐热性、耐湿性的观点出发，优选芳基，更优选苯基或羟苯基。另外，作为上述式(XXXXVI)式(XXXXIX)中的A所示的碳(xxxxv)n(XXXXVt)n(XXXXIX)R10、,OR2,N一dzP、、,pocxxviiijmO一A-OoANIPT"10、汇RoRd3RoA一o6一5NIP,RRgNIPoRR32数14的亚烷基，或包含芳香环的2价烃基，并没有特别限制，例如，可以举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚异丙基、亚丁基、亚异丁基等亚院基，亚苯基、亚甲苯基、亚萘基等亚芳基，亚二甲苯基等，从环氧树脂组合物的耐热性、耐湿性等观点出发，优选亚芳基，其中更优选亚苯环状磷腈化合物，例如，可以举出上述式(XXXXVI)式(XXXXIX)中任一聚合物、上述式(XXXXVI)与上述式(XXXXVII)的共聚物、或上述式(XXXXVIII)与上述式(XXXXIX)的共聚物等。共聚物时，可为无规共聚物、嵌段共聚物、或交替共聚物中任一种。其共聚合摩尔比m/n并没有特别限定，从环氧树脂固化物的耐热性或强度提高的观点出发，优选1/01/4，更优选1/01/1.5。另外，聚合物或共聚物的聚合度m+n为l20，优选为28，更优选为36。作为环状磷腈化合物的优选例示，例如，可以举出下式(XXXXX)的聚合物、下式(XXXXXI)的共聚物等。[化31]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage33</formula>(其中，式(XXXXX)中的n为09的整数，WR6各自独立地为氢原子或羟基。)[化32]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage33</formula>其中，优选上述式(XXXXX)中以n为36的聚合物为主成分的物质，或上述式(XXXXXI)中以R'RS全部为氢原子或1个为羟基，且m/n为1/21/3，且m+n为36的共聚物为主成分的物物。另外，作为市售的磷腈化合物，例如可以取得SPE-IOO(大冢化学公司制商品名)。将复合金属氢氧化物用作阻燃剂时，复合金属氢氧化物优选下述组成式(xxxxxn)所示的化合物。[化34]p(M'aOb)q(M2cOd)r(M3eOf)mH20(XXXXXII)(其中，M1、M2及M3为相互不同的金属元素，a、b、c、d、e、f、p、q<formula>formulaseeoriginaldocumentpage34</formula>(XXXXXI)其中，上述式(XXXXXI)中的m、n为09的整数，1^116各自独立地从氢原子或羟基中选择。另外，上述式(XXXXXI)所示的环状磷腈化合物，可以为将下式所示的n个重复单元(a)与m个重复单元(b)交替包含的化合物、以嵌段状包含的化合物、以无规状包含的化合物中的任一种，但优选为以无规状包含的化合物。式(a)中的R1、R2、R4W分别与上述式(XXXXXI)中的相同。[化33]及m为正数，r为0或正数。)其中，进而优选上述组成式(XXXXXII)中，r为0的化合物，艮卩，下述组成式(xxxxxm)所示的化合物。[化35]m(M、Ob)n(M2cOd)1H20(XXXXXIII)(其中，！^及N^为相互不同的金属元素，a、b、c、d、m、n及l为正数。)上述组成式(xxxxxn)及(xxxxxin)中的m1、m2及m3只要为相互不同的金属元素则无特别限制，从阻燃性的观点出发，优选，以m'与iv^不同的方式，m'从属于第3周期的金属元素、iia族的碱土类金属元素、IVB族、IIB族、VIII族、IB族、IIIA族及IVA族的金属元素中选择，MZ从IIIBIIB族的过渡金属元素中选择，更优选，M'从镁、钙、铝、锡、钛、铁、钴、镍、铜及锌中选择，n^从铁、钴、镍、铜及锌中选择。从流动性的观点出发，优选M'为镁、Iv^为锌或镍，更优选M'为镁，M2为锌。上述组成式(XXXXXII)中的p、q、r的摩尔比，只要可达到本发明效果，则没有特别限制，但优选r=0，p及q的摩尔比p/q为99/150/50。即，上述组成式(XXXXXin)中的m及n的摩尔比m/n优选99/150/50。作为市售品，例如可使用上述组成式(XXXXXIII)中M'为镁、M2为锌，且m为7、n为3、1为10，a、b、c及d为1的氢氧化镁-氢氧化锌固溶体复合金属氢氧化物(Tateho化学工业公司制商品名ECHOMAGZ-IO)。另外，金属元素也包含所谓半金属元素，是指除了非金属元素的所有元素。另外，金属元素的分类是基于将典型元素作为A亚族、过渡元素作为B亚族的长周期型周期表(出处共立出版公司发行"化学大辞典4"1981年10月15臼縮刷版第26刷)进行的。复合金属氢氧化物的形状并没有特别限制，从流动性、填充性的观点出发，相较于平板状，优选使用具有适当厚度的多面体形状。复合金属氢氧化物，在与金属氢氧化物进行比较时，更容易得到多面体状的结复合金属氢氧化物的配合量并没有特别限制，相对于密封用环氧树脂组合物优选为0.520质量％，更优选为0.715质量％，进而优选为1.412质量％。不足0.5质量％时，阻燃性提高效果将会有降低的倾向，超过20质量％时，则流动性及耐回焊性会有降低的倾向。阻燃剂中使用的具有三嗪环的化合物，例如使具有酚性羟基的化合物(a)与三嗪衍生物(b)与具有醛基的化合物(c)共縮聚而得到，其从阻燃性、与铜架的粘接性等观点出发为优选。具有酚性羟基的化合物(a)，例如有苯酚、甲酚、二甲酚、乙基酚、丁基酚、壬基酚、辛基酚等烷基苯酚类，间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S等多元酚类，苯基酚、氨基酚、或a-萘酚、P-萘酚、二羟基萘等萘酚类或将具有这些酚性羟基的化合物与甲醛等具有醛基的化合物，在酸性催化剂下进行缩合或共縮合所得的树脂等。其中，从成型性的观点出发，优选苯酚、甲酚、或其与甲醛的共縮聚物。另外，三嗪衍生物只要为分子中具有三嗪环的化合物，则无特别限制，例如可为蜜胺、苯鸟粪胺(guanamine)、甲基胍胺等鸟粪胺衍生物、氰尿酸、甲基氰尿酸酯等氰尿酸衍生物，其可仅使用1种或将2种以上合并使用。其中，从成型性、可靠性等观点出发，优选使用蜜胺、苯鸟粪胺等鸟粪胺衍生物。另外，具有醛基的化合物，例如可举出福尔马林、对甲醛等。相对于具有酚性羟基的化合物，具有醛基的化合物的配合量，优选以摩尔比(具有醛基的化合物(摩尔)/具有酚性羟基的化合物(摩尔))计为0.050.9的范围，更优选为0.10.8的范围。不足0.05时，相对于酚性羟基，具有醛基的化合物将不容易引起反应，而容易残留未反应酚，造成生产性恶化，超过0,9时，则在合成中容易形成凝胶化。相对于具有酚性羟基的化合物，三嗪衍生物的配合量并没有特别限定，优选为130质量％，更优选为520质量％。不足1质量％时其阻燃性极差，超过30质量％时，则因软化点升高，故制作组合物时会使混练性降低。相对于三嗪衍生物，具有醛基的化合物的配合量(摩尔比)并没有特别限制。在合成具有酚性羟基的化合物与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共縮聚物时的反应温度并没有特别限制，优选在6012(TC下进行。另外，反应的pH值优选为39，进而优选为48。pH值不足3时，在合成中树脂容易凝胶化，高于9时，将不易发生具有酚性羟基的化合物与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共縮聚反应，且所制得的树脂的氮含量变低。具有酚性羟基的化合物与具有醛基的化合物、三嗪衍生物反应后，必要时可在常压或减压下进行加热蒸馏等，以去除未反应的具有酚性羟基的化合物及具有醛基的化合物等。此时，具有未反应的酚性羟基的化合物的残存量优选为3%以下。超过3%时，其成型性会有降低的倾向。另外，所得的共縮聚物的软化点优选为40150°C。不足4(TC时，其容易结块，超过15(TC时，其组合物的混练性会降低。该具有酚性羟基的化合物与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共縮聚物的例示，例如可举出下述结构式(XXXXXIV)(XXXXXIX)的化合物等。[化36]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage38</formula>(XXXXXDQ(结构式(XXXXXIV)(XXXXXIX)中，m、n分别为正数)具有酚性羟基的化合物与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共縮聚物的数均分子量优选为5001000，进而优选为550800。不足500时，其成型性、耐回焊破裂性会降低，超过1000时，其流动性会有降低的倾向。另外，重均分子量优选为150010000，更优选为17007000。不足1500时，会造成耐回焊破坏性降低，超过10000时，其流动性会有降低的倾向。另外，该具有酚性羟基的化合物与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共缩聚物的分子量分布Mw/Mn优选为2.010.0，进而优选为3.06.0。不足2.0时，其耐回焊破坏性会降低，超过10.0时，其流动性会有降低的倾向。上述共縮聚物中，从耐回焊性的观点出发，更优选酚醛树脂与三嗪衍生物与具有醛基的化合物的共缩聚物。作为在此所使用的酚醒树脂，只要是通常在组合物中使用的酚醛树脂，则并没有特别限制。例如有，苯酚、甲酚、二甲酚、乙基酚、丁基酚、壬基酚、辛基酚等烷基苯酚类，间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S等多元酚类，oc-萘酚、P-萘酚、二羟基萘等萘酚类或苯基酚、氨基酚等酚衍生物与，甲醛等具有醛基的化合物在酸性催化剂下进行縮合或共縮合反应所得的树脂等。其中，从成型性的观点出发，优选使用作为苯酚与甲醛的縮聚物的苯酚-酚醛清漆树脂。酚醛树脂，只要为上述所列举的树脂，则其合成方法并未有特别限定，但在使用下述方法所合成的树脂时，从能够合成为分子量、分子量分布在本发明所记载的优选范围内的物质的观点出发，较适当。即，在合成酚醛树脂之际，对于酚衍生物与具有醛基的化合物的使用比例而言，相对于酚衍生物l摩尔，具有醛基的化合物优选为0.012.0摩尔，进而优选为0.051.0摩尔。不足0.01摩尔时，反应将不充分，分子量无法增大，而成型性、耐热性、耐水性、阻燃性、强度等会有降低的倾向，超过2.0摩尔时，因分子量过大，故混练性会有降低的倾向。该反应温度，优选为80220°C，更优选为100180°C。不足80°C时，反应性将不充分，而会有分子量小、成型性下降的倾向，超过250。C时，在合成酚醛树脂之际，对于生产设备则会有不利的倾向。反应时间优选在130小时左右。另外，必要时，可将三甲基胺、三乙基胺等胺系催化剂、p-甲苯磺酸、草酸等酸催化剂、氢氧化钠、氨等碱性催化剂等，相对于酚衍生物1摩尔，使用0.000010.01摩尔左右。另夕卜，反应体系的pH值，优选为lIO左右。如此，在酚衍生物及具有醛基的化合物反应后，必要时，可将未反应的酚衍生物、具有醛基的化合物、水等在加热减压下去除，但其条件是，温度为80220°C、优选为100180°C，压力为lOOmmHg以下、优选为60mmHg以下，时间为0.510小时。向酚醛树脂添加三嗪衍生物及具有醛基的化合物后进行反应之际，三嗪衍生物及具有醛基的化合物的使用比例，相对于酚衍生物与具有醛基的化合物的縮聚物，即相对于酚醛树脂(缩聚物，是指未反应的酚衍生物、具有醛基的化合物、水等在加热减压下被去除所得到的物质，或虽然为未进行上述去除处理的物质，但此时假设未反应酚也包含在縮聚物的重量之中)100g，三嗪衍生物优选使用350g，更优选430g。另外，具有醛基的化合物，相对于縮聚物(酚醛树脂)100g，优选使用5100g，更优选650g。通过将三嗪衍生物(b)及具有醛基的化合物(c)在上述范围内，可容易将最后所得的縮聚物的分子量分布、氮含量调整至所期待的范围。反应温度优选为50250°C，更优选为80170°C。不足50'C时，反应不充分而分子量未能增大，而有成型性、耐热性、耐水性、阻燃性、强度等降低的倾向，超过25(TC下进行合成之际，对生产设备会有不利的倾向。反应时间优选为130小时左右。另外，必要时，可将三甲基胺、三乙基胺等胺系催化剂、草酸等酸催化剂，相对于酚衍生物l摩尔，使用0.000010.01摩尔左右。另外，反应体系的pH值，优选为110左右。酚衍生物与具有醛基的化合物的縮聚物(酚醛树脂)，与三嗪衍生物及具有醛基的化合物进行反应后，未反应的酚衍生物、具有醛基的化合物、水等可在加热减压下去除。其条件是温度为80180°C、压力为lOOmmHg以下，优选为60mmHg以下，时间优选为0.510小时。合成所使用的三嗪衍生物(b)，只要是分子中具有三嗪环的化合物，则无特别限制，例如可为蜜胺，苯鸟粪胺(guanamine)、甲基胍胺等鸟粪胺衍生物，氰尿酸、甲基氰尿酸酯等氰尿酸衍生物，其可仅使用1种类或将2种类以上合并使用。其中，从成型性、可靠性等观点出发，优选使用蜜胺、苯鸟粪胺等鸟粪胺衍生物。另外，具有醛基的化合物(C)，例如，可举出甲醛、福尔马林、对甲醛等。另外，本发明也可含有含硅聚合物。作为含硅聚合物而言，只要是具有下述键结(c)及(d)，末端为从R、羟基及烷氧基中选择的官能基，环氧当量为5004000，则无特别限制，作为上述聚合物，例如，可举出支链状聚硅氧烷等。[化37]R1R]ii—o—^—O——(c)——0—平一O——(d)OX(其中，R'从碳数l12的取代或未取代的l价烃基中选择，含硅聚合物中的所有R1可全部相同或不同。X为含有环氧基的2价有机基团。)上述通式(c)及(d)中的R1，例如，可举出甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基，乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等链烯基，苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基，苄基、苯乙基等芳烷基等，其中优选甲基或苯基。另外，上述通式(d)中的X，例如，可举出2，3-环氧亚丙基、3，4-环氧亚丁基、4,5-环氧亚戊基、2-环氧丙氧基亚乙基、3-环氧丙氧基亚丙基、4-环氧丙氧基亚丁基、2-(3,4-环氧环己基)亚乙基、3-(3，4-环氧环己基)亚丙基、2，3-环氧亚丙基、3-环氧丙氧基亚丙基、3-(3,4-环氧环己基)亚丙基等，其中优选3-环氧丙氧基亚丙基(propylene)、3-环氧丙氧基亚丙基(propylidene)o另外，从聚合物的保存稳定性等观点出发，含硅聚合物的末端优选为上述R1、羟基及垸氧基的任一种。作为此时的烷氧基，例如，可举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等。另外，含硅聚合物的环氧当量，优选在5004000的范围，更优选为10002500。小于500时，密封用环氧树脂组合物的流动性会有降低的倾向，大于4000时，则容易渗出固200680046693.1说明书第38/55页化物表面，而有容易引起成型不良的倾向。从所得密封用环氧树脂组合物兼具流动性与低挠曲性等观点出发，优选含硅聚合物进而具有下述键结(e)。[化38]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage42</formula>(其中，R'从碳数112的取代或未取代的可形成2价的1价烃基中选择，含硅聚合物中的所有R'可全部相同或相异。)上述通式'(e)中的R'例如，可举出甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基等烷基，乙烯基、烯丙基、丁烯基、戊烯基、己烯基等链烯基，苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基，联苯基等芳基，苄基、苯乙基等芳垸基等，其中优选甲基或苯基。上述含硅聚合物的软化点优选设定在4(TC12(rC，进而优选设定在50。C10(TC。低于4(TC时，所得的密封用环氧树脂组合物的固化物的机械强度会有降低的倾向，高于12(TC时，在密封用环氧树脂组合物中的含硅聚合物的分散性会有降低的倾向。就调整含硅聚合物的软化点的方式而言，例如可以设定含硅聚合物的分子量、构成结合单元(例如(c)(e)单元的含有率等)、键结在硅原子的有机基团的种类等方式进行调整。特别是从在密封用环氧树脂组合物中的含硅聚合物的分散性，及所得密封用环氧树脂组合物的流动性等观点出发，优选设定含硅聚合物中的芳基含量的方式调整软化点。此时的芳基，例如可为苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等，优选苯基。含硅聚合物中的键结在硅原子的1价有机基团中的苯基含量设定为60摩尔。％99摩尔％，优选设定为70摩尔％85摩尔％，由此可制得具有期待的软化点的含硅聚合物。含硅聚合物的重均分子量(Mw)，使用凝胶渗透色谱分析仪(GPC)测定，并使用标准聚苯乙烯校正曲线换算所得的值，其优选为100030000，更优选为200020000，进而优选为300010000。另外，含硅聚合物优选无规共聚物。上述含硅聚合物可以下述制造方法而制得，作为市售品，可以以TorayDowComing公司制商品名AY42-119的形式取得。含硅聚合物的制造方法，并没有特别限制，而可以用公知的方法制造。例如，先准备通过水解缩合反应形成上述(e)(e)单元的有机氯硅烷、有机烷氧硅烷、硅氧烷、或其部分水解缩合物。再将其混合在可溶解原料及反应生成物的有机溶剂与可水解原料的全部水解性基的量的水而成的混合溶液中，再经水解縮合反应而制得。此时，为降低密封用环氧树脂组合物中作为不纯物含有的氯含量，优选使用有机烷氧硅烷及/或硅氧垸作为原料。其中，作为促进反应的催化剂，优选添加酸、碱、有机金属化合物等。作为含硅聚合物原料的有机烷氧基硅烷及/或硅氧垸，例如，可举出甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅垸、乙烯基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅垸、甲基苯基二甲氧基硅烷、甲基乙烯基二甲氧基硅烷、苯基乙烯基二甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、甲基苯基二乙氧基硅烷、甲基乙烯基二乙氧基硅烷、苯基乙烯基二乙氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、四甲氧基硅垸、四乙氧基硅烷、二甲氧基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧丙基三乙氧基硅烷、3-环氧丙氧丙基(甲基)二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧丙基(甲基)二乙氧基硅垸、3-环氧丙氧丙基(苯基)二甲氧基硅烷、3-环氧丙氧丙基(苯基)二乙氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基(甲基)二甲氧基硅烷、2-(3，4-环氧环己基)乙基(甲基)二乙氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基(苯基)二甲氧基硅烷、2_(3，4-环氧环己基)乙基(苯基)二乙氧基硅垸、及其水解縮合物等。含硅聚合物的含量并未有特别限定，优选为密封用环氧树脂组合物全体的0.2质量％1.5质量％，进而优选为0.3质量％1.3质量％。低于0.2质量％时，会降低含硅聚合物的添加效果，超过1.5质量％时，密封用环氧树脂组合物的热时硬度会有降低的倾向。另外，从提高IC等半导体元件的耐湿性及高温存放特性的观点出发，本发明必要时，可再含有下述组成式(XXXXXX)所示化合物及/或下述组成式(XXXXXXI)所示化合物。[化39〗Mg"xAlx(OH)2(C03)mH20……(XXXXXX)(式(XXXXXX)中，0<X《0.5，m为正数)[化40]BiOxA(OH)y(N03)z......(XXXXXXI)(式(XXXXXXI)中，0.9《x《l.l'0.6《y《0.8，0.2《z《0.4)另外，上述式(XXXXXX)的化合物可以以作为市售品的协和化学工业公司制商品名DHT-4A的形式取得。另外，上述式(XXXXXXI)的化合物可以以作为市售品的东亚合成公司制商品名IXE500的形式取得。另外，必要时可再添加其他阴离子交换体。阴离子交换体并没有特别限制，其可使用以往公知的物质，例如，从镁、铝、钛、锆、锑等中选择的元素的含氢氧化物等，其可单独或将2种以上组合使用。另外，本发明的密封用环氧树脂组合物中，作为其他添加剂，例如在必要时可配合高级脂肪酸、高级脂肪酸金属盐、酯系蜡、聚烯烃系蜡、聚乙烯、氧化聚乙烯等脱模剂，碳黑等着色剂，硅油、有机硅橡胶粉末等应力缓和剂。本发明的密封用环氧树脂组合物，从阻燃性的观点出发，优选将(A)环氧树脂与(B)固化剂预先熔融混合后使用。熔融混合的方法并没有特别限制，其可将二者或其中的一方加热至熔融温度以上，经搅拌至均匀方式进行混合。此时，优选以不使其凝胶化的方式，使用GPC(凝胶渗透色谱仪)、FT-IR等确认其反应性，并设定其最佳条件。(B)固化剂在使用上述通式(I)的化合物之际，优选在8012(TC、更优选在90120。C下搅拌熔融混合1060分钟，更优选搅拌熔融混合2040分钟。本发明的密封用环氧树脂组合物，只要可将各种原材料均匀分散混合，则可使用任一方法进行调制，作为通常的方法，可举出将特定配合量的原料使用混练机等充分混合后，再使用混料用滚轧机、挤出机、捣溃机、行星式搅拌机等经混合或熔融混练后，使其冷却，必要时再使用脱泡、粉碎等方法等。另外，必要时可以以符合成型条件的尺寸及重量使其片剂化也可。作为将本发明的密封用环氧树脂组合物用作密封材料，密封半导体装置等的电子部件装置的方法，虽然通产使用低压传递模塑法，也可使用注射成型法，压缩成型法等。另外，还可使用排出方式、铸塑方式、印刷方式等。作为具备有用本发明中得到的密封用环氧树脂组合物密封的元件的本发明的电子部件装置，可举出，在引线架、配线后的巻带机(tapecarrier)、配线板、玻璃、硅片等支撑构件或安装基板上，搭载半导体芯片、晶体管、二极管、晶闸管等有源元件，电容器、电阻器、线圈等无源元件等元件，将必要的部分用本发明的密封用环氧树脂组合物所密封的电子部件装置等。其中，安装基板并没有特别限制，例如可为有机基板、有机薄膜、陶瓷基板、玻璃基板等夹层(Interposer)基板、液晶用玻璃基板、MCM(MuWChipModule)用基板、混合集成IC用基板等。作为具备上述元件的电子部件装置，例如有半导体装置，具体而言，可以举出，引线架(岛状、引板)上固定半导体芯片等元件，再使焊盘(BondingPad)等元件的端子部与引线部以线焊接或撞击方式连接后，使用本发明的密封用环氧树脂组合物通过传递模塑等方式予以密封的DIP(DualInlinePackage)、PLCC(PlasticLeadedChipCarrier)、QFP(QuadFlatPackage)、SOP(SmallOutlinePackage)、SOJ(SmallOutlineJ-leadpackage)、TSOP(ThinSmallOutlinePackage)、TQFP(ThinQuadFlatPackage)等树脂密封型IC;对在巻带机(tapecarrier)上焊接有引线的半导体芯片，使用本发明的密封用环氧树脂组合物进行密封的TCP(TapeCarrierPackage);对于用线焊、倒装式接合、软钎焊等连接配线板或玻璃上所形成的配线的半导体芯片，使用本发明的密封用环氧树脂组合物所密封的COB(ChipOnBoard)、COG(ChipOnGlass)等裸芯片(barechip)安装的半导体装置；对于用线焊、倒装式接合、软钎焊等连接配线板或玻璃上所形成的配线的半导体芯片、晶体管、二极管、晶闸管等有源元件及/或电容器、电阻器、线圈等无源元件，用本发明的密封用环氧树脂组合物密封形成混合集成IC、MCM(MuWChipModule),在形成有它45们的母插件连接用的端子的夹层基板搭载半导体芯片，利用撞击或线焊连接半导体芯片与形成在夹层基板的配线后，再使用本发明的密封用环氧树脂组合物密封半导体芯片搭载侧的而形成的BGA(BallGridArray)、CSP(ChipSizePackage)、MCP(MultiChipPackage)等。另外，上述半导体装置，可为安装基板上以2个以上元件重合的形式搭载所得的叠层(层叠)型封装，或也可为2个以上的元件一起被密封用环氧树脂组合物所密封的整体模型封装。实施例接下来，将用实施例对本发明进行说明，但本发明的范围并不受下述实施例所限定。(实施例127、比较例114)首先准备(A)环氧树脂使用环氧当量190、软化点65'C的o-甲酚酚醛清漆型环氧树脂(东都化成公司制商品名YDCN-500)(环氧树脂1);环氧当量196、融点106"C的联苯基型环氧树脂(日本环氧树脂公司制商品名EPIKOTEYX-4000H)(环氧树脂2);环氧当量245、融点ll(TC的含硫原子的环氧树脂(东都化成公司制商品名YSLV-120TE)(环氧树脂3);环氧当量273、软化点58"C的联苯撑型环氧树脂(日本化药公司制商品名NC-3000)(环氧树脂4);及环氧当量316、软化点72。C的通式(XXXIII)所示，m为2的化合物(东都化成公司制商品名ENP-80)(环氧树脂5)。作为(B)固化剂，准备了羟基当量186、软化点72'C的(C)通式(I)所示，R1、R2同时为氢原子，M/(N+M)为0.1的化合物(Airwater公司制商品名HE-610C)(固化剂l);羟基当量175、软化点76t的(C)通式(I)所示，R1、W同时为氢原子，M/(N+M)为0.2的化合物(Airwater公司制商品名HE-620C)(固化剂5);羟基当量194、软化点69。C的(C)通式(I)所示，R1、R"同时为氢原子，M/(N+M)为0.03的化合物(固化剂6);羟基当量131、软化点76。C的(C)通式(I)所示，R1、112同时为氢原子，M/(N+M)为0.6的化合物(固化剂7);软化点80°C、羟基当量106的苯酚酚醛清漆型树脂(明和化成公司制商品名H-1)(固化剂2);软化点70°C、羟基当量175的苯酚芳烷基树脂(三井化学公司制商品名MIREXXLC-3L)(固化剂3);及软化点80°C、羟基当量199的联苯撑型酚醛树脂(明和化成公司制商品名MEH-7851)(固化剂4)。作为(D)固化促进剂，准备了三苯基膦(固化促进剂1)、三苯基膦与l,4-苯醌的加成物(固化促进剂2)，作为(F)偶合剂，准备了Y-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷(环氧硅烷)、含有仲氨基的硅垸偶合剂(Y-苯胺基丙基三甲氧基硅烷)(苯胺基硅烷)。作为阻燃剂，准备了芳香族缩合磷酸酯(大八化学制商品名PX-200)、三苯基膦化氧、环磷腈(大冢化学公司制商品名SPE-IOO〉、氢氧化镁*氢氧化锌固溶体复合金属氢氧化物(Tateho化学工业公司制商品名ECHOMAGZ-IO)、三氧化锑及环氧当量397、软化点69°C、溴含量49质量％的双酚A型溴化环氧树脂(东都化成公司制YDB-400)。作为(E)无机填充剂，准备了平均粒径14.5|am、比表面积2.8m2/g的球状熔融二氧化硅，作为其他添加剂，准备了巴西棕榈蜡(Clariant公司制)及碳黑(三菱化学公司制商品名MA-IOO)。将上述物质分别按表1表5所示质量份进行配合，在混练温度80。C、混练时间10分钟的条件下进行滚筒混练，制作了实施例124、比较例114的环氧树脂组合物。另外，表中的空栏表示没有配合。表l配合组成l<table>tableseeoriginaldocumentpage48</column></row><table>表2配合组成2<table>tableseeoriginaldocumentpage49</column></row><table>表3配合组成3<table>tableseeoriginaldocumentpage50</column></row><table>表4配合组成4<table>tableseeoriginaldocumentpage51</column></row><table>表5配合组成5<table>tableseeoriginaldocumentpage52</column></row><table>所制得的实施例127、比较例114的密封用环氧树脂组合物的特性，通过下述各实验予以求得。其结果如表6表IO所示。以EMMI-l-66的规格为准，使用螺旋流(spiralflow)测定用模具，利用传递模塑机使密封用环氧树脂组合物，在模具温度180。C、成型压力6.9MPa、固化时间90秒的条件下成型，求得流动距离(cm)。(2)热时硬度将密封用环氧树脂组合物在上述(1)的条件下成型为直径50mmx厚度3mm的圆板，并在成型后立即使用ShoreD型硬度计进行测定。(3)阻燃性使用可成型厚度1/16英寸(约1.6mm)试验片的模具，使密封用环氧树脂组合物在上述(1)的条件下成型，进而在18(TC下5小时后进行固化，随后根据UL-94试验法评估其阻燃性。(4)耐回焊性将在搭载有8mmxl0mmx0.4mm的硅芯片的外形尺寸20mmxl4mmx2mm的80引脚扁平封装(pin-flat-package)(QFP)(引线架材质；铜合金，引线前端经镀银处理)，使用密封用环氧树脂组合物在上述(3)的条件下成型、后固化而进行制作，在85。C、85XRH条件下加湿，并在每隔一定时间以24(TC、10秒的条件进行回焊处理，观察其是否具有裂缝(crack)，并评估相对于试验封装数(5个)的发生裂缝的封装数。(5)耐湿性将在搭载有在5pm厚的氧化膜上施以线宽10nm、厚度lpm的铝配线所得的6mmx6mmx0.4mm的试验用硅芯片的外形尺寸20mmxl4mmx2.7mm的80引脚扁平封装(pin-flat-package)(QFP)，使用密封用环氧树脂组合物以上述(3)的条件成型、后固化而进行制作，在进行前处理后，将其加湿，并调查每隔一定时间下因铝配线腐蚀所造成的线路失效缺陷，并评估相对于试验封装数(IO个)的不良封装数。另夕卜，前处理是在85"C、85%RH、72小时的条件下将扁平封装加湿后，再进行了215匸、90秒钟的气相回焊处理。其后的加湿是在0,2MPa、12rc的条件下进行的。(6)高温存放特性53将在5|am厚的氧化膜上施以线宽10(am、厚度lpm的铝配线所得的5mmx9mmx0.4mm的试验用硅芯片，使用银膏搭载在部分施以镀银处理的42合金的引线架上，再利用热超声(thermosonic)型线焊，将在200。C下用Au线连接芯片的焊盘(BondingPad)与内部引线而成的16引脚型DIP(DualInlinePackage),使用密封用环氧树脂组合物在上述(3)的条件下成型、后固化而进行制作，并放置在20(TC的高温槽中，并每隔一定时间将其取出以进行导通试验，并以相对于试验封装数(10个)的导通不良封装数，评估高温存放特性。表6密封材料物性l特性实施例123456789阻燃性总燃烧时间(s)4533邻211222252630判定V-0V-0V-0V-0V-0V-0V-0V-OV-0螺旋流(c边)9311010798971000102105热时硬度(ShoreD)837S77807280807978耐回焊性48h0/50/50/50/50/50/50/50/50/572h0/50/50/50/50/50/50/50/50/596h5/50/50/50/50/50/50/50/55/5168h5/55/50/51/53/52/52/53/53/5耐湿性100h0/100/100/100/100/100/100/100/100/10500h0/100/100/100/100/100/100/100/100/10lOOOh0/100/100/10O"O0/00/100/100/100/101500h0/00/100/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/〗00/100/100/00/100/100/100/103000h0/100/100/100/100/100/100/100/100/10高温放置特性500h0/100/100/100/100/100/100/100/100/10薩h0/〗00/100/100/100/100/100/00/100/101500h0/100/100/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/100/100/100/100/100/100/100/1054表7密封材料物性2<table>tableseeoriginaldocumentpage55</column></row><table>表8密封材料物性3特性实施例192021222324252627阻燃性总燃烧时间(s)322523292912402546判定V-0V-0V-0V-0V-0V-0V-0V-0V-0螺旋流(c迈)9995114131821120￡^3热时硬度(ShoreD)817476787478SO7482耐回焊性4Sh0/50/50/50/50/50/50/50/50/572h0/50/50/50/50/50/50/50/50/596h0/50/50/51/50/55/52/50/54/5168h3/51/55/55/55/55/55/52/55/5耐湿性100h0/100/00/100/〗00/100/100/100/]00/10500h0/100/100/100/〗00/100/100/100/100/101000h0/100/100/100/100/100/100/100/100/10簡h0A00/101/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/102/101/100/100/100/100/100/103000h0/100/104/103/103/100/100/100/100/10高温放置特性500h0/00/100/100/100/100/100/100/100/101000h0/100/100/100/00/〗00/100/100/100/〗00/100/100/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/10mo0/100/100/100/100/100/1056表9密封材料物性4<table>tableseeoriginaldocumentpage57</column></row><table>表10密封材料物性5特性比较例1011121314阻燃性总燃烧时间(s)532374026判定v-oV-0V-0V-0V-0螺旋流(cm)95102函10383热时硬度(ShoreD)8575777478耐回焊性48h5/50/50/50/50/572h5/50/50/50/55/5%h5/50/51/50/55/5168h5/55/55/55/55/5耐湿性100h0/100/100/100/100/10500h0/100/100/100/100/10廳Oh0/101/100/100/100/101500h0/103/101/101/100/102000h0/108/102/103/100/103000h0/10鹏O5/107/100/0高温放置特性500h2/100/100/100/100/101000h簡o0/100/100/100/iO1500h10/100/100/100/100/102000h10/103/102/103/100/10本发明中，未配合上述(C)通式(I)所示的化合物的比较例19中，比较例l、2、4、5、7、8及9的阻燃性差，而未能达到UL-94V-0。达到UL-94V-0的比较例3、6显示的固化性差。另外，未配合上述(C)通式(I)所示的化合物，而配合各种阻燃剂的比较例1014之中，比较例1113的耐湿性差。另外，比较例14的耐回焊性差。此外，比较例IO虽达到V-O，但其高温存放特性、耐回焊性差。相对于此，含有上述(C)通式(I)所示的化合物的实施例127，58全部达到UL-94V-0，阻燃性优良，且具有优良的成型性。此外，也具有优良的耐回焊性，且耐湿性及高温存放性等可靠性也优良。本发明的密封用环氧树脂组合物可制得具有良好阻燃性且具有优良可靠性的电子部件装置等制品，而具有极大的工业价值。权利要求1.一种密封用环氧树脂组合物，其中，含有(A)环氧树脂和(B)固化剂，(B)固化剂含有由(C)下述通式(I)所示且n为1～10的整数、m为1～10的整数的化合物，通式(I)中的R1选自氢原子及碳数1～10的取代或未取代的1价烃基中，R2选自氢原子及碳数1～10的取代或未取代的1价烃基中。2.根据权利要求1所述的密封用环氧树脂组合物，其中，通式(I)所示化合物的n的平均值N与m的平均值M之比M/(N+M)为0.050.5。3.根据权利要求1所述的密封用环氧树脂组合物，其中，通式(I)所示化合物的n的平均值N与m的平均值M之比M/(N+M)为0.10.3。4.根据权利要求13中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(A)环氧树脂含有联苯型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、1，2-二苯乙烯型环氧树脂、含硫原子的环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯基甲烷型环氧树脂、联苯撑型环氧树脂及萘酚-芳烷基型酚醛树脂中的至少1种。5.根据权利要求14中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，在(B)固化剂中含有40100质量％的(C)通式(I)所示化合物。6.根据权利要求14中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，在(B)固化剂中含有60100质量％的(C)通式(I)所示化合物。7.根据权利要求16中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(B)固化剂含有联苯撑型苯酚-芳烷基树脂、苯酚-芳烷基树脂、萘酚-芳烷基树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、三苯基甲烷型酚醛树脂及酚醛清漆型酚醛树脂中的至少l种。8.根据权利要求17中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，还含有(D)固化促进剂。9.根据权利要求8所述的密^"用环氧树脂组合物，其中，(D)固化促进剂为三苯基膦。10.根据权利要求8所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(D)固化促进剂为叔膦化合物与醌化合物的加成物。11.根据权利要求110中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，g巾，还含有(E)无机填充剂。12.根据权利要求ll所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(E)无机填充剂的含量在密封用环氧树脂组合物中为6095质量/b。13.根据权利要求ll所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(E)无机填充剂的含量在密封用环氧树脂组合物中为7090质量%。14.根据权利要求113中任一项所述的密封用环氧树脂组合物，其中，还含有(F)偶合剂。15.根据权利要求14所述的密封用环氧树脂组合物，其中，(F)偶合剂含有具有仲氨基的硅烷偶合剂。16.根据权利要求15所述的密封用环氧树脂组合物，其中，具有仲氨基的硅烷偶合剂含有下述通式(II)所示化合物，<formula>formulaseeoriginaldocumentpage4</formula>在此，R'选自氢原子、碳数16的烷基及碳数12的烷氧基中，W选自碳数16的垸基及苯基中，rS表示甲基或乙基，n表示l6的整数，m表示13的整数。17.—种电子部件装置，其具备用权利要求116中任一项所述的密封用环氧树脂组合物密封的元件。全文摘要本发明涉及一种含有(A)环氧树脂和(B)固化剂，(B)固化剂含有由(C)通式(I)所示且n为1～10的整数、m为1～10的整数的化合物的密封用环氧树脂组合物。通式(I)中的R¹选自氢原子及碳数1～10的取代或未取代的1价烃基中，R²选自氢原子及碳数1～10的取代或未取代的1价烃基中。由此，可以提供不含卤素、不含锑，且不会降低成型性、耐回焊性、耐湿性及高温放置特性等可靠性的阻燃性优良的密封用环氧树脂组合物，以及具有用其密封的元件的电子部件装置。文档编号C08G59/62GK101326213SQ20068004669公开日2008年12月17日申请日期2006年12月7日优先权日2005年12月13日发明者池泽良一,赤城清一申请人:日立化成工业株式会社