而在干燥、焙烧时， 这些金属络合物盐由于具有粘性，因此不容易随着溶液的蒸发一起移动，会进行负载。
[0078] 另外，作为羧酸，可列举出具有1?4个羧基的羧酸。例如可列举出：葡糖酸、苹 果酸、马来酸、醋酸、琥珀酸、富马酸、丙酸、甲基丙烯酸、丙烯酸、柠檬酸、酒石酸、衣康酸、甲 酸、醋酸、丙二酸等。当中，优选使用乳酸。
[0079] [第4实施方式]
[0080] 接着，边参照附图边对本发明的一个实施方式的废气净化整体式催化剂进行详细 说明。图4是示意性示出第4实施方式的废气净化整体式催化剂的构成图。如该图所示， 第4实施方式的废气净化整体式催化剂10在整体式载体14的排气流路14a上形成有含有 上述第1和第2的至少一种实施方式的废气净化催化剂的催化剂层12。另外，作为整体式 载体，可列举出由堇青石等陶瓷、铁素体系不锈钢等金属等耐热性材料形成的载体等。
[0081] 通过采用这种构成，成为显示在高温区域的优异的NOx转化性能、显示优异的低 温活性的废气净化整体式催化剂。尤其是在废气流速快的情况下也能够显示优异的净化性 能。
[0082] 实施例
[0083] 以下通过实施例和比较例来进一步详细说明本发明，但本发明并不限定于这些实 施例。
[0084] (实施例1)
[0085] 使含有镧的乳酸溶液和含有铁的乳酸溶液浸渍到Ce-Zr系氧化物（72质量％ Zr0 2-21质量％ Ce02-5质量％ Nd203-2质量％ La2O3)中，接着减压1小时，之后在空气中在 400°C下焙烧2小时、在700°C下焙烧5小时，制得本例中使用的第1催化剂。其中，LaFeO 3 与Ce-Zr系氧化物的质量比为LaFeO3 = Ce-Zr系氧化物=30:70。此外，粒径通过利用扫描 型电子显微镜（SEM)的观察进行测定。
[0086] 图5是本例中使用的第1催化剂的透射型电子显微镜（TEM)照片。此外，图6是 图5所示的区域A的能量色散X射线分析的结果。进而，图7是图5所示的区域B的能量 色散X射线分析的结果。再者，图8是图5所示的区域A的透射型电子显微镜照片。
[0087] 如图6所示，通过利用能量色散X射线分析（EDX)的元素分析，从在区域A观察到 的约IOnm的颗粒中主要检测出了锆（Zr)、铈（Ce)，还检测出了镧（La)、钕（Nd)和铁（Fe)。 而如图7所示，从在区域B观察到的大于约50nm的颗粒中主要检测出了铁（Fe)和镧（La)。 进而，通过图8中的A部位、B部位的干涉条纹的周期以及另行测定的X射线光电子能谱 (XPS)分析可知存在属于萤石型氧化物的Ce-Zr系氧化物颗粒和属于钙钛矿型氧化物的 LaFeO 3颗粒。另外，在各实施例中均得到同样的测定结果。
[0088] 以使钯的含量相对于上述制得的第1催化剂为2. 28质量％的方式，使用硝酸钯溶 液进行浸渍负载，干燥后在400°C下焙烧1小时，在第1催化剂上负载第2催化剂（以下称 为"粉末1"。）。
[0089] 将70g/L的粉末l、31g/L的氧化锆（ZrO2)粉末、I. 8g/L的碳酸钡、2. Og/L作为粘 结剂的勃姆石氧化铝和硝酸投入到球磨机中，粉碎至粒径达到平均3ym以下，制得浆料。 将所制得的浆料涂布于堇青石制蜂窝载体，进行干燥，在400°C下焙烧，得到本例的废气净 化整体式催化剂。涂布量为104. 8g/L。此时的钯的含量约为I. 6g/L。
[0090] (实施例2)
[0091] 使含有镧的乳酸溶液和含有镍的乳酸溶液浸渍到Ce-Zr系氧化物（72质量％ Zr0 2-21质量％ Ce02-5质量％ Nd203-2质量％ La2O3)中，接着减压1小时，之后在空气中在 400°C下焙烧2小时、在700°C下焙烧5小时，制得本例中使用的第1催化剂。其中，LaNiO 3 与Ce-Zr系氧化物的质量比为LaNiO3 = Ce-Zr系氧化物=30:70。此外，粒径通过利用扫描 型电子显微镜（SEM)的观察进行测定。
[0092] 以使钯的含量相对于上述制得的第1催化剂为2. 28质量％的方式，使用硝酸钯溶 液进行浸渍负载，干燥后在400°C下焙烧1小时，在第1催化剂上负载第2催化剂（以下称 为"粉末2"。）。
[0093] 将70g/L的粉末2、31g/L的氧化锆（ZrO2)粉末、I. 8g/L的碳酸钡、2. Og/L作为粘 结剂的勃姆石氧化铝和硝酸投入到球磨机中，粉碎至粒径达到平均3ym以下，制得浆料。 将所制得的浆料涂布于堇青石制蜂窝载体，进行干燥，在400°C下焙烧，得到本例的废气净 化整体式催化剂。涂布量为104. 8g/L。此时的钯的含量约为I. 6g/L。
[0094] (实施例3)
[0095] 使含有镧的乳酸溶液和含有锰的乳酸溶液浸渍到Ce-Zr系氧化物（72质量％ Zr02-21质量％ Ce02-5质量％ Nd203-2质量％ La2O3)中，接着减压1小时，之后在空气中在 400°C下焙烧2小时、在700°C下焙烧5小时，制得本例中使用的第1催化剂。其中，LaMnO 3 与Ce-Zr系氧化物的质量比为LaMnO3 = Ce-Zr系氧化物=30:70。此外，粒径通过利用扫描 型电子显微镜（SEM)的观察进行测定。
[0096] 以使钯的含量相对于上述制得的第1催化剂为2. 28质量％的方式，使用硝酸钯溶 液进行浸渍负载，干燥后在400°C下焙烧1小时，在第1催化剂上负载第2催化剂（以下称 为"粉末3"。）。
[0097] 将70g/L的粉末3、31g/L的氧化锆（ZrO2)粉末、I. 8g/L的碳酸钡、2. Og/L作为粘 结剂的勃姆石氧化铝和硝酸投入到球磨机中，粉碎至粒径达到平均3ym以下，制得浆料。 将所制得的浆料涂布于堇青石制蜂窝载体，进行干燥，在400°C下焙烧，得到本例的废气净 化整体式催化剂。涂布量为104. 8g/L。此时的钯的含量约为I. 6g/L。
[0098] (比较例1)
[0099] 使含有镧的硝酸溶液和含有铁的硝酸溶液浸渍到Ce-Zr系氧化物（72质量％ Zr0 2-21质量％ Ce02-5质量％ Nd203-2质量％ La2O3)中，接着在150 °C下干燥一晚，进一步用 研钵粉碎，之后在空气中在400°C下焙烧2小时、在700°C下焙烧5小时，制得本例中使用的 氧化物。其中，1^^0 3与Ce-Zr系氧化物的质量比为LaFeO3:Ce-Zr系氧化物= 30:70。此 夕卜，粒径通过利用扫描型电子显微镜（SEM)的观察进行测定。LaFeO3颗粒的聚集体的粒径 为 100 ?500nm。
[0100] 图9是本例中使用的氧化物的透射型电子显微镜（TEM)照片。此外，图10是图9 所示的区域A的能量色散X射线分析的结果。进而，图11是图9所示的区域B的能量色散 X射线分析的结果。
[0101] 如图10所示，通过利用能量色散X射线分析（EDX)的元素分析，从在区域A观察 到的聚集体中主要检测出了铁（Fe)和镧（La)。而如图11所示，从在区域B观察到的基体 中主要检测出了锆（Zr)和铈（Ce)。
[0102] 以使钯的含量相对于上述制得的氧化物为2. 28质量％的方式，使用硝酸钯溶液 进行浸渍负载，干燥后在400°C下焙烧1小时，在氧化物上负载第2催化剂（以下称为"粉 末 Γ"。）。
[0103] 将70g/L的粉末Γ、31g/L的氧化锆（ZrO2)粉末、I. 8g/L的碳酸钡、2. Og/L作为粘 结剂的勃姆石氧化铝和硝酸投入到球磨机中，粉碎至粒径达到平均3ym以下，制得浆料。 将所制得的浆料涂布于堇青石制蜂窝载体，进行干燥，在400°C下焙烧，得到本例的废气净 化整体式催化剂。涂布量为104. 8g/L。此时的钯的含量约为I. 6g/L。
[0104] (实施例4)
[0105] 使含有镧的乳酸溶液和含有锶的乳酸溶液和含有铁的乳酸溶液浸渍到Ce-Zr系 氧化物（70质量％ Zr02-20质量％ CeO2-IO质量％ Nd2O3)中，接着减压1小时，之后在空气 中在400°C下焙烧2小时、在700°C下焙烧5小时，制得本例中使用的第1催化剂（以下称 为"粉末 4-1"。）。其中，Laa8Sra2FeOg Ce-Zr 系氧化物的质量比为 Laa8Sra2FeO3 = Ce-Zr 系氧化物=6:94。此外，粒径通过利用扫描型电子显微镜（SEM)的观察进行测定。
[0106] 此外，以使钯的含量相对于Ce-Zr系氧化物（70质量％ Zr02-20质量％ CeO2-IO质 量％ Nd2O3)为0. 106质量％的方式，使用硝酸钯溶液进行浸渍含时，干燥后在400°C下焙烧 1小时，制得本例中使用的第2催化剂（以下称为"粉末4-2"。）。
[0107] 将134g/L的粉末4-l、67g/L的粉末4-2、16g/L作为粘结剂的勃姆石氧化铝和硝 酸投入到球磨机中，粉碎至粒径达到平均3 μ m以下，制得浆料。将所制得的浆料涂布于堇 青石制蜂窝载体，进行干燥，在400°C下焙烧，得到本例的废气净化整体式催化剂。涂布量为 216g/L。此时的钯的含量约为0.07g/L。
[0108] (比较例2