一种氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂及其制备方法_3

文档序号:9427348阅读:来源:国知局
子清洗后干燥,并再次在惰性气体气氛保护下升温至800°C焙烧还原处理lh,得到氮/硫/氯掺杂功能化多级孔碳催化剂(FeS04/LFC-500-800 催化剂)。
[0044]实施例3
[0045]一种氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂,通过将前驱体进行处理得到,所述的前驱体包括质量含量为39.6%且直径为500nm的二氧化娃粉末、质量含量为21.6%的含氮、氯高聚物[聚(二稀丙基二甲基氯化钱,简称:H)C,Sigmaaldrich公司)]和质量含量为38.8%的过渡金属盐硫酸亚铁。上述的质量含量以前驱体的总质量为基准。所述的处理包括第一次焙烧还原处理、碱洗处理、酸洗处理和第二次焙烧还原处理。
[0046]所述的氮硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂的制备为:将PDC,粒径为500nm 二氧化硅粉和FeSO4.7H20用I摩尔每升的盐酸分别配置成质量分数分别为5%的PDC溶液、14%的S12溶液和30%的硫酸亚铁溶液。称取13.7232g 30%硫酸亚铁溶液、45.7g 5%的TOC溶液和30g 14%的S12溶液在搅拌条件下混合均匀,后于85°C烘箱内干燥过夜,并研成粉末,得催化剂前驱体。
[0047]将上述前驱体置于石英舟中,在N2气氛保护下以20°C /min升温速率升高至800°C条件下焙烧还原处理2h,得到碳化后的催化剂中间体。将碳化后的催化剂中间体用过量的质量分数为16%的NaOH溶液在60°C下碱洗48h,抽滤、去离子水清洗后干燥,得一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料。将上述一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料用过量的浓度为0.5M的硫酸于85°C在搅拌的条件下酸洗处理6h,抽滤、去离子清洗后干燥,并再次在惰性气体气氛保护下升温至800°C焙烧还原处理lh,得到氮/硫/氯掺杂功能化多级孔碳催化剂(FeS04/PDC-500-800 催化剂)。
[0048]实施例4
[0049]—种氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂,通过将前驱体进行处理得到,所述的前驱体包括质量含量为39.6%且直径为500nm的二氧化娃粉末、质量含量为21.6%的含氮、氯高聚物[二甲基二丙稀基氯化钱-丙稀酰胺共聚物,简称:PAC,Sigmaaldrich公司]和质量含量为38.8%的过渡金属盐硫酸亚铁。上述的质量含量以前驱体的总质量为基准。所述的处理包括第一次焙烧还原处理、碱洗处理、酸洗处理和第二次焙烧还原处理。
[0050]所述的氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂的制备为:将PAC,二氧化硅粉末和FeSO4.7H20用I摩尔每升的盐酸分别配置成质量分数分别为5 %的PAC溶液、14%的S12溶液和30 %的硫酸亚铁溶液,称取13.7232g30 %硫酸亚铁溶液、45.7g 5 %的PAC溶液和30g 14%的S12溶液在搅拌条件下混合均匀,后于85°C烘箱内干燥过夜,并研成粉末,得催化剂前驱体。
[0051]将上述前驱体置于石英舟中,在N2气氛保护下以20°C /min升温速率升高至800°C条件下焙烧还原处理1.5h,得到碳化后的催化剂中间体。将碳化后的催化剂中间体用过量的质量分数为16%的NaOH溶液在60°C下碱洗48h,抽滤、去离子水清洗后干燥,得一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料。将上述一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料用过量的浓度为0.5M的硫酸于85°C在搅拌的条件下酸洗处理8h,抽滤、去离子清洗后干燥,并再次在惰性气体气氛保护下升温至800°C焙烧还原处理lh,得到氮/硫/氯掺杂功能化多级孔碳催化剂(FeS04/PAC-500-800 催化剂)。
[0052]实施例5
[0053]一种氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂,通过将前驱体进行处理得到,所述的前驱体包括质量含量为42.3%且直径为500nm的二氧化硅粉末、质量含量为23%的含氮、氯高聚物[聚季钱化(双(2-氯乙基)酿_alt_l,3-双[3_( 二甲氨基)丙基]脈,简称:PQ-2,Sigmaaldrich公司]和质量含量为34.7%的过渡金属盐四水合氯化亚铁。上述的质量含量以前驱体的总质量为基准。所述的处理包括第一次焙烧还原处理、碱洗处理、酸洗处理和第二次焙烧还原处理。
[0054]所述的氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂的制备为:将PQ-2,二氧化硅粉末和FeCl2.4Η20用I摩尔每升的盐酸分别配置成质量分数分别为5%的PQ-2溶液、14%的S12溶液和21 %的氯化亚铁溶液,称取11.47g 30%的氯化亚铁溶液、45.7g 5%的PQ-2溶液和30g 14%的S12溶液在搅拌条件下混合均匀,后于85°C烘箱内干燥过夜,并研成粉末,得催化剂前驱体。
[0055]将上述前驱体置于石英舟中,在N2气氛保护下以20°C /min升温速率升高至800°C条件下焙烧还原处理lh,得到碳化后的催化剂中间体。将碳化后的催化剂中间体用过量的质量分数为18 %的NaOH溶液在60°C下碱洗48h,抽滤、去离子水清洗后干燥,得一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料。将上述一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料用过量的浓度为0.5M的硫酸于85°C在搅拌的条件下酸洗处理8h,抽滤、去离子清洗后干燥,并再次在惰性气体气氛保护下升温至800°C焙烧还原处理lh,得到氮/硫/氯功能化多级孔碳催化剂(FeC12/PQ-2-500-800 催化剂)。
[0056]实施例6
[0057]一种氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂,通过将前驱体进行处理得到,所述的前驱体包括质量含量为39.6%的粒径为500nm的二氧化娃粉末、质量含量为21.6%的含氮、氯尚聚物[聚季钱化(双(2-氯乙基)酿_alt_l,3-双[3_( 二甲氨基)丙基]脈,简称:PQ-2, Sigmaaldrich公司]和质量含量为38.8%的过渡金属盐硫酸亚铁。上述的质量含量以前驱体的总质量为基准。所述的处理包括第一次焙烧还原处理、碱洗处理、酸洗处理和第二次焙烧还原处理。
[0058]不同焙烧温度下氮/硫/氯功能化多级孔碳催化剂的制备。
[0059]所述的氮/硫/氯共掺杂多级孔碳催化剂的制备为:将PQ-2,粒径为500nm二氧化娃粉末和FeSO4.7H20用I摩尔每升的盐酸分别配置成质量分数分别为5%的PQ-2溶液、14%的S12溶液和30%的硫酸亚铁溶液,称取13.7232g硫酸亚铁溶液、45.7g 5%的PQ-2溶液和30g 14%的S12溶液在搅拌条件下直接混合均匀,后于85°C烘箱内干燥过夜,并研成粉末,得催化剂前驱体。
[0060]将上述前驱体置于石英舟中,在N2气氛保护下以20°C /min升温速率分别升高至700°C、800°C、900°C条件下焙烧还原处理1.5h,得到碳化后的催化剂中间体。将碳化后的催化剂中间体分别用过量的质量分数为20%的NaOH溶液在60°C下碱洗48h,抽滤、去离子水清洗后干燥,得一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料。将上述一次氮/硫/氯共掺杂多级孔碳材料分别用过量的浓度为0.4M的硫酸于85°C在搅拌的条件下酸洗处理8h,抽滤、去离子清洗后干燥,并再次在惰性气体气氛保护下升温至8(KTC焙烧还原处理lh,得到氮/ 硫 / 氯掺杂功能化多级孔碳催化剂(FeS04/PQ-2-500-700、FeS04/PQ-2-500-800, FeSO4/PQ-2-500-900 催化剂)ο
[0061]实施例7
[0062]将异丙醇和质量浓度为0.5%的Naf1n溶液按照体积比6: I混合,得到异丙醇和Naf1n的混合溶液,把2mg的实施
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