一种催化分解甲硫醇气体的催化剂及其制备方法和应用_2

文档序号:9480417阅读:来源:国知局
00°C的条件下,进行甲硫醇催 化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为92. 6%。②将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件 下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为63h。
[0021] 实施例3 本实施例制备含有活性组分镨元素的5wt% Pr/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在540°C下焙烧5. 2 小时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分镨(Pr)元素。预先称取1克HZSM-5于表 面皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为1. 04 克,将0. 8124克分析纯六水合硝酸镨溶于5. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入预 处理的5克HZSM-5到此镨盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍12. 5h,使之充分吸收,后在 90°C下干燥4h后移入马弗炉中,于540°C温度下焙烧4小时,即得到含有活性组分镨元素的 5wt% Pr/HZSM-5 催化剂。
[0022] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催 化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为96. 3%。②将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件 下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为66h。
[0023] 实施例4 本实施例制备含有活性组分钕元素的5wt% Nd/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在520°C下焙烧4小 时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分钕(Nd)元素。预先称取1克HZSM-5于表面皿 上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为1. 04克, 将0. 7997克分析纯六水合硝酸钕溶于5. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理 的5克HZSM-5到此钕盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍14h,使之充分吸收,后在85°C下 干燥4. 5h后移入马弗炉中,于520°C温度下焙烧4小时,即得到含有活性组分钕元素的5wt% Nd/HZSM-5 催化剂。
[0024] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催 化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为100%。②将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件 下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为72h。
[0025] 对比实施例1 将与实例1同等质量的HZSM-5催化剂(并未对其作任何改性处理)装填于反应器内,甲 硫醇催化分解的活性评价和稳定性实验的条件均与实例1相同,甲硫醇的转化率为76. 5%, 该催化剂分解甲硫醇的寿命为19h。
[0026] 实施例5 本实施例制备含有活性组分镧元素的lwt% La/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在400°C下焙烧6小 时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分镧(La)元素。预先称取1克HZSM-5于表面皿 上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为1. 04克, 将0. 1574克分析纯六水合硝酸镧溶于5. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理 的5克HZSM-5到此镧盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍24h,使之充分吸收,后在120°C下 干燥2h后移入马弗炉中,于400°C温度下焙烧6小时,即得到含有活性组分镧元素的lwt% La/HZSM-5 催化剂。
[0027] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为1000 h \反应体系压力为常压,反应温度300°C的条件下,进行甲硫醇催 化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为65. 8% ;②将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体系压力为常压,反应温度300°C的条件 下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为105h。
[0028] 实施例6 本实施例制备含有活性组分镧元素的25wt% La/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在600°C下焙烧1小 时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分镧(La)元素。预先称取1克HZSM-5于表面 皿上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为 1.04 克, 将5. 1955克分析纯六水合硝酸镧溶于6. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入 预处理的5克HZSM-5到此镧盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍15h,使之充分吸收,后在 100°C下干燥6h后移入马弗炉中,于600°C温度下焙烧1小时,即得到含有活性组分镧元素 的 25wt% La/HZSM-5 催化剂。
[0029] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为20000 h \反应体系压力为常压,反应温度300°C的条件下,进行甲硫醇 催化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为62. 5%。②将制得的催化剂筛分至40~60 目,装填在反应器内,催化剂填装质量为〇. 4克,反应体系压力为常压,反应温度300°C的条 件下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为93h。
[0030] 实施例7 本实施例制备含有活性组分铈元素的〇. 5wt% Ce/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在410°C下焙烧5小 时,备用。采用等体积浸渍法,负载活性组分铈(Ce)元素。预先称取1克HZSM-5于表面皿 上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为1. 04克, 将0. 0779克分析纯六水合硝酸铈溶于5. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理 的5克HZSM-5到此铈盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍24 h,使之充分吸收,后在100°C下 干燥6h后移入马弗炉中,于400°C温度下焙烧6小时,即得到含有活性组分铈元素的0. 5wt% Ce/HZSM-5 催化剂。
[0031] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为5000 h \反应体系压力为常压,反应温度600°C的条件下,进行甲硫醇催 化分解的活性评价实验,甲硫醇的转化率为100%。②将制得的催化剂筛分至40~60目, 装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 4克,反应体系压力为常压,反应温度600°C的条件 下,进行甲硫醇催化分解的稳定性实验,催化剂的寿命为58h。
[0032] 实施例8 本实施例制备含有活性组分铈元素的25. 5wt%Ce/HZSM-5催化剂,具体包括以下步骤: 将5克硅铝比(Si/Al)为25的市售HZSM-5分子筛放入马弗炉中,在500°C下焙烧2小 时,备用;采用等体积浸渍法,负载活性组分铈(Ce)元素;预先称取1克HZSM-5于表面皿 上滴加去离子水确定载体吸收溶液的能力,测定正好使载体完全浸渍所需的水为1. 04克, 将5. 3037克分析纯六水合硝酸铈溶于6. 2克去离子水中,搅拌,待完全溶解后,加入预处理 的5克HZSM-5到此铈盐溶液中,搅拌均匀,在常温下浸渍16h,使之充分吸收,后在120°C 下干燥2h后移入马弗炉中,于600°C温度下焙烧1小时,即得到含有活性组分铈元素的 25. 5wt%Ce/HZSM-5 催化剂。
[0033] ①将制得的催化剂筛分至40~60目,装填在反应器内,催化剂填装质量为0. 2 克,进料总空速为4280 h \反应体系压力为常压,反应温度500°C的条件下,进行甲硫醇催
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