本发明涉及立方氮化硼制备领域，具体涉及一种提高立方氮化硼单晶/聚晶合成棒内部温度均匀性的方法。
背景技术：
金刚石、立方氮化硼的合成一般采用等静压方法，将合成块置于两面顶、四面顶或六面顶压机中，原料在高温高压作用下，合成金刚石/立方氮化硼的单晶或聚晶。温度和压力是合成过程中最为重要的工艺参数。
在合成金刚石和立方氮化硼时，一般采用的合成块可分为合成原料（一般为粉体）构成的合成棒、合成棒两端和顶锤相连的导电钢圈（钢圈内部通常填有一层叶蜡石，从而构成堵头）、合成棒四周的发热体碳杯、以及碳杯外的叶蜡石传压介质。其中，合成棒在反应结束后成为金刚石或立方氮化硼的单晶/聚晶块体。
一般认为，采用上述合成块的组装方式时，沿合成棒的轴向，原料区域的中心温度高于两端温度；沿合成棒的径向（图1的水平方向），圆心温度最低，四周温度逐渐升高。也就是说，整个合成棒上温度最低的区域是上下两端的径向中心位置（图1中圆圈圈出的m处）。
目前，为了保证合成棒内的温度均匀，采用的手段有：1，增加四周叶蜡石的厚度，并降低叶蜡石的热导率，提高叶蜡石对合成棒的保温性；2）合成棒两端的堵头采用隔热结构，例如在导电钢圈内内设置叶蜡石等。但是，对于第一种手段，单纯增加叶蜡石厚度，会破坏其传压性能，厚度越大，压力梯度越大，传压的效率和稳定性会大大降低；对于第二种手段，即使在导电钢圈内设置叶蜡石来优化保温效果，也不能完全避免导电钢圈的热耗散。
技术实现要素：
本申请主要是为了提高合成棒内的温度均匀性，更加具体的，重点为了解决合成棒上下两端的径向中央位置处温度低的问题，尽量保证体区内各处的原料均在相同的最佳反应温度下进行合成反应，从而提高金刚石或立方氮化硼单晶/聚晶的整体性能。
本发明主要通过调整电力线或电流在合成块内的分布情况来调整局部发热量，以及区域性的调整保温结构，来提高合成棒内的温度均匀性。
本发明调整电力线分布，主要通过在中央增加辅助导电体从而在中央诱生额外的电力线，或者进一步的在导电片四周设置电力线阻挡环来减少四周的电力线，从而提高中央区域电力线的相对密度，在合成棒上下两端的径向中央区域附近形成一个电力线密集区（图2、3的椭圆m’处），提高该点的发热量，从而提高径向中央区域的温度，尤其是合成棒上下两端的径向中央区域的温度。
本发明的合成块组装方式仍以本领域最普遍的组装方式，合成棒外围的碳杯和碳盖是主要的发热体，在电流经由导电钢圈和导电片馈入合成块后，碳杯由于相对电阻较高，因此产生大量热量，该热量传导至合成棒中的原料，从而进行合成反应。两端的堵头中的导电钢圈和导电片，电阻很小，根据热功率公式：p=i2r，产生的热量可以忽略。合成棒中的原料粉体，由于电阻相对于碳杯是极高的，因此几乎无电流通过，即可以近似认为是不导电的。
在碳杯四周，由于具有叶蜡石保温层，因此热量向四周的耗散较少，热量主要传入合成棒；而顶端，尤其是顶端的导电钢圈，是主要的热耗散通道。这也是合成棒的轴向上两端温度低、中间温度高的一个可能原因。
在合成棒的直径方向上（图1的水平方向上），尤其是上下两端的合成棒直径方向上，温度从中心向外逐渐升高。上述径向温度不均，可能的原因是加热体位于合成棒两侧，而中心轴位置无加热体，两侧的加热体越往中心热传导越弱，因此中间温度低。
基于上述分析，在合成棒的中心位置设置加热体，是最为有效的提高中心温度的方法。然而，在合成棒的中央插入加热体，例如石墨棒或石墨片等，减小了合成棒中的有效装料区域，从生产效率的角度考虑是不利的。另外，增加加热体，会使得合成块的结构复杂，工艺稳定性下降。
本申请重点解决合成棒温度不均匀问题，尤其是上下两端处径向四周温度高，中心温度低的问题。
本发明中，不在合成棒或碳杯区中央增加加热体，而是通过控制电力线（即加热用的电流或电场）分布(即电流的流过的路线)来区域性的调整常规发热体（碳杯/碳盖）的发热状况，在碳杯的上下两端中央区域附近形成一个电力线密集区域，该点发热明显，从而提高中央温度，达到调整温度分布均匀性的目的。更具体的，通过设置辅助导电体，或者进一步的设置电力线阻挡环，使得电力线在上下方向上流动时，尽量向碳杯中央区域靠拢，从而增加径向中央区域的发热量，解决径向中央区域温度较低，尤其是上下两端处径向中心位置处温度较低的问题。
本发明的技术方案是这样实现的：一种提高立方氮化硼单晶/聚晶合成棒内部温度均匀性的方法，利用合成块合成立方氮化硼单晶或金刚石，合成块包括导电钢圈、叶腊石块、导电片、碳杯和位于碳杯内的合成棒，在导电钢圈的中部设置有辅助导电体，辅助导电体在碳杯中央诱生额外的电力线，提高中央区域电力线的相对密度，在合成棒两端的径向中央区域附近形成一个电力线密集区,增加该点的发热量。
所述辅助导电体为导电棒，导电棒的直径为0.3-0.5mm，导电棒的高度大于导电钢圈的高度。
或者所述辅助导电体为导电管，导电管的壁厚为0.2-0.3mm，导电管的直径为2-5mm。
所述导电管设置为倒喇叭形，即大口朝上，小口朝下，小口和导电片接触，导电管下端与导电片接触的地方开有多个沿导电管轴向的缝隙,从而在导电管下端形成多个弹片结构,利于和导电片的压合。
所述辅助导电体与导电片之间设有中间垫层，所述中间垫层由铜锡合金或青铜制成，中间垫层的熔点为700-1000℃。
由于额外的辅助导电体仅需微调合成棒的上下端中心位置的温度，即要求由辅助导电体带来的加热量并非是大量的，因此，辅助导电体可以做的很细或很薄。采用细的导电棒或薄的导电管，好处在于不会恶化上下堵头的热耗散。
传统的导电钢圈，垂直环部分的厚度在1-2mm之间。本申请中，导电棒直径优选0.3-0.5mm，导电管壁厚优选0.2-0.3mm。导电管平均直径优选2-5mm，不能采用过大的导电管直径，否则会过分降低对合成棒非中心区域的加热效应。增加上述额外的辅助导电体后，外圈的导电钢圈厚度可以适当降低，例如厚度为0.8-1.7mm以保证堵头的整体热耗散不会显著上升。
优选的，辅助导电体的高度稍大于外圈的导电钢圈的高度，例如大于越1mm。细的导电棒或薄的导电管易变形，容易脱离导电片，不能形成良好的电连接。采用盈余的辅助导电体，使得辅助导电体更牢固的被导电钢圈和导电片夹持，有利于辅助导电体更加可靠地接触导电片。
优选的，额外的辅助导电体采用导电管的形式。导电管的结构更加稳定，更易形成弹性结构。例如，将导电管设置为倒喇叭型（见图5），并在其和导电片接触的下端位置开设缝隙6-1，从而将导电管的下端形成多片弹片结构，使导电管更容易弹性变形，即使导电管的高度大于外侧导电钢圈，也能轻易压在导电片之上。
优选的，在导电棒或导电管的下端，即和导电片相接触的地方，设置导电性良好、且熔点大约在700-1000℃之间的中间垫层：即垫片（对于导电棒）、或垫圈（对于导电管）。例如，设置熔点约800℃的青铜垫片或垫圈。由于导电棒和导电管非常细/薄，即使采用了大于外侧导电钢圈的高度，导电棒/导电管和导电片之间的压力也没有大到足以确保不会有叶腊石（或白云石，视具体的堵头结构而定）粉体钻入辅助导电体和导电片的交界面。粉体进入交界面，会导致导电棒/导电管和导电片不能形成良好的电连接，更严重的是，可能由于粉体处电阻过高，温度不断上升而烧坏堵头。增加上述具有特殊熔点的中间垫层，例如青铜，假设粉体进入交界面，则在通电情况下，该处由于具有较大电阻而升温，使得粉体颗粒附近的青铜发生局部熔融，熔融的青铜包覆在导电棒/导电管端部，并且附着在导电片上，从而在二者之间形成良好的导电路径，电阻热效应减弱，该处温度逐渐降低，从而避免该处温度单调升高导致堵头烧毁；熔融的青铜垫片降温后，重新恢复为固态，将造成导通不良的粉体包裹在体内，并在导电棒/导电管和导电片之间形成稳定的良好的电路通路。另外，采用青铜导电片还有一个优点：由于导电片一般采用钼片，熔融的青铜会和钼形成高导电、高温稳定的钼铜合金，更加有利于界面处的电流传输。中间垫层的熔点不能过低：在六面顶压机的升温升压过程中，温度和压力是交替逐渐升高的，在低温时，压力同样较低，叶蜡石传压介质层还没有将合成棒、碳杯、堵头等完全密封，如果中间垫层在较低温度下便发生熔融（例如铅，熔点约327℃），那么熔融的中间垫层在后续的较长升温区间内，有可能反应形成不利于金刚石/立方氮化硼的单晶或聚晶合成的物质，另外进一步的较长升压区间可能挤压熔融的中间垫层扩散到不期望的位置。但是，中间垫层的熔点也不能过高，例如高于1000℃，则不能有效避免堵头烧毁：一般认为，堵头温度长时间超过900℃，便存在烧毁风险。
中间垫片采用青铜（铜锡合金）材料时，锡在合金中的原子百分比应在2%-26%之间，优选的，锡在合金中的原子百分比约为8%。当锡含量为2%、8%、26%时，合金熔点分别为1000、800、700℃。
采用上述在导电钢圈中增加额外的辅助导电体的方法提高径向温度稳定性，对合成块的改变较少，结构简单，易于实现。
优选的，所述导电片下表面还设有电力线阻挡环，电力线阻挡环的外侧与导电片的外侧平齐、内侧为圆形空白，电力线阻挡环迫使电力线向靠近合成棒径向中心的位置靠拢。
所述电力线阻挡环为氧化铝陶瓷环。
所述电力线阻挡环的边缘设有凸起，电力线阻挡环与导电片紧密贴合。
设置氧化铝陶瓷环后，原本最易通过的“上导电钢圈-下导电钢圈”的接近直线的路径被阻断，电力线被挤压至通过合成棒的上下端中心附近，因此电流在上下端中心附近的发热增加，提高了中心温度。
采用上述结构的另一优点是，降低了堵头的热损耗，尤其是将绝热性好的氧化铝刚好设置在导电钢圈这一高导热路径上，有效阻断了热损耗。也就是说，采用上述增加电力线阻挡环的方法，不但可以解决中心温度低，四周温度高的径向温度不均匀问题，而且也有利于提高合成棒的轴向温度稳定性。
电力线阻挡环优选致密无孔洞的氧化铝材料，例如在导电片上涂覆烧结、或者真空沉积形成的致密氧化铝；电力线阻挡环的内外侧面应当为严格垂直结构，内外侧面高度不低于环带中其他位置处的厚度，甚至是内外侧面高度高于环带中其他位置处的厚度，如图3所示的在电力线阻挡环的内外边缘具有凸起结构；电力线阻挡环和导电片紧密贴合，不存在空隙。上述手段能够有效避免在电力线阻挡环位置处发生打火放电烧毁堵头。
所述叶腊石块径向方向设有高度为1-4mm的环形白云石空白带，所述白云石空白带与合成棒的中心点相对应，白云石空白带以外的区域设置白云石保温层，白云石保温层置于叶腊石块的内壁上。采用该手段提高轴向温度均匀性。
为了提高合成棒中的轴向温度稳定性，本申请主要通过减小合成棒的中部（o点）对应的碳杯位置处（o’）向合成棒的热传导来实现。碳杯传导至合成棒中部的热量减小，因此，该处的温度可以相应降低。
减小碳杯o’处向合成棒中部o处热传导，可以采用的方法有：（a），减小o’处碳杯的电阻值，从而减小碳杯在该处的发热量；（b）降低合成棒中部o处对应的叶蜡石o’’处的保温度。
对于方法（a），调整碳杯电阻值，优选在碳杯的o’处加入碳纤维，或者增加此处石墨密度，从而减小该处电阻率。
对于方法（b），本申请不采用传统的单纯增加或减小叶蜡石厚度的方法，而是在常规叶蜡石厚度的基础上，在叶蜡石内壁除o’’处之外的区域设置额外的白云石保温层，而在叶蜡石与合成棒中部o处对应的o’’处形成一个高度约1-4mm的环形的白云石空白带。由于合成块处o处之外的两端位置外围的保温层保温性提高，因此可以提高合成棒上下两端的温度。白云石具有比叶蜡石更好的保温性，因此，增加较薄的白云石层，即可起到提高保温性的作用。另外，在本申请中，温度的调整为精细的微调，这也要求增加的白云石厚度不能过大，根据实验，额外的约1mm厚的白云石便足以产生期望的保温梯度，为了不影响叶蜡石的传压性能，增加的白云石层厚度不应超过3mm，即白云石厚度在1-3mm之间。
所述电力线关于合成棒轴向中心对称设置，电力线的端部与合成棒轴向中心相对应。
本发明的有益效果是：本发明能够有效降低合成棒的轴向和径向温度差异，提高轴向、径向温度稳定性；本申请不在合成棒或碳杯区增加加热体，而是通过控制电力线分布来区域性的调整常规发热体（碳杯/碳盖）的发热状况，从而达到调整温度分布的目的，本申请对合成块的改变较少，结构简单，易于实现。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明传统结构装置示意图。
图2是实施例1结构示意图。
图3是实施例2结构示意图。
图4是实施例3结构示意图。
图5是导电管的结构示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有付出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
如图2所示，一种提高立方氮化硼单晶/聚晶合成棒内部温度均匀性的方法，利用合成块合成立方氮化硼单晶或金刚石，合成块包括导电钢圈1、叶腊石块2、导电片3、碳杯4和位于碳杯4内的合成棒5，其特征在于：在导电钢圈1的中央设置有辅助导电体6，从而在碳杯中央诱生额外的电力线，提高中央区域电力线的相对密度，在合成棒两端的径向中央区域附近形成一个电力线密集区,增加该点的发热量。
传统的导电钢圈在石墨杯、石墨盖中产生的电力线如图1中电力线7-1所示。本发明中，在导电钢圈的1中间，增加额外的辅助导电体6，从而诱导电力线7流经合成棒的中央区域，增加电流在合成棒顶端/低端中央区域的发热，从而提高中心温度，尤其是合成棒5的上下两端的中心温度。
导电钢圈1的中间增加的额外的辅助导电体6，可以是导体棒，或者导体管。
以导体管为例，传统的导电钢圈1在石墨杯、石墨盖中产生的电力线7分布如图1所示。
新增加的导电管或导电棒在合成棒5的上下端中心位置a、b区域处诱生了额外的电力线7，即流经a、b区域的电流增加，因此，该处的石墨发热增加，从而提高了合成棒5的径向中心温度。
由于额外的辅助导电体6仅需微调合成棒5的上下端中心位置的温度，即要求由辅助导电体6带来的加热量并非是大量的，因此，辅助导电体6可以做的很细或很薄。采用细的导电棒或薄的导电管，好处在于不会恶化上下堵头的热耗散。
传统的导电钢圈1，垂直环部分的厚度在1-2mm之间。本发明中，导电棒直径优选0.3-0.5mm，导电管壁厚优选0.2-0.3mm。导电管平均直径优选2-5mm，不能采用过大的导电管直径，否则会降低对合成棒5非中心区域的加热效应。增加上述额外的辅助导电体后，外圈的导电钢圈1厚度可以适当降低，例如厚度为0.8-1.7mm以保证堵头的整体热耗散不会显著上升。
优选的，辅助导电体6的高度大于外圈的导电钢圈1的高度，例如大于约1mm。细的导电棒或薄的导电管易变形，容易脱离导电片，不能形成良好的电连接。采用盈余的辅助导电体，有利于辅助导电体更加可靠地接触导电片。
优选的，额外的辅助导电体6采用导电管的形式。导电管的结构更加稳定，更易形成弹性结构。例如，将导电管设置为倒喇叭型（如图5所示），并在其和导电片接触的下端位置开设缝隙（中间灰色短线代表），从而将导电管形成多片弹片结构，使导电管更容易弹性变形，即使导电管的高度大于外侧导电钢圈，也能轻易压在导电片之上。
实施例2
如图1所示，为了使得辅助导电体和导电片的接触更加良好，防止烧坏堵头，所述辅助导电体6与导电片3之间设有中间垫层8，所述中间垫层8由铜锡合金或青铜制成，中间垫层8的熔点为700-1000℃。
即中间垫层8可以是垫片，垫片对于导电棒而言，或者为垫圈，垫圈对于导电管而言。例如，设置熔点约800℃的青铜垫片或垫圈。由于导电棒和导电管非常细/薄，即使采用了大于外侧导电钢圈1的高度，导电棒/导电管和导电片3之间的压力也没有大到足以确保不会有叶腊石或白云石（视具体的堵头结构而定）粉体钻入二者的交界面。粉体进入交界面，会导致导电棒/导电管和导电片不能形成良好的电连接，更严重的是，可能由于粉体处电阻过高，温度不断上升而烧坏堵头。增加上述具有特殊熔点的中间垫层8，例如青铜，假设粉体进入交界面，则在通电情况下，该处由于具有较大电阻而升温，使得粉体颗粒附近的青铜发生局部熔融，熔融的青铜包覆在导电棒/导电管端部，并且附着在导电片上，从而在二者之间形成良好的导电路径，电阻热效应减弱，该处温度逐渐降低，从而避免该处温度单调升高导致堵头烧毁；熔融的青铜垫片降温后，重新恢复为固态，将造成导通不良的粉体包裹在体内，并在导电棒/导电管和导电片之间形成稳定的良好的电路通路。另外，采用青铜导电片还有一个优点：由于导电片一般采用钼片，熔融的青铜会和钼形成高导电、高温稳定的钼铜合金，更加有利于界面处的电流传输。中间垫层的熔点不能过低：在六面顶压机的升温升压过程中，温度和压力是交替逐渐升高的，在低温时，压力同样较低，叶蜡石传压介质层还没有将合成棒、碳杯、堵头等完全密封，如果中间垫层在较低温度下便发生熔融例如铅，熔点约327℃，那么熔融的中间垫层8在后续的较长升温区间内，有可能反应形成不利于金刚石/立方氮化硼的单晶或聚晶合成的物质，另外进一步的较长升压区间可能挤压熔融的中间垫层扩散到不期望的位置。但是，中间垫层8的熔点也不能过高，例如高于1000℃，则不能有效避免堵头烧毁：一般认为，堵头温度长时间超过900℃，便存在烧毁风险。
中间垫层8采用青铜铜锡合金材料时，锡在合金中的原子百分比应在2%-26%之间，优选的，锡在合金中的原子百分比约为8%。当锡含量为2%、8%、26%时，合金熔点分别为1000、800、700℃。
采用上述在导电钢圈1中增加额外的导电体6的方法提高径向温度稳定性，对合成块的改变较少，结构简单，易于实现。
其余结构同实施例1。
实施例3
如图3所示，一种提高立方氮化硼单晶/聚晶合成棒内部温度均匀性的方法，所述导电片3的下表面设有电力线阻挡环9，电力线阻挡环9外侧与导电片3平齐、内侧留有空隙，空隙与合成棒5轴向中心相配合，电力线7的端部置于空隙内。
所述电力线阻挡环9为氧化铝陶瓷环。
如前所述，改变导电钢圈1的结构，在导电钢圈1中增加额外的辅助导电体6可以提高径向温度稳定性。提高径向温度稳定性的另一手段，是在导电片的下部外和导电钢圈1相对的位置设置电力线阻挡环9，例如致密的氧化铝陶瓷环。
电力线阻挡环9紧贴导电片3下表面，外侧和导电片3对齐，内侧延伸进入合成棒5上方。
设置氧化铝陶瓷环后，原本最易通过的“上导电钢圈-下导电钢圈”的接近直线的路径被阻断，原本的电力线7-1被向内挤压，碳杯4的临近合成棒5上下两端径向中央的区域（m’处）发热量显著提高，因此电流在上下端中心附近的发热进一步增加，提高了径向中心温度。
采用上述结构的另一优点是，降低了堵头的热损耗，尤其是将绝热性好的氧化铝刚好设置在导电钢圈1这一高导热路径上，有效阻断了热损耗。也就是说，采用上述增加电力线阻挡环9的方法，不但可以解决中心温度低，四周温度高的径向温度不均匀问题，而且也有利于提高合成棒的轴向温度稳定性。
电力线阻挡环9优选致密无孔洞的氧化铝材料，例如在导电片上涂覆烧结、或者真空沉积形成的致密氧化铝；电力线阻挡环的内外侧面应当为严格垂直结构，内外侧面高度不低于环带中其他位置处的厚度，甚至是内外侧面高度高于环带中其他位置处的厚度。如图3所示的在力线阻挡环的内外边缘具有凸起结构；电力线阻挡环9和导电片3紧密贴合，不存在空隙。上述手段能够有效避免在电力线阻挡环位置处发生打火放电烧毁堵头。
其余结构同实施例1。
实施例4
如图4所示，一种提高立方氮化硼单晶/聚晶合成棒内部温度均匀性的方法，所述叶腊石块2内径向方向设有高度为1-4mm的环形白云石空白带11，所述白云石空白带11与合成棒5的中心点相对应，白云石空白带11以外的区域设置白云石保温层12，白云石保温层12置于叶腊石块2的内壁上。
如图1所示，为了提高合成棒中的轴向温度稳定性，本申请主要通过减小合成棒的中部o点对应的碳杯位置处o’向合成棒的热传导来实现。碳杯传导至合成棒中部的热量减小，因此，该处的温度可以相应降低。
减小碳杯o’处向合成棒中部o处热传导，可以采用的方法有：a，减小o’处碳杯的电阻值，从而减小碳杯在该处的发热量；b降低合成棒中部o处对应的叶蜡石o’’处的保温度。
对于方法a，调整碳杯电阻值，优选在碳杯的o’处加入碳纤维，或者增加此处石墨密度，从而减小该处电阻率。
对于方法b，本申请不采用传统的单纯增加或减小叶蜡石厚度的方法，而是在常规叶蜡石厚度的基础上，在叶蜡石块2内壁除o’’处之外的区域设置额外的白云石保温层12，而在叶蜡石块2与合成棒5中部o处对应的o’’处形成一个高度约1-4mm的环形的白云石空白带11。由于合成棒5中心点o处之外的两端位置外围的保温层保温性提高，因此可以提高合成棒上下两端的温度。白云石具有比叶蜡石更好的保温性，因此，增加较薄的白云石层，即可起到提高保温性的作用。另外，在本申请中，温度的调整为精细的微调，这也要求增加的白云石厚度不能过大，根据实验，额外的约1mm厚的白云石便足以产生期望的保温梯度，为了不影响叶蜡石的传压性能，增加的白云石层厚度不应超过3mm，即白云石厚度在1-3mm之间。
其余结构同实施例1。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。