一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷及其制备方法

本发明属于压铁电材料领域，具体涉及一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷及其制备方法。
背景技术：
：信息化是21世纪重要的时代特征，电子陶瓷作为一大类新型的信息材料，发展迅速；压电陶瓷材料作为电子陶瓷的一种，在高压、医疗、导航、通讯和智能系统等高新
技术领域：
获得广泛的应用。近年来，随着电子信息器件走向集成化、微型化以及新的
技术领域：
也对压电陶瓷材料性能提出更高的要求，而新型压电陶瓷材料的研究是高性能压电器件及很多前沿科学
技术领域：
研究的基础，有迫切的市场需求和重大社会价值。锆钛酸铅[pb(zrxti1-x)o3,pzt]基的压电陶瓷被广泛应用于执行器、传感器、压电变压器、微电子器件等领域。然而，在掺杂改性追求高压电常数的过程中，其介电损耗也随之升高，目前商用的pzt-5h陶瓷，其压电常数高达700pc/n的同时，介电损耗高达2％。这极大限制了其在应用中的工作稳定性。较高的介电损耗容易引起陶瓷本身温度的升高，从而损害器件的性能。基于这个原因，如果能让陶瓷在拥有较高压电常数的同时，又具有很小的其介电损耗是研究人员一直追求的目标。技术实现要素：本发明是为了解决现有软性陶瓷高介电损耗的技术问题，而提供一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷及其制备方法。本发明的一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷的化学通式为xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3，其中x＝0.01-0.03。本发明的一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷的制备方法按以下步骤进行：步骤一、配料：以mno2、pbo、tio2、zro2、nio、nb2o5作为原料，按照超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷的化学计量比称取原料，其中pbo的物质的量过量1.5％，球磨烘干；步骤二、预烧：将步骤一烘干的粉体置于坩埚中，然后在马弗炉中预烧粉体；步骤三、压片：将步骤二得到的预烧粉体二次球磨烘干，然后加入聚乙烯醇溶液研磨均匀，过筛后压制成胚体；步骤四、排胶：将步骤三得到的胚体放入马弗炉中进行排胶，得到排胶后胚件；步骤五、烧结：将步骤四得到的排胶后胚件放于马弗炉中，以同组分粉料覆盖胚件进行埋烧，先以3℃/min～10℃/min的升温速度升至1000～1100℃，保温1h～3h，然后以1.5℃/min～2.5℃/min的升温速度升至1200～1300℃，保温2.5h～3.5h，保温结束以3℃/min～10℃/min的降温速度降至750～850℃，然后自然冷却至室温，得到陶瓷片；步骤六、烧银：将步骤五烧结好的陶瓷片表面打磨处理，然后在陶瓷片的上、下表面涂抹银浆，再置于马弗炉中进行烧银，自然冷却至室温，得到被银的陶瓷片；步骤七、极化：将步骤六得到的被银的陶瓷片置于20～35℃的硅油中，施加电场进行极化，得到超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷。进一步限定，步骤二中预烧的过程为：以3℃/min～10℃/min的升温速度升温至700～740℃，并在该温度下保温1.5h～3h，得到预烧粉体。进一步限定，步骤三中所述聚乙烯醇溶液的加入量为步骤二得到的预烧粉体的5wt％～7wt％。进一步限定，步骤三中所述过筛是过80～200目筛。进一步限定，步骤三中所述压制的压力为150mpa～300mpa。进一步限定，步骤四中所述排胶的过程为：先以0.5℃/min～1.5℃/min的升温速度升至180～220℃，保温1.5h～2.5h，然后以0.2℃/min～0.4℃/min的升温速度升至580～620℃，保温1.5h～2.5h。进一步限定，步骤五中先以5℃/min的升温速度升至1050℃，保温1h，然后以2℃/min的升温速度升至1260℃，保温3h，保温结束以5℃/min的降温速度降至800℃。进一步限定，步骤六中所述烧银的过程为：以3℃/min～10℃/min的升温速度升温至630～670℃，并在该温度下保温20min～40min。进一步限定，步骤七中所述极化的电场强度为1kv/mm～3kv/mm，极化时间为5min～15min。本发明相比现有技术的优点如下：1)本发明的方法预烧温度低，通过配方与工艺的优化烧结出铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅弛豫铁电陶瓷，准静态d33测试仪测量压电常数达760pc/n的同时，介电损耗低于0.5％，准静态d33测试仪测量压电常数达950pc/n的同时介电损耗仅为1.1％。2)本发明选择原子半径相近的微量锰元素替代镍元素，避开了单纯掺杂造成的性能暴降，得到了超低介电损耗的软性陶瓷，解决了软性陶瓷高介电损耗的问题，极大的拓展了软性陶瓷的应用范围，使其可以应用在功率型器件中，且其较大的压电常数有利于降低驱动电压。附图说明图1为实施例1制备的xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3陶瓷的介电温谱；图2为实施例1制备的xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3陶瓷的p-e曲线。具体实施方式实施例1：本实施例的一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷的化学式为xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3，其中x＝0.1、0.2、0.3。制备实施例1的一种超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷的方法按以下步骤进行：步骤一、配料：以mno2、pbo、tio2、zro2、nio、nb2o5作为原料，按照xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3的化学计量比称取原料，其中pbo的物质的量过量1.5％，球磨烘干；其中mno2、pbo、tio2、zro2、nio、nb2o5均为市售的化学纯原料(纯度≥99％)；球磨烘干过程为：球磨介质为酒精，加入酒精的质量为原料总质量的80％，磨球直径8mm，磨球数目为覆盖球磨罐1/3处，球磨24h后烘干；步骤二、预烧：将步骤一烘干的粉体置于坩埚中，然后在马弗炉中，以5℃/min的升温速度升温至720℃，并在该温度下保温2h，得到预烧粉体；步骤三、压片：将步骤二得到的预烧粉体二次球磨24h烘干，然后加入聚乙烯醇溶液研磨均匀，过100目筛后于150mpa下压制成直径13mm，厚度1mm的圆片状胚体；所述聚乙烯醇溶液的加入量为步骤二得到的预烧粉体的5wt％；步骤四、排胶：将步骤三得到的胚体放入马弗炉中，先以1℃/min的升温速度升至200℃，保温2h，然后以0.3℃/min的升温速度升至600℃，保温2h进行排胶，得到排胶后胚件；步骤五、烧结：将步骤四得到的排胶后胚件放于马弗炉中，以同组分粉料覆盖胚件进行埋烧，先以5℃/min的升温速度升至1050℃，保温1h，然后以2℃/min的升温速度升至1260℃，保温3h，保温结束以5℃/min的降温速度降至800℃，然后自然冷却至室温，得到陶瓷片；步骤六、烧银：将步骤五烧结好的陶瓷片表面打磨处理，然后在陶瓷片的上、下表面涂抹银浆，再置于马弗炉中，以5℃/min的升温速度升温至650℃，并在该温度下保温30min进行烧银，自然冷却至室温，得到被银的陶瓷片；步骤七、极化：将步骤六得到的被银的陶瓷片置于30℃的硅油中，施加2kv/mm电场进行极化10min，得到超低介电损耗的铌锰酸铅-铌镍酸铅-锆钛酸铅高压电性铁电陶瓷即xpb(mn1/3nb2/3)o3-(0.55-x)pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3陶瓷。对比例1：按照铌镍酸铅-锆钛酸铅压电陶瓷(0.55pb(ni1/3nb2/3)o3-0.135pbzro3-0.315pbtio3)的化学计量比以及实施例1的制备方法制备得到铌镍酸铅-锆钛酸铅压电陶瓷。对比例2：按照铌锰酸铅-锆钛酸铅压电陶瓷((0.05pb(mn1/3nb2/3)o3-0.47pbzro3-0.48pbtio3)的化学计量比以及实施例1的制备方法制备得到铌锰酸铅-锆钛酸铅压电陶瓷，与实施例1的制备方法的区别在于：烧结的具体过程为：将排胶后胚件放于马弗炉中，以同组分粉料覆盖胚件进行埋烧，先以5℃/min的升温速度升至1000℃，然后以2℃/min的升温速度升至1200℃，保温3h，然后自然冷却至室温，得到陶瓷片；极化的温度为120℃，施加4kv/mm电场极化10min。其他步骤及参数与实施例1相同。测试：将实施例1和对比例1-2所制备的陶瓷室温静置24h测试其电学性能，电学性能测试结果列于表1。介电温谱见图1，p-e曲线见图2。表1电学性能测试结果组分d33(pc/n)tanδkpqmtc(℃)εx＝0.019501.1％0.55691156981x＝0.027600.45％0.552471255415x＝0.036500.41％0.564251304781对比例112003.4％0.63341059715对比例22800.36％0.539203001230当前第1页12