专利名称：树脂组合物和其制备方法
技术领域：
本发明涉及一种树脂组合物和该树脂组合物的制备方法。尤其是，本发明涉及一种树脂组合物和该树脂组合物的制备方法，所述树脂组合物可用作汽车轮胎、缓冲材料等等的原材料。
已经发现，将金属氢氧化物填充在树脂中是赋予树脂拉伸强度的一种方式。例如，公开号为No.10-59713-A的日本专利披露了一种通过捏合苯乙烯-丁二烯橡胶和氢氧化铝粉末获得的树脂组合物。
然而，即使在公开号为No.10-59713-A的日本专利中披露的树脂组合物并非必然有足够的拉伸强度。因此，有必要研究一种在拉伸强度上有改进的树脂组合物。
本发明的目的是提供一种具有优良拉伸强度的树脂组合物以及提供一种制备所述树脂组合物的方法。
在深入研究改进树脂组合物的拉伸强度后，发现具有特定物理性质的树脂化合物的拉伸强度优良，在此基础上完成了本发明。
也就是说，本发明提供了一种包含树脂和氢氧化铝的树脂组合物，所述氢氧化铝的平均初级粒子直径为大约100nm或者更小，其中，所述树脂组合物的指标Y/X为0.1或者更小，其中X值是铝的特性X射线强度平均值，该值是通过使用电子探针X射线微量分析器于组合物上直线扫描射线束而得，Y值是拉伸强度的标准偏差。
本发明同时提供了一种制备树脂组合物的方法，该方法包括以下步骤将含有树脂的水基树脂乳液与平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝混合，然后使其中树脂和氢氧化铝聚积，以获得一种含有树脂组合物的淤浆，并且从淤浆中分离组合物。
图1是本申请实施例1和2以及比较例1中获得的树脂组合物断面的电子探针X射线微量分析图谱。
本发明的树脂组合物包含一种树脂和氢氧化铝。树脂的例子包括有合成树脂如乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸树脂、硅树脂、聚丁烯树脂、乙酸乙烯酯与乙烯、苯乙烯、丙烯酸、或氯乙烯的共聚物树脂、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶和异戊二烯橡胶。这些树脂可单独使用或者混合二者或更多种使用。
本发明使用的氢氧化铝的化学式为Al2O3·nH2O(n=1-3)，平均初级粒子直径为大约100nm或者更小，优选大约1nm到大约50nm，最优选大约10nm到大约50nm。
氢氧化铝的平均初级粒子直径可用Feret’s直径表示，所述直径可用两条平行线间的距离来测得，该平行线在透射电子显微镜视野内在相同方向上穿过，在其间的视野内锁定一粒子(例如，参见粉末技术手册，P4,1965,Asakura Shoten出版)。氢氧化铝的结晶结构优选三水铝矿、勃姆石、三羟铝石、无定形结构等等。尤其建议使用勃姆石，具有上述粒径的氢氧化铝可通过如烷氧基铝的水解法、碱式铝酸盐溶液与酸性溶液如硫酸铝溶液等的混合方法来制备。在这些方法中，所获得的氢氧化铝可用水等洗涤或者流过一个连续的湿磨机以形成悬浮液，所述悬浮液然后在50℃到200℃的温度下加热，加热时间从5小时到100小时。本发明的树脂组合物含有氢氧化铝的量基于100重量份的树脂，优选不小于1重量份，尤其优选不小于10重量份，同时树脂组合物含有氢氧化铝的量优选不超过200重量份，尤其优选不超过100重量份。
氢氧化铝分散在上述的树脂组合物中。氢氧化铝在树脂组合物中的分散度可用指标Y/X来评价，其中X值是铝的特性X射线强度平均值，该值是用电子探针X射线微量分析器(其后称为EPMA)于组合物上通过直线扫描射线束而得，Y值是强度的标准偏差。EPMA的测量可通过使用EPMA将射线束施加在树脂组合物样品断面上，并且通过直线扫描射线束来进行，结果测得直线上各点铝的特征X射线强度。利用获得的所有扫描点的X射线强度，就可计算特征X射线的平均强度X和标准偏差Y。当树脂组合物中氢氧化铝的量相同时，标准偏差Y本身可用来表示树脂组合物中氢氧化铝的分散度。然而，绝对标准偏差由氢氧化铝的量来决定，即使分散度相同，也会有变化，所述的绝对标准偏差在平均特征X射线强度X中有所反映。因此，本发明中通过上述方法获得的平均特征X射线强度X和标准偏差Y通过指标Y/X表示树脂组合物中氢氧化铝的分散度，该值不受树脂组合物中包含的氢氧化铝的量的影响。树脂组合物中氢氧化铝的分散度越高，指标Y/X越小。本发明树脂组合物的指标Y/X为0.1或者更小，指标Y/X优选0.07或者更小，特别值优选0.04或者更小。EPMA测量中树脂组合物样品上的射线束扫描距离越长，树脂组合物中氢氧化铝的分散度的表示就越精确。本发明的距离优选大约100μm或者更长，特别优选大约200μm或者更长。
例如，本发明的树脂组合物可通过将含有树脂的水基树脂乳液与平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝混合，搅拌所形成的混合物，使所形成混合物中的树脂和氢氧化铝聚积，获得一含有树脂的淤浆，并且从淤浆中分离组合物来制备。在树脂和氢氧化铝捏合的方法中，氢氧化铝不能有效地分散在所形成的树脂组合物中，并且很难获得具有上述指标Y/X的树脂组合物。
用于制备本发明树脂组合物的水基树脂乳液的例子包括通过在水中分散合成树脂的粒子来制备乳液而得到的乳液，所述合成树脂可具有和在水中的氢氧化铝的表面电势的正负号相同的表面电势。合成树脂的例子包括乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸树脂、硅树脂、聚丁烯树脂、乙酸乙烯酯与选自乙烯、苯乙烯、丙烯酸和氯乙烯中的单体的共聚物树脂、丙烯腈和苯乙烯的共聚物树脂、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶和异戊二烯橡胶。这些树脂的平均粒子直径可以是0.5μm或者更小。在含有这些合成树脂的水基树脂乳液中，优选使用苯乙烯-丁二烯橡胶胶乳、丁二烯橡胶胶乳、氯丁橡胶胶乳和异戊二烯橡胶胶乳。水基树脂乳液可以含有除水外的分散介质，这种分散介质的例子包括在水中有溶解性的醇类。水基树脂乳液中的固含量可在大约20％重量到大约80％重量之间变化。
混在水基树脂乳液中的氢氧化铝的平均初级粒子直径为大约100nm或者更小，优选大约1nm到大约50nm，最优选大约10nm到大约50nm。氢氧化铝的平均二级粒子直径优选大约3μm或者更小，最优选大约1μm或者更小。氢氧化铝的结晶结构优选三水铝矿、勃姆石、三羟铝石、无定形结构等等。尤其建议使用勃姆石。氢氧化铝可与以悬浮液、胶态溶液或含水固体的形式存在的水基树脂乳液混合。所用的含水固体可含有大约50％重量到大约70％重量的水，与水基树脂乳液混合的氢氧化铝的量可这样来确定，结果使得氢氧化铝在最终的树脂组合物中的含量是设定值。
混合水基树脂乳液与平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝优选在如此条件下完成，即最终混合物中树脂的表面电势和最终混合物中氢氧化铝的表面电势的正负号相同。例如，混合过程可通过下述方法完成，一种方法是将氢氧化铝淤浆的pH值调整到大约4至大约9，然后将在所调整的pH值下具有正表面电势的树脂乳液添加到氢氧化铝淤浆中；一种方法是将氢氧化铝淤浆的pH值调整到大约10至大约12，然后将在所调整的pH值下具有负表面电势的树脂乳液添加到氢氧化铝淤浆中；一种方法是将氢氧化铝和在以下水的pH值下具有正表面电势的树脂乳液添加到pH值为大约4到大约9的水中；一种方法是将氢氧化铝和在以下水的pH值下具有负表面电势的树脂乳液添加到pH值为大约10到大约12的水中。在这些方法中，氢氧化铝的表面电势随pH值而调整，氢氧化铝的表面电势也可通过用阴离子化学试剂或阳离子化学试剂处理氢氧化铝的表面来调整。当混合物中氢氧化铝的表面电势和树脂的表面电势具有不同的正负号时，在水基树脂乳液与氢氧化铝混合的过程中会发生非均相的聚积，树脂的表面电势可用水基树脂乳液中其粒子的ζ电势来表示，氢氧化铝的表面电势可用在与存在于含有氢氧化铝的悬浮液、胶态溶液或含水固体中的水的pH相同的pH下氢氧化铝的ζ电势来表示。优选在水基树脂乳液的pH值与含有氢氧化铝的悬浮液、胶态溶液或含水固体中水的pH值基本相同的条件下完成混合过程。前者与后者的pH值差别可大约为1或者更小，优选大约0.5或者更小。
视需要，优选将显示盐析效果的无机盐如氯化钠、氨基低聚物、聚合物絮凝剂如聚丙烯酸钠等加入到通过混合水基树脂乳液和平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝而获得的混合物中，尤其优选利用聚合物絮凝剂。聚合物絮凝剂的使用会导致改善混合物中由树脂乳液和氢氧化铝制得的固态材料的固-液可分离性。混合步骤中可加入添加剂如增量油，所述增量油可称为“操作油”，抗氧剂、防老剂、硬脂酸、氧化锌、蜡、凝结助剂、硫化剂如硫或硫化促进剂。
本发明中，然后搅拌通过混合水基树脂乳液和氢氧化铝直径获得的混合物，使树脂和氢氧化铝聚积，并提供一种淤浆。例如，聚积过程可通过改变混合物的pH值或将混合物滴入无机盐的饱和溶液中来完成。特别地，聚积过程可通过下述方法完成，一种方法是将由水基树脂乳液和氢氧化铝制得的pH值为10-12的混合物滴入酸性溶液中，一种方法是将由水基树脂乳液和氢氧化铝制得的pH值为4-9的混合物滴入碱性溶液中，或将水基树脂乳液和氢氧化铝的混合物滴入饱和的氯化钠溶液中。在将混合物滴入酸性溶液这一方法中，优选滴加过程进行的同时，将酸如硫酸、硝酸或盐酸也滴入酸性溶液中，以便将最终混合物的pH值调整到酸性溶液起始的pH值。在将混合物滴入碱性溶液这一方法中，优选滴加过程进行的同时，将碱如氢氧化钠或氨也滴入碱性溶液中，以便将最终混合物的pH值调整到碱性溶液起始的pH值。
聚积后获得的淤浆分离成水基溶液和包含树脂和氢氧化铝的固态树脂组合物。分离过程可通过真空过滤、压力过滤、离心分离等来完成，所得的树脂组合物视需要可以干燥。干燥过程可通过使用连续的材料输送型干燥机如径流带式干燥机、洞道干燥机和帘式干燥机，材料搅拌型干燥机如槽式搅拌干燥机和捏合型干燥机等等来进行，干燥温度可在大约50℃到大约130℃范围内变化。
通过分离获得的树脂组合物有优良的拉伸强度，该树脂组合物的耐燃性也优于传统的含有相同量氢氧化铝的树脂组合物。当所包含的树脂是苯乙烯-丁二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶或异戊二烯橡胶时，树脂组合物可含有硫化剂、硫化促进剂、防老剂、软化剂、粘合剂、除氢氧化铝之外的填料、填充剂或颜料。视需要，含有上述添加剂的树脂组合物可捏合并且进行硫化处理如平板硫化、罐式硫化、传递成型硫化、注模硫化或者挤出连续硫化。树脂组合物可用于制备氢氧化铝含量增高的母炼胶，母炼胶可用和上述的树脂组合物相同的方法来制备，除了氢氧化铝对树脂的比例高于上述树脂组合物外。母炼胶与规定量的树脂捏合，然后模制来提供模制品。
例如，本发明的树脂组合物可用作汽车轮胎(胎面、内胎等等)的原材料、缓冲材料、皮带、软管、泡沫、胶片、地毯背面材料、电线包层材料等等。
本发明的树脂组合物有优良的拉伸强度，因此可用作模制品和作为其原材料。本发明制备树脂组合物的方法提供了一种具有优良的拉伸强度的树脂组合物。
实施例通过下述实施例更详细地描述了本发明，但实施例不应解释为对本发明范围的限制。
实施例1由水解烷氧基铝而得的286g氢氧化铝淤浆(结晶结构勃姆石，平均初级粒子直径为5nm，固含量7％重量)投入玻璃容器中，将淤浆的pH值调到10.7，并加热到65℃，向淤浆中加入410g已加热到65℃的苯乙烯-丁二烯胶乳(苯乙烯含量35％重量，固含量24.4％重量，表面电势的正负号负的，pH10.7,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)。最终的混合物以600rpm的转速搅拌，在搅拌下依次向混合物中加入260ml 25％重量的NaCl水溶液，0.2g防老剂(商品名Antigene 6C,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)和37.5g增量油(商品名Fukkol Aromax-3,Fujikosan Co.,Ltd.制造)，得到一粘性混合物。
将1.85L水，337ml 25％重量的NaCl水溶液，269ml 0.1N的硫酸和0.44g凝结助剂(商品名Sumirez TE-5,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.)互相混合并加热到65℃，在600rpm的搅拌速度下将上述粘性混合物通过使用分离漏斗滴入最终的混合物中，聚积后得到一淤浆。滴加过程进行的同时，通过向混合物中滴入大约0.1N的硫酸将其pH值调为3.6-4.0。滴加过程完成后，搅拌所得到的淤浆10分钟，使用真空过滤器将其分成滤饼和滤液。所得的滤饼用基于滤饼重量的2份80℃的水洗涤，洗涤之后，滤饼磨成大约1cm3并在80℃下用加热炉干燥4小时。
向实验室用的塑性密炼机(Labo Plastomill)(其为商品名，型号为20-200C，刀片B-75,Toyo Seiki Seisakusyo Co.,Ltd.制造)内放入上述干燥的滤饼47g，然后在105℃、转速为80rpm的速度下进行捏合。然后向捏合过的混合物中加入0.3g硫化促进剂(商品名SoxinolCZ,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.3g另一硫化促进剂(商品名Soxinol D,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.42g硫、0.6g氧化锌、0.6g硬脂酸、0.45g防老剂(商品名Antigene 3C,SumitomoChemical Co.,Ltd.制造)、0.45g蜡(商品名SUNNOC-N Ouchi-ShinkoChemical Industrial Co.,Ltd.制造)并且再捏合5分钟。捏合完后，最终的混合物使用170℃的热板硫化模制20分钟，获得一树脂组合物。
用EPMA(商品名EPM-810Q,Shimadzu Corp.制造)的射线束在加速电压为20kV，吸收电流为0.01μA，射线束直径为10μm，扫描距离为400μm的条件下扫描得到的树脂组合物断面来测量铝的特征X射线强度。计算测得的特征X射线的平均强度X和强度的标准偏差Y，然后指标Y/X也可计算得到。指标Y/X为0.038，所得的EPMA图谱如图1所示。模制树脂组合物并切成No.3哑铃型样品，样品的拉伸强度根据JIS K-6251，用AGS-500B自动记录仪测量，其值为6.8MPa。
比较例1向实验室用的塑性密炼机(其为商品名，型号为20-200C，刀片B-75,Toyo Seiki Seisakusyo Co.,Ltd.制造)内放入由水解烷氧基铝然后干燥而得的6g氢氧化铝粉末(结晶结构勃姆石，平均初级粒子直径为13nm)、41g苯乙烯-丁二烯橡胶(商品名Sumitomo SBRHS-1,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)，然后在105℃、80rpm的转速下进行捏合。接着向捏合过的混合物中加入0.3g硫化促进剂(商品名Soxinol CZ,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.3g另一硫化促进剂(商品名Soxinol D,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.42g硫、0.6g氧化锌、0.6g硬脂酸、0.4g防老剂(商品名Antigene 3C,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.45g蜡(商品名SUNNOC-NOuchi-Shinko Chemical Industrial Co.,Ltd.制造)并且再捏合5分钟。最终的混合物使用170℃的热板硫化模制20分钟，获得一树脂组合物。
至于获得的树脂组合物，指标Y/X和拉伸强度与实施例1相同的方法测量。指标Y/X和拉伸强度分别为0.116和4.1MPa，EPMA图谱如图1所示。
实施例2由水解烷氧基铝而得的1430g氢氧化铝淤浆(结晶结构勃姆石，平均初级粒子直径为13nm，固含量7％重量)投入玻璃容器中，将淤浆的pH值调到11，并加热到65℃，向淤浆中加入435g已加热到65℃的苯乙烯-丁二烯胶乳(苯乙烯含量35％重量，固含量22.9％重量，表面电势的正负号负的，pH10.7,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)。最终的混合物以600rpm的转速搅拌，在搅拌下向混合物中加入184ml 25％重量的NaCl水溶液和一混合的液体，所述混合的液体由2.87g抗氧剂(商品名SL-TNP,Kyodo Chemical Co.,Ltd.制造)、0.57g油酸(试剂级，Wako Pure Chemical Industries,Ltd.制造)、0.064g氢氧化钾(试剂级，Wako Pure Chemical Industries,Ltd.制造)和16.52g水混合而成。混合最终的混合物得到一粘性混合物。
将6.46L水，1385g25％重量的NaCl水溶液，678g 0.1N的硫酸和1.76g凝结助剂(商品名HAKUTOL R-107 Hakuto Chemical Co.,Ltd.)互相混合并加热到65℃，在600rpm的搅拌速度下将上述粘性混合物通过使用分离漏斗滴入最终的混合物中，聚积后得到一淤浆。滴加过程完成后，搅拌所得到的淤浆10分钟，使用真空过滤器将其分成滤饼和滤液。所得的滤饼用基于滤饼重量的2份80℃的水洗涤，洗涤之后，滤饼磨成大约1cm3并在80℃下用加热炉干燥4小时。获得的干燥滤饼在1MPa的模制压力、160℃的温度下平板模制5分钟，获得一长150mm，宽150mm，厚3mm的模制品。
至于获得的模制品，指标Y/X与实施例1相同的方法测量。指标Y/X为0.117，EPMA图谱如图1所示。模制品用切断机(Dumbbell Co.,Ltd.制造)冲切成长125mm，宽6.5mm，厚3mm的样品。样品的氧指数根据JIS-K7201用氧指数系统燃烧测试机(型号ON-1,Toyo RikaKogyo Ltd.制造)测量，其氧指数为23。
比较例2向班伯里密炼机内放入由水解烷氧基铝然后干燥而得的100g氢氧化铝粉末(结晶结构勃姆石，平均初级粒子直径为13nm)和100g苯乙烯-丁二烯橡胶(商品名Sumitomo SBR #1500,SumitomoChemical Co.,Ltd.制造)，然后捏合。最终的混合物在1MPa的模制压力、160℃的温度下平板模制5分钟，获得一长150mm，宽150mm，厚3mm的模制品。
至于获得的模制品，氧指数用与实施例2相同的方法测量，其氧指数为22。
与比较例2得到的模制品相比，实施例2的模制品有较高的氧指数，这意味着实施例2的制品的耐燃性好，同时有较高的拉伸强度。
实施例3由水解烷氧基铝而得的1429g氢氧化铝淤浆(结晶结构勃姆石，平均初级粒子直径为5nm，固含量7％重量)投入玻璃容器中，将淤浆的pH值调到10.7，并加热到65℃，向淤浆中加入410g已加热到65℃的苯乙烯-丁二烯胶乳(苯乙烯含量35％重量，固含量24.4％重量，表面电势的正负号负的，pH10.7,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)。最终的混合物以600rpm的转速搅拌，在搅拌下依次向混合物中加入224ml 25％重量的NaCl水溶液，0.2g防老剂(商品名Antigene 6C,Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)和37.5g增量油(商品名Fukkol Aromax-3,Fujikosan Co.,Ltd.制造)，得到一粘性混合物。
将聚合物絮凝剂(商品名Sumifloc FN-10h；Sumitomo ChemicalCo.,Ltd.制造)溶于水得到的0.1％重量的絮凝剂水溶液169ml、9.7L水，1.8L25％重量的NaCl水溶液和1.4L 0.1N的硫酸互相混合并加热到65℃，在600rpm的搅拌速度下将上述粘性混合物通过使用分离漏斗滴入最终的混合物中，聚积后得到一淤浆。滴加过程进行的同时，通过向混合物中滴入大约0.1N的硫酸将其pH值调为3.6-4.0。滴加过程完成后，搅拌所得到的淤浆10分钟，然后静置。接着，淤浆中的固体物质沉淀下来。上层液体用吸出机抽出，剩下的浓缩淤浆使用真空过滤器将其分成滤饼和滤液。洗涤后，滤饼磨成大约1cm3并在80℃下用加热炉干燥4小时。除了使用在这里获得的干燥的滤饼外，制备树脂组合物的方法和实施例1相同。
实施例4将1.17g凝结助剂(商品名Sumirez TE-5；Sumitomo Chemical Co.,Ltd.制造)、9.7L水，1.8L25％重量的NaCl水溶液和1.4L 0.1N的硫酸互相混合并加热到65℃，在600rpm的搅拌速度下将与实施例3相同的方法得到的粘性混合物通过使用分离漏斗滴入最终的混合物中，聚积后得到一淤浆。滴加过程进行的同时，通过向混合物中滴入大约0.1N的硫酸将其pH值调为3.6-4.0。滴加过程完成后，搅拌所得到的淤浆10分钟，然后静置。静置后，淤浆中没有固体物质沉淀。淤浆使用真空过滤器将其分成滤饼和滤液。最终的滤饼用基于滤饼重量的2份80℃的水洗涤。洗涤后，滤饼磨成大约1cm3并在80℃下用加热炉干燥4小时。除了使用在这里获得的干燥的滤饼外，制备树脂组合物的方法和实施例1相同。
权利要求
1．一种树脂组合物，其包括树脂和平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝，所述树脂组合物的指标Y/X为0.1或者更小，其中X值是铝的特性X射线强度平均值，该值是通过用电子探针X射线微量分析器于组合物上直线扫描射线束而得，Y值是强度的标准偏差。
2．权利要求1的树脂组合物，其中树脂是选自乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸树脂、硅树脂、聚丁烯树脂、乙酸乙烯酯与乙烯、苯乙烯、丙烯酸、或氯乙烯的共聚物树脂、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶和异戊二烯橡胶的合成树脂。
3．制备树脂组合物的方法，其包括下述步骤将含有树脂的水基树脂乳液与平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝混合，使其中树脂和氢氧化铝聚积以获得含有树脂组合物的淤浆，并且从淤浆中分离组合物。
4．权利要求3的方法，其中水基树脂乳液是通过在水中分散以及乳化选自乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸树脂、硅树脂、聚丁烯树脂、乙酸乙烯酯和乙烯、苯乙烯、丙烯酸或氯乙烯的共聚物树脂、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶和异戊二烯橡胶的合成树脂而制备的乳液。
全文摘要
本发明提供了一种具有优良拉伸强度的树脂组合物和制备该组合物的方法。该树脂组合物包括一种树脂和平均初级粒子直径为大约100nm或者更小的氢氧化铝,该树脂组合物的指标Y/X为0.1或者更小,其中X值是铝的特性X射线强度平均值,该值是用电子探针X射线微量分析器于组合物上直线扫描射线束而得,Y值是强度的标准偏差。
文档编号C08K3/22GK1298895SQ0013553
公开日2001年6月13日 申请日期2000年11月9日 优先权日1999年11月11日
发明者新叶智 申请人:住友化学工业株式会社