一种耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法与流程

文档序号:11122525阅读:来源:国知局

技术特征:

1.一种耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,包括以下步骤:将由导热性能良好的金属材料制成的催化剂还原活化反应器置于碳纳米管反应器内,借助碳纳米管生长过程中产生的裂解气体余热完成催化剂的还原活化,再将还原活化的催化剂连续导入流化床碳化反应器中,所述流化床碳化反应器由顶部沉降段、中间环流流化床反应器、下部流化床收集器三部分构成,碳纳米管生长反应在内径较大的带环流的中间环流流化床反应器内进行,所制得的碳纳米管聚集体大颗粒由下部流化床收集器进行收集,之后将收集的碳纳米管连续均匀地从流化床碳化反应器中移出,即得产品。

2.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述催化剂通过螺杆传送的方式连续均匀地送至催化剂还原活化反应器中,控制催化剂还原活化反应器的温度为350~650℃,通入氢气与载气的混合气体到所述反应器内,所述混合气体中氢气与载气的体积比为1:0.5~2.0,还原活化反应的空速为1~15h-1,气体线速为0.05~2.0m/s,所述载气为氮气或氩气。

3.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述催化剂还原活化反应器的底部侧面设置有气动开启的板式密封阀,其间断性地定期开启,通过在顶部施加一脉冲气流,以同样的质量流率将还原活化的催化剂传送到流化床碳化反应器中。

4.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述中间环流流化床反应器的温度为550~750℃,反应时分别在中间环流流化床的内筒分布器、环隙分布器中通入碳源气体与载气的混合气体,所述混合气体中碳源气体与混合气体的体积比为1:0.5~2.0,所述载气为氮气和氩气的混合气体;内筒分布器或者环隙分布器中,反应空速为0.6~1.5h-1,混合气体的线速为 0.5~1.5m/s,其高于催化剂和碳纳米管小颗粒的最小流化速度,低于碳纳米管聚集体大颗粒的最小流化速度。

5.根据权利要求4所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述碳源气体为五碳以下低碳烃。

6.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,在所述碳纳米管生长反应过程中,碳纳米管聚集体大颗粒不断地从中间环流流化床反应器的多尺度颗粒流中筛分出来,连续进入下部流化床收集器中,采用惰性气体氮气或氩气为流化介质,控制线速为0.1~0.5m/s,使碳纳米管处于松动状态,再通过螺杆传送方式或脉冲气流喷射方式将碳纳米管从反应器移出。

7.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述中间环流流化床的内外筒半径比为0.3~0.8,内筒高径比为4~9,内外筒气体线速比为2~4。

8.根据权利要求1所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述催化剂还原活化反应器还可以为上半部分由导热性能良好的金属材料制成,下半部分由具有过滤作用的不锈钢粉末烧结材料制成,利用碳纳米管制备过程产生的含有20~50%的氢气的裂解气作为还原剂进行催化剂的还原活化。

9.根据权利要求1-8任一项所述的耦合流化床碳纳米管高效连续制备方法,其特征在于,所述催化剂是单相过渡金属或其合金,或含有所述单相过渡金属或其合金的有机化合物。

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