用于生产醋酸乙烯的方法_2

文档序号:9822077阅读:来源:国知局
1.化比表面为164m7 g,孔容为0. 93,直径为5. 6mm的球形Si〇2载体浸溃在上述浸溃液中,静置化于100°C干燥, 得到所述催化剂。所述幾基化催化剂经ICP分析,Ni含量为9. 30g/l,Ce含量2. 90g/l,Cs 含量 2. 85g/L。
[0036] 醋酸乙締的合成:
[0037] 步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后充压至2. OMPa,然后通入一氧 化碳和氨气直至压力7. 8MPa,提高揽拌速度至1200巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控 制反应溫度为177°C,一氧化碳与氨气的摩尔比为2:1,持续反应7.化后,停止反应。将反 应蓋降至室溫,将反应得到的产物用水洗涂3次,有机物进入油相,经精馈提纯除去溶剂、 醋酸乙醋、乙醒W及其他副产物,得到双醋酸亚乙醋。
[0038] 步骤(2):将上述双醋酸亚乙醋20ml、醋酢30ml、0.01mol苯横酸加入容积为 150ml反应蓋的精馈反应塔,先用氣气排出蓋内空气后充压至0. 38MPa,提高揽拌速度至 600巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控制反应溫度为145°C,持续反应45min后,停止反 应。
[0039] 产物分析:将上述反应得到的反应混合物冷却、减压、分离,液相采用气相色 谱-质谱联用仪(GC-MS巧分析。
[0040] 经计算醋酸乙締的收率为58. 47%,选择性为81. 27%,为了便于说明和比较,将 催化剂的制备条件、反应条件、物料进料量、醋酸乙締的收率和选择性分别列于表1和表2。 阳04U 【比较例1】 阳0创为【实施例1】和【实施例2】的比较例。
[0043] 幾基化催化剂的制备:将含9. 30g Ni和含2. 90gCe的NiClz · 6&0和CeCls · 6&0 充分混合溶解于纯水中,得到浸溃液400ml,将1.化比表面为164mVg,孔容为0. 93,直径为 5. 6mm的球形Si化载体浸溃在上述浸溃液中,静置化于100°C干燥,得到所述催化剂。所 述幾基化催化剂经ICP分析,Ni含量为9. 30g/l,Ce含量2. 90g/L。 W44] 醋酸乙締的合成: |;0〇45] 步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后充压至2. OMPa,然后通入一氧 化碳和氨气直至压力7. 8MPa,提高揽拌速度至1200巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控 制反应溫度为177°C,一氧化碳与氨气的摩尔比为2:1,持续反应7.化后,停止反应。将反 应蓋降至室溫,将反应得到的产物用水洗涂3次,有机物进入油相,经精馈提纯除去溶剂、 醋酸乙醋、乙醒W及其他副产物,得到双醋酸亚乙醋。 W46] 步骤(2):将上述双醋酸亚乙醋20ml、醋酢30ml、0.01mol苯横酸加入容积为 150ml反应蓋的精馈反应塔,先用氣气排出蓋内空气后充压至0. 38MPa,提高揽拌速度至 600巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控制反应溫度为145°C,持续反应45min后,停止反 应。
[0047] 产物分析:将上述反应得到的反应混合物冷却、减压、分离,液相采用气相色 谱-质谱联用仪(GC-MS巧分析。
[0048] 经计算醋酸乙締的收率为50. 17%,选择性为70. 76%,为了便于说明和比较,将 催化剂的制备条件、反应条件、物料进料量、醋酸乙締的收率和选择性分别列于表1和表2。 W例通过与实施例1~2相比可W看出,本发明采用的催化剂,使用同时含Ni、Ce和 化活性组分、同时含Ni、Ce和Cs活性组分的催化剂性能比只含Ni、Ce活性组分催化剂的 性能要更优,醋酸乙締的选择性和收率都要高。
[0050] 【实施例3】
[0051] 幾基化催化剂的制备:将含7. OOg Ni、含1. OOg La和含1. OOg Cu的 Ni (N03) 2 · 6&0、La (OAc) 3 · 5&0和CuClz · 2&0充分混合溶解于纯水中,得到浸溃液400ml, 将1.化比表面为150mVg,孔容为0. 90,直径为5. 6mm的球形A!203载体浸溃在上述浸溃液 中,静置化于80°C干燥,得到所述催化剂。所述幾基化催化剂经ICP分析,Ni含量为7. OOg/ L La 含量 1. OOg/l,Cu 含量 1. OOg/L。 阳05引醋酸乙締的合成: 阳化引步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后充压至2. OMPa,然后通入一氧 化碳和氨气直至压力7. 8MPa,提高揽拌速度至1200巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控 制反应溫度为177°C,一氧化碳与氨气的摩尔比为2:1,持续反应7.化后,停止反应。将反 应蓋降至室溫,将反应得到的产物用水洗涂3次,有机物进入油相,经精馈提纯除去溶剂、 醋酸乙醋、乙醒W及其他副产物,得到双醋酸亚乙醋。 W54] 步骤(2):将上述双醋酸亚乙醋20ml、醋酢30ml、0.01mol苯横酸加入容积为 150ml反应蓋的精馈反应塔,先用氣气排出蓋内空气后充压至0. 38MPa,提高揽拌速度至 600巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控制反应溫度为145°C,持续反应45min后,停止反 应。 阳化5] 产物分析:将上述反应得到的反应混合物冷却、减压、分离,液相采用气相色 谱-质谱联用仪(GC-MS巧分析。
[0056] 经计算醋酸乙締的收率为57. 97%,选择性为80. 86%,为了便于说明和比较,将 催化剂的制备条件、反应条件、物料进料量、醋酸乙締的收率和选择性分别列于表1和表2。
[0057] 【实施例4】
[0058] 幾基化催化剂的制备:将含12. OOg Ni、含4. OOg Ce和含5. OOg Cu的Ni (0Ac)2、 Ce (OAc) 3 · 6&0和化(OAc) 2 · &0充分混合溶解于纯水中,得到浸溃液400ml,将1.化比表 面为200m7g,孔容为1. 00,直径为5. 6mm的球形Si〇2载体浸溃在上述浸溃液中,静置化于 120°C干燥,得到所述催化剂。所述幾基化催化剂经ICP分析,Ni含量为12. 00g/L,Ce含量 4. OOg/l,Cu 含量 5. OOg/L。
[0059] 醋酸乙締的合成: 柳6〇] 步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后充压至2. OMPa,然后通入一氧 化碳和氨气直至压力7. 8MPa,提高揽拌速度至1200巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控 制反应溫度为177°C,一氧化碳与氨气的摩尔比为2:1,持续反应7.化后,停止反应。将反 应蓋降至室溫,将反应得到的产物用水洗涂3次,有机物进入油相,经精馈提纯除去溶剂、 醋酸乙醋、乙醒W及其他副产物,得到双醋酸亚乙醋。
[0061] 步骤(2):将上述双醋酸亚乙醋20ml、醋酢30ml、0.01mol苯横酸加入容积为 150ml反应蓋的精馈反应塔,先用氣气排出蓋内空气后充压至0. 38MPa,提高揽拌速度至 600巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控制反应溫度为145°C,持续反应45min后,停止反 应。
[0062] 产物分析:将上述反应得到的反应混合物冷却、减压、分离,液相采用气相色 谱-质谱联用仪(GC-MS巧分析。
[0063] 经计算醋酸乙締的收率为58. 54%,选择性为81. 48%,为了便于说明和比较,将 催化剂的制备条件、反应条件、物料进料量、醋酸乙締的收率和选择性分别列于表1和表2。 W64]【实施例5】 阳0化]幾基化催化剂的制备:将含9. 30g Ni、含2. 90评r和含2. 85g Ag的Ni(C0)4、 Pr(OAc)3,5H2〇、和银氨溶液([Ag(NH3)2]〇H)充分混合溶解于浓度为lOwt%的醋酸中,得到 浸溃液400ml,将1.化比表面为164mVg,孔容为0. 93,直径为5. 6mm的球形Si〇2载体浸溃 在上述浸溃液中,静置化于l〇〇°C干燥,得到所述催化剂。所述幾基化催化剂经ICP分析, Ni 含量为 9. 30g/L,Pr 含量 2. 90g/L,Ag 含量 2. 85g/L。
[0066] 醋酸乙締的合成:
[0067] 步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后充压至2. OMPa,然后通入一氧 化碳和氨气直至压力7. 8MPa,提高揽拌速度至1200巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控 制反应溫度为177°C,一氧化碳与氨气的摩尔比为2:1,持续反应7.化后,停止反应。将反 应蓋降至室溫,将反应得到的产物用水洗涂3次,有机物进入油相,经精馈提纯除去溶剂、 醋酸乙醋、乙醒W及其他副产物,得到双醋酸亚乙醋。
[0068] 步骤(2):将上述双醋酸亚乙醋20ml、醋酢30ml、0.01mol苯横酸加入容积为 150ml反应蓋的精馈反应塔,先用氣气排出蓋内空气后充压至0. 38MPa,提高揽拌速度至 600巧m,同时揽拌加热升溫至反应溫度,控制反应溫度为145°C,持续反应45min后,停止反 应。
[0069] 产物分析:将上述反应得到的反应混合物冷却、减压、分离,液相采用气相色 谱-质谱联用仪(GC-MS巧分析。
[0070] 经计算醋酸乙締的收率为58. 32%,选择性为81. 32%,为了便于说明和比较,将 催化剂的制备条件、反应条件、物料进料量、醋酸乙締的收率和选择性分别列于表1和表2。 阳〇7U【实施例6】
[0072] 幾基化催化剂的制备:将含9. 30评e、含2.90g Nd和含2.85g Ag的化(C0)5、 Nd(0Ac)3 · 5&0和四氣棚酸银(A浊F4)充分混合溶解于乙醇中,得到浸溃液400ml,将1.化 比表面为164m7g,孔容为0. 93,直径为5. 6mm的球形Si〇2载体浸溃在上述浸溃液中,静置 化于100°C干燥,得到所述催化剂。所述幾基化催化剂经ICP分析,化含量为9. 30g/l,Nd 含量 2. 90g/l,Ag 含量 2. 85g/L。 阳07引醋酸乙締的合成:
[0074] 步骤(1):将1. 5mol醋酸、0. 05mol幾基化催化剂、0. lOmol舰甲烧和0. 45mol醋 酸甲醋加入500ml铁材反应蓋内,先用氣气排出蓋内空气后
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