一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法与流程

文档序号:12345363阅读:来源:国知局

技术特征:

1.一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,采用负载型铀基多金属催化剂作为甲烷干重整反应的催化剂,反应压力为常压-50atm,反应温度450-950℃;所述的负载型铀基多金属催化剂由主活性金属组分、次活性金属组分和载体组成,主活性金属组分采用铀,其在催化剂中的质量百分含量为0.05-30%,次活性金属组分在催化剂中总的质量百分含量为0.01-20%。

2.如权利要求1所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,次活性金属组分包括钍、镍、钴、钼、钯、铂、钌、铑和铱中的一种或几种金属的组合。

3.如权利要求1或2所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,所述的载体为碳载体、无机氧化物或分子筛中的一种或几种混合载体。

4.如权利要求3所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,所述的碳载体包括活性碳、碳纳米管、碳分子筛、石墨烯或碳黑;所述的无机氧化物采用Al2O3、TiO2、SiO2、MgO、ZrO2和CeO2中的至少一种。

5.如权利要1或2所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于:所述的负载型铀基多金属催化剂在甲烷二氧化碳催化重整反应前,需要在含氢气氛中300-850℃还原处理1-5h,还原处理完毕,需要在含氢气氛下升至反应温度,切换为甲烷二氧化碳反应气氛进行催化反应。

6.如权利要求1或2所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于:维持反应温度450-950℃所需要的高温热由高温气冷反应堆供给,或利用太阳能及其它热源供给。

7.如权利要求1所述的甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,所述的负载型铀基多金属催化剂采用浸渍-干燥-焙烧的方法制备,其包括如下步骤:

1)按照主活性金属组分铀和次活性金属组分在催化剂中的质量百分含量,分别称取主活性金属组分铀的化合物和次活性金属组分的化合物,将其溶于水、有机溶剂或水与有机溶剂的混合溶剂中,配成包含主活性金属组分和次活性金属组分的浸渍液,将载体放入浸渍液中,室温浸渍1-24h;

2)在60-200℃下干燥1-24h,然后于350-1000℃焙烧1-24h,即得到甲烷二氧化碳催化重整用负载型铀基多金属催化剂。

8.如权利要求1所述的甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于,所述的负载型铀基多金属催化剂采用高能机械球磨-干燥-焙烧法制备,其步骤包括:

按比例称取主活性金属组分铀的化合物、次活性金属组分的化合物及载体,加入到星式球磨仪中,按照固液质量比1:1-1:0.1加入水、有机溶剂或水与有机溶剂的混合溶剂,控制球料质量比为20:1-1:1,球磨时间1-48h,球磨后的样品于60-200℃下干燥1-24h,然后于350-1000℃焙烧1-24h,即得到甲烷二氧化碳催化重整用负载型铀基多金属催化剂。

9.如权利要求7或8所述的一种甲烷二氧化碳催化重整制备合成气的方法,其特征在于:所述的铀的化合物采用二氧化铀、八氧化三铀、铀酰盐、铀酰铵复盐或铀酸铵盐;所述的次活性金属组分的化合物是指钍、镍、钴、钼、钯、铂、钌、铑或铱元素的硝酸盐、醋酸盐、硫酸盐、盐酸盐、氧化物、氯化物或氯铂酸或氯铱酸。

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