专利名称：一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构的制作方法
技术领域：
本发明涉及一种固体氧化物燃料电池，尤其是涉及一种通用的高活性、高稳定性中温固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构。
背景技术：
燃料电池是一种化学能-电能转换装置，可以连续地将化学能高效地转换为电能。实际使用效率是普通热机的2-3倍。中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)是一种高效、环境友好的电能生产方式。然而电池操作温度的降低引起电极活性的迅速下降，因此开发高性能的中温电极材料是目前人们研究的一个重点。Ishihara发明的镓酸镧系列材料(美国专利，No.6586127B1)是性能非常好的一类中温电解质，由于该电解质的发明时间较短，缺少相应的电极材料的研制。
文献中已经报道利用夹层提高以掺杂的镓酸镧为电解质的固体氧化物燃料电池镍阳极性能的方法(王世忠等，物理化学学报，2003，19(9)849)，所用的夹层材料为锶掺杂的氧化铈(SDC)等高氧离子电导材料，其原理为通过改变电极/电解质界面的氧传输活性提高电极的性能。该方法由于加入的SDC夹层材料与掺杂的镓酸镧电解质的物理、化学性质不同，在电池制备过程以及长期运行过程中会发生夹层与电解质之间的反应，而且夹层与电解质之间的热膨胀系数存在差别，在夹层的制备过程以及电池升、降温过程中会发生夹层与电解质的剥离或断裂。
发明内容
本发明的目的在于针对已有的固体氧化物燃料电池电极性能不佳的缺点，提供一种通用的、高活性、高稳定性的，可显著提高电极性能的中温固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构。
本发明设有电极、夹层和电解质，夹层位于电极与电解质之间，夹层的组成与电解质相同。所说的电解质为掺杂的镓酸镧，具有相同或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率，所说的相近是指仅计量数发生变动，所说的高氧离子电导率是指电池运行温度下的电导率高于0.01S.cm-1。
所说的电极为混合导体阴极，或金属阳极，或混合导体阴极与氧离子导体，或混合导体阴极与氧离子-电子混合导体，或金属阳极与氧离子导体，或金属阳极与氧离子-电子混合导体形成的复合电极。所说的混合导体阴极为LnxSr1-xCoO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5)或LnxSr1-xCoyFe1-yO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1)混合导体氧化物；所说的金属阳极为镍金属阳极；所说的复合电极是LnxSr1-xCoO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5)或LnxSr1-xCoyFe1-yO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1)混合导体氧化物材料或镍金属阳极与掺杂的镓酸镧电解质具有一致或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料混合形成的复合电极。
所说的电解质为掺杂的镓酸镧，具有Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率。夹层的组成与掺杂的镓酸镧电解质一致或相近。
本发明通过采用在电极/电解质界面之间加入与电解质具有相同或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率夹层显著提高了电极的活性，其原理为通过夹层的加入改变了电解质的表面结构，以具有好的三相界面(气相/电极/电解质)以及两相界面(电极/电解质)结构的电极/夹层界面取代电极/电解质界面成为关键反应区域，从而提高了电极的活性。由于夹层与掺杂的镓酸镧电解质具有相同或相近的组成，因此具有高度的化学以及热相容性，而且夹层与电极具有非常高的界面结合程度，从而使电极/夹层/电解质结构具有高的稳定性。当电极是混合导体阴极或金属阳极电极材料同与掺杂的镓酸镧电解质具有一致或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料混合形成的复合电极，可以进一步形成电解质-夹层-复合电极三者中具有高氧离子电导率的掺杂的镓酸镧材料的网络结构使电极具有高度的电化学活性与稳定性。
本发明的原理是利用在掺杂的镓酸镧电解质与电极之间制备一个与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末的夹层，改变了电解质表面形貌以及与电极的烧结性能，其结果为夹层作为一个电解质与电极之间的过渡层改变了电极与电解质界面的微观结构，增加了气相/电极/电解质三相界面长度以及电极/电解质两相界面的面积。其最终结果为以电极/夹层界面取代电极/电解质界面成为反应的关键活性区域。三相界面长度的增加可以直接提供新的活性反应位，提高电极性能。两相界面面积的增加可以提高氧离子的输运能力，可以显著提高受氧离子传输控制反应的速度。由于夹层材料与掺杂的镓酸镧电解质具有相同或相近组成与结构，从而具有高度的化学与热相容性，可以确保电解质/夹层的稳定性。由于电极/夹层具有好的界面结构，可以提高电极的稳定性。当电极采用电极材料本身与夹层材料粉末混合而制备的复合电极后，可以进一步形成电解质-夹层-复合电极三者中掺杂的镓酸镧高氧离子电导材料的网络结构，使电极具有高度的电化学活性与稳定性。
本发明是针对以掺杂的镓酸镧为电解质的固体氧化物燃料电池给出了一个通用的提高电极性能的方法，通过在电极/电解质界面中间制备一层与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料夹层显著提高了电极的电化学活性以及稳定性。电极可以为LnxSr1-xCoO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5)或LnxSr1-xCoyFe1-yO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1)混合导体氧化物，或者镍金属阳极，以及上述电极材料同与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末混合制成的复合电极。
图1为负载有不同温度焙烧LSGMC5夹层的LSGMC5电解质上的SSC-LSGMC5(15wt％)电极截面SEM图(a)无夹层，(b)1573K夹层，(c)1673K夹层，(d)1748K夹层。
图2为973K、氧气中负载有不同温度焙烧LSGMC5夹层的LSGMC5电解质上的SSC-LSGMC5(15wt％)电极的极化曲线1a 1673K，1b 1748K，1c 1573K，2无夹层样品。
图3为负载有1673K焙烧LSGMC5夹层的LSGMC5电解质上的SSC-LSGMC5(15wt％)电极极化前后、氧气中、不同温度下的电极极化电阻。
图4为973K、氧气中负载有LSGMC5或LSGMC9夹层的LSGMC5电解质上的SSC-LSGMC5(15wt％)电极的交流阻抗谱a LSGMC5，b LSGMC9，c无夹层。
图5为1053K、空气中负载有LSGMC5夹层的LSGM9182电解质上的LSCF8282-LSGMC5(15wt％)阴极的极化曲线。
图6为873K、氢气中负载有LSGMC5夹层的LSGM9182电解质上的Ni-LSGMC9(10wt％)阳极的极化曲线。
具体实施例方式
以下实施例将结合附图进一步说明本发明所述的夹层结构以及对电极活性与稳定性的提高。
实施例1实施例1制备了负载于La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSGMC5)电解质上的不同温度烧结的LSGMC5夹层，并在夹层上烧结了Sm0.5Sr0.5CoO3-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(SSC-LSGMC5(15wt％))复合电极材料，考察了LSGMC5夹层焙烧温度对于电极、夹层以及电极/夹层/电解质界面的影响。
La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSGMC5)电解质用固相合成法合成，所用的初始原料为La2O3(99.99％质量分数，下同)、SrCO3(99.5％)、MgO(99.5％)、Ga2O3(99.99％)及CoO(99.99％)。上述原料按计量比混合后用研钵研磨0.5h，干燥后在1273K预烧6h。预烧后的样品在274.6MPa下压成直径为2.0cm的圆片，并在空气中1748K焙烧6h。焙烧后的样品用磨抛机研磨成均匀的0.3mm厚的薄片。
SSC粉末采用固相法合成，原料为Sm2O3(99.99％)，SrCO3(99.99％)，Co(CH3COO)2.4H2O(99.99％)。原料加酒精用研钵研磨0.5h后，在923-1023K预烧2h。预烧后的样品加酒精研磨0.5h后，在1273-1373K焙烧6-12h。预烧后的样品加酒精研磨0.5h后备用。
LSGMC5粉末采用固相合成法合成。将高纯(99.99％)的La2O3、Ga2O3、SrCO3、MgO、CoO混合并在酒精介质中球磨12-24h，干燥后在1473-1673K焙烧2-24h。焙烧后，在酒精介质中球磨6-12h，粉末的颗粒度小于10μm。复合电极的制备为直接将上述LSGMC5粉末与电极粉末混合，然后在酒精介质中球磨2-12h。将复合电极材料配成浆料。
首先利用丝网印刷方法在空白电解质的两侧印刷上LSGMC5夹层并在不同温度(1573K至1748K)焙烧6h，夹层的厚度为2-5μm，然后再在夹层上印刷上具有相同面积的SSC-LSGMC5(15wt％)复合阴极，在1223K空气条件下焙烧2h。
1223K烧结于LSGMC5电解质表面以及LSGMC5电解质上负载的LSGMC5夹层上SSC-LSGMC5(15wt％)复合电极横截面的微观结构示于图1。由图1可以看出，SSC复合电极的微观结构是较为典型的多孔电极，夹层的引入未对电极微观结构带来影响。图1(a)中的结构表明，在没有夹层存在的情况下，SSC电极与电解质的结合较差，电极与电解质界面之间存在大量的孔洞。图1(b)为加入1573K焙烧夹层后的电极/电解质夹层的微观结构。夹层具有多孔结构。图1(c)为含有1673K焙烧夹层的样品，从中可以观察到电解质和电极之间有一层结构致密的薄膜夹层，厚度约为2-5μm，夹层与电解质本体发生很好的烧结，熔为一体，但仍然可以观察到夹层与电解质之间存在一个界面。电极与LSGMC5夹层的结合远优于图1(a)中电极/电解质界面的结合程度。图1(d)为含有1748K焙烧夹层的样品，增加的夹层已经完全与电解质熔为一体，夹层与电解质之间没有明显的区分，但比较图1(a)与(d)可以明显发现，加入夹层后电解质表面的粗糙度显著增加。图1(d)中电极与夹层的结合程度非常好，与图1(c)的情况相似，电极/夹层界面的接触面积及强度均明显优于电极/电解质界面。图1的结果表明，具有高温(＞1673K)烧结夹层样品的电极与夹层的界面具有明显的烧结现象，并形成延伸到电极内部的骨架结构，而没有夹层的样品中电极与电解质的结合非常松散。夹层的引入明显地增加了电极/电解质/气相三相界面以及电极/电解质两相界面。
测试了以上述方法制备的含有夹层的SSC-LSGMC5(15wt％)复合电极的电化学活性，考察了夹层对电极活性的促进作用。电极极化曲线的测试采用文献中公知的三电极体系，利用恒电位法进行。测试条件为973K氧气中，结果示于图2。图2表明，高温夹层的掺入显著提高了电极的活性，在相同的过电位下，含有夹层的电极具有远高于无夹层电极的极化电流。
利用交流阻抗方法考察了含有1673K焙烧夹层电极的稳定性。交流阻抗实验的测试采用文献中公知的三电极体系，利用恒电位方式进行。测试条件为973K氧气中。极化区间为-600mV至600mV，每100mV极化10min。极化实验温度范围为1073K至873K，每间隔50K为一测量温度，循环3次。结果示于图3。进行了强极化并经过升、降温循环后，含有夹层样品的电极极化电阻与极化前相近，表明夹层样品具有高的活性与稳定性。
实施例1表明在LSGMC5电解质与SSC-LSGMC5(15wt％)电极之间加入与电解质相同的LSGMC5夹层显著提高了SSC-LSGMC5(15wt％)电极的活性与稳定性。
实施例2实施例2在以LSGMC5为电解质电池的SSC-LSGMC5(15wt％)阴极与LSGMC5电解质之间加入与电解质具有相近组成的La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.11Co0.09O3(LSGMC9)夹层材料，测试了电极性能的改变。
LSGMC9夹层粉末的制备过程同实施例1中LSGMC5，夹层烧结温度为1573-1723K。SSC-LSGMC5阴极制备方法同实施例1。
交流阻抗实验的测试采用文献中公知的三电极体系，利用恒电位方式进行，测试条件为973K氧气中，测试结果示于图4。图4的结果表明，以与LSGMC5电解质具有相近组成的LSGMC9为夹层同样可以显著提高电极的性能，并且采用LSGMC9夹层电极的活性略高于相应的以LSGMC5为夹层的电极。
实施例3实施例3在以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3(LSGM9182)为电解质电池的La0.8Sr0.2Co0.8Fe0.2O3-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSCF8282-LSGMC5(15wt％))阴极与LSGM9182电解质之间加入与电解质具有相近组成的La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSGMC5)材料的夹层，测试了LSCF8282-LSGMC5(15wt％)电极性能的改变。
La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3(LSGM)电解质用固相合成法合成，所用的初始原料为La2O3(99.99％质量分数，下同)、SrCO3(99.5％)、MgO(99.5％)及Ga2O3(99.99％)。上述原料按计量比混合后用研钵研磨0.5h，干燥后在1273K预烧6h。预烧后的样品在274.6MPa下压成直径为2.0cm的圆片，并在空气中1773K焙烧6h。焙烧后的样品用磨抛机研磨成均匀的0.3mm厚的薄片。LSCF8282粉末采用固相法合成，原料为La2O3(99.99％质量分数，下同)，SrCO3(99.99％)，Co(CH3COO)2.4H2O(99.99％)，Fe2O3(99.99％)。原料加酒精用研钵研磨0.5h后，在923-1023K预烧2h。预烧后的样品加酒精研磨0.5h后，在1273-1373K焙烧6-12h。预烧后的样品加酒精研磨0.5h后备用。用于制备夹层以及LSCF8282-LSGMC5(15wt％)复合阴极的LSGMC5粉末的制备方法同实施例1。LSGMC5夹层的制备过程同实施例1，夹层烧结温度为1573-1723K。
利用实施例1中的三电极极化技术测试了加入LSGMC5夹层前后负载于LSGM9182电解质上的LSCF8282-LSGMC5(15wt％)阴极的极化曲线。测试条件为1053K空气中，测试结果示于图5。图5的结果表明，以与LSGM9182电解质具有相近组成的LSGMC5为夹层显著提高了电极的性能，相同极化过电位下含夹层电极的极化电流明显高于未含夹层的电极。
实施例4实施例4在以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3(LSGM9182)为电解质电池的Ni-LSGMC9(10wt％)阳极与LSGM9182电解质之间加入与电解质具有相近组成的LSGMC5材料的夹层，测试了Ni-LSGMC5电极性能的改变。
La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3(LSGM)电解质的制备方法与实施例3相同。用于制备夹层以及Ni-LSGMC5复合阳极的LSGMC5粉末的制备方法同实施例1。LSGMC5夹层的制备过程同实施例1，夹层烧结温度为1573-1723K。
Ni-LSGMC9(10wt％)复合阳极采用浸渍法制备可将制备好的LSGMC5粉末与适量的Ni(NO3)2·6H2O溶液共蒸发，残留物在973k预烧2h，加酒精用氧化铝研钵研磨0.5h，在1000-1273K焙烧6h。
利用实施例1中的三电极极化技术测试了加入LSGMC5夹层前后负载于LSGM9182电解质上的Ni-LSGMC9(10wt％)复合阳极的极化曲线。测试条件为873K氢气中，测试结果示于图6。图6的结果表明，以与LSGM9182电解质具有相近结构与组成的LSGMC5为夹层显著提高了Ni-LSGMC9(10wt％)复合阳极的性能，相同极化过电位下含夹层电极的极化电流明显高于未含夹层的电极。
实施例5以下给出夹层的具体制备过程，首先通过固相法或溶液法制备出与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末，以典型的锶、镁掺杂的镓酸镧电解质La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3或锶、镁、钴三种元素掺杂的镓酸镧电解质La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2-xCoxO3为例，夹层材料的具体组成可以用LaxSr1-xGayMgzCo1-y-zO3(x＝0.95-0.75，y＝0.9-0.7，z＝0.1-0.3(z≤＜1-y))表示。其中比较简单、有效的一种制备方法为固相合成法。将高纯(＞99.95％)的La2O3、Ga2O3、SrCO3、MgO、CoO原料混合并在酒精介质中球磨12-24h，干燥后在1273-1773K焙烧2-24h。焙烧后，在酒精介质中球磨6-24h，电解质粉末的颗粒度小于10μm。
夹层的具体制备方法为将合成出的夹层材料粉末配成浆料；利用丝网印刷方法印刷于掺杂的镓酸镧电解质的表面，夹层的厚度在1-10μm；根据夹层材料粉末制备温度的不同将夹层在1273-1773K焙烧0.5-10h。
实施例6以下给出复合电极材料的制备方法电极材料粉末的制备可以采用公知的固相合成或溶液法(参见Ishihara，美国专利，No.6586127B1)。将电极粉末同与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末混合并研磨制成复合电极(参见文献厦门大学，中国专利，申请号200410028515.9，发明人为王世忠)。以Sm0.5Sr0.5CoO3(SSC)为例，简单介绍电极材料的制备。Sm0.5Sr0.5CoO3(SSC)粉末采用固相法合成。原料为Sm2O3(99.99％)，SrCO3(99.99％)，Co(CH3COO)2.4H2O(99.99％)。原料加酒精用研钵研磨0.5-2h后，在873-1073K预烧2h。预烧后的样品加酒精研磨0.5h后，在1173-1573K焙烧12h。焙烧后的样品研磨后备用。
复合电极的制备为直接将与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3Mg1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末与制备出的SSC粉末混合，然后在酒精介质中球磨2-12h。电极还可以是固相合成法或溶液法制备出的LnxSr1-xCoO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5)或LnxSr1-xCoyFe1-yO3(Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1)混合导体氧化物，也可以是镍金属阳极。
将制备好的电极材料或复合电极配成电极浆料，利用丝网印刷方法印刷于预烧了夹层的掺杂的镓酸镧电解质表面，电极的厚度在10-100μm；根据电极种类的不同将电极在1073-1573K焙烧0.5-10h。
从制备与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末、电极粉末到将电极制备于负载有夹层的掺杂的镓酸镧电解质上，包括制备夹层材料粉末-制备复合电极-丝网印刷夹层-夹层烧结-丝网印刷电极-电极烧结的过程。所说的制备夹层材料粉末是利用固相合成法或溶液法制备出与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末；所说的制备复合电极是将与掺杂的镓酸镧电解质具有相同的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式(Re为Sr、Ca、Ba等碱土金属，M为Fe、Co、Ni等过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数)，并具有高氧离子电导率材料粉末与电极粉末混合并预烧；所说的丝网印刷夹层为将夹层材料粉末用丝网印刷法印刷于掺杂的镓酸镧电解质表面；所说的夹层烧结为将印刷有夹层的掺杂的镓酸镧电解质在1273-1773K焙烧0.5-10h；所说的丝网印刷电极为将电极或复合电极浆料印刷到烧结后的夹层表面；所说的电极烧结为将印刷在夹层上的电极干燥后，在1073-1573K的范围烧结0.5-10h。
权利要求
1.一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于设有电极、夹层和电解质，夹层位于电极与电解质之间，夹层的组成与电解质相同。
2.如权利要求1所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的电解质为掺杂的镓酸镧，具有相同或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式，其中Re为Sr、Ca、Ba碱土金属，M为Fe、Co、Ni过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数，并具有高氧离子电导率，所说的相近是指仅计量数发生变动，所说的高氧离子电导率是指电池运行温度下的电导率高于0.01S.cm-1。
3.如权利要求1所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的电极为混合导体阴极，或金属阳极，或混合导体阴极与氧离子导体，或混合导体阴极与氧离子-电子混合导体，或金属阳极与氧离子导体，或金属阳极与氧离子-电子混合导体形成的复合电极。
4.如权利要求3所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的混合导体阴极为LnxSr1-xCoO3混合导体氧化物，其中Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5；或LnxSr1-xCoyFe1-yO3混合导体氧化物，其中Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1。
5.如权利要求3所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的金属阳极为镍金属阳极。
6.如权利要求3所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的复合电极是LnxSr1-xCoO3混合导体氧化物材料，其中Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5；或LnxSr1-xCoyFe1-yO3混合导体氧化物材料，其中Ln为稀土元素，x＝0.9-0.5，y＝0-1。
7.如权利要求3所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的复合电极是镍金属阳极与掺杂的镓酸镧电解质具有一致或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式，其中Re为Sr、Ca、Ba碱土金属，M为Fe、Co、Ni过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数，并具有高氧离子电导率材料混合形成的复合电极。
8.如权利要求1或7所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于所说的电解质为掺杂的镓酸镧，具有Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式，其中Re为Sr、Ca、Ba碱土金属，M为Fe、Co、Ni过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数，并具有高氧离子电导率。
9.如权利要求1所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于夹层的组成与掺杂的镓酸镧电解质一致或相近，所说的相近是指仅计量数发生变动。
10.如权利要求1或9所述的一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，其特征在于夹层的组成与电解质具有相同或相近的Lax1Re1-x1Gax2Mgx3M1-x2-x3Ox4最简式，Re为Sr、Ca、Ba碱土金属，M为Fe、Co、Ni过渡金属，x1，x2，x3，x4为计量数，所说的相近是指仅计量数发生变动，并具有高氧离子电导率，所说的高氧离子电导率是指电池运行温度下的电导率高于0.01S.cm-1。
全文摘要
一种固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构，涉及一种固体氧化物燃料电池，尤其是涉及一种通用的高活性、高稳定性中温固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构。提供一种通用的、高活性、高稳定性的，可显著提高电极性能的中温固体氧化物燃料电池电极/夹层/电解质结构。设有电极、夹层和电解质，夹层位于电极与电解质之间，夹层的组成与电解质相同。电解质为掺杂的镓酸镧，具有相同或相近的La
文档编号H01M4/86GK1747212SQ20051011260
公开日2006年3月15日 申请日期2005年10月11日 优先权日2005年10月11日
发明者王世忠, 钟昊 申请人:厦门大学