专利名称：用于制造电子部件的胶粘带的制作方法
技术领域：
本发明涉及用于制造电子部件的胶粘带，更特别地，涉及如下用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带使得可以在利用密封树脂进行封端工艺之后，在不必实施另外加热的条件下在室温下进行拆带(detaping)，且能够满足对于层压工艺条件的所有要求并能够克服用于电子部件制造方法中的常规胶粘带的限制如胶粘剂残留和密封树脂泄露。
背景技术：
随着移动装置(移动电话、膝上型计算机、DVD/⑶/MP3播放器、PDA等)的普及，对这种移动装置的小型化和轻质化的要求日益增加。关于移动装置的小型化和轻质化，最重要的是用于移动装置中的半导体包装的小型化和轻质化。典型的半导体已经使用表面安装包装方法如鸥翼或四方扁平包装(QFP)，其中通过延伸的引线将半导体连接至电路基板上， 然而，所述方法存在一些缺点。特别地，使用达到几GHz的高频率的移动通信装置因由半导体器件的介电损失所造成的放热反应而在性能和效率方面发生劣化。近来，为了满足半导体的要求，四方扁平无导线(QFN)包装进入了人们的视野。在所述QFN包装中，引线不是向外延伸，而是在管芯焊盘(die pad)周围以连接区(landform)形式在包装的底部露出，由此能够直接焊接至电路基板上。因此，与具有长引线的其他包装相比，能够制造小得多且薄得多的QFN包装，另外，其在电路基板上占据的面积比其他包装小约40%。而且，考虑到放热，由于与其中利用密封树脂对具有芯片的引线框进行堆叠的常规包装不同，引线框在包装的底部上且管芯焊盘直接暴露至外部，所以能够实现优异的热辐射性能。结果，与具有延伸的引线的常规包装相比，QFN包装具有优异的电特性和半自感。然而，在QFN包装的情况中，由于在包装的底部上制备引线框和密封树脂的表面共存的界面，所以存在如下问题，当使用普通金属成形框架时，密封树脂易于在引线框与成形框架之间发生泄漏，从而污染连接区部分或管芯焊盘的表面。因此，通过在利用胶粘带层压引线框之后实施QFN包装工艺和利用密封树脂实施封端工艺，能够在封端工艺期间阻止密封树脂的渗出(bleed out)或溢料(flash)。同时，半导体制造方法通常包括将胶粘带附着至引线框的一侧上的带层压工艺、将半导体器件连接至引线框的管芯焊盘上的管芯连接工艺、将半导体器件电连接至引线框连接区部分的引线接合工艺、对进行了管芯连接工艺并在成形框架中利用密封树脂进行了引线接合工艺的引线框进行密封的EMC成形工艺、以及将胶粘带与密封的引线框分离的拆带工艺。在用于半导体制造工艺中的胶粘带的上述要求的总结中，必须根据相应层压机的层压方法将胶粘带紧密地胶粘至引线框而不形成可见的气泡，另外，所述胶粘带必须在特定的温度范围内不会发生任何物理或化学变化并持续特定的处理时间，从而确保优异的胶粘性能和引线接合性能。换言之，必须阻止部分胶粘剂层以漏气等的形式发生泄漏而胶粘到半导体器件的表面上，由此劣化耦合用界面的胶粘强度。
此外，如果胶粘带的尺寸发生变化或如果作为胶粘剂层物理性能的弹性模量值或粘度值发生剧烈变化，则胶粘剂层会流出或因硬度太高而破裂，这会降低半导体器件的可靠性。在利用密封树脂实施封端工艺期间，必须将胶粘带保持在紧密胶粘至引线框上的状态中，使得密封树脂不会通过所述界面泄漏并不会污染引线框的表面。在拆带之后，可另外实施去溢料工艺，然而，最终考虑到效率和成本，不建议这种附加的清洁工艺。在拆带之后，在胶粘剂与密封树脂之间绝不能发生不利反应且在密封树脂的表面上也绝不能存在胶粘齐U，从而使得按照其最初设计来实现密封树脂的表面状态。此外，在引线框的表面上绝不能存在胶粘剂残留物。在粘贴胶粘带(taping)的工艺期间，使用层压机将胶粘带胶粘至铜或PPF(预先电镀的框架)引线框上，且所需要的胶粘带的特性取决于层压机的类型和层压机的层压方法。存在使用辊的情况、使用热压的情况、其组合、以及仅对引线框的障碍棒进行压制的情 况。在所有上述情况中，胶粘剂层必须紧密地胶粘至引线框上，还必须保持足够的胶粘性，从而使得在对层压的弓I线框进行处理时不会发生分层。下列说明涉及一种胶粘剂层的开发，所述胶粘剂层适用于使用热压进行层压的层压机，同时满足对胶粘带的上述要求。此处，在室温下，所述胶粘剂层对不锈钢(STS)物质不具有胶粘性，并仅在施加特定程度的热或压力时具有胶粘性，从而将胶粘剂层附着至引线框上。在拆带工艺中，在除去胶粘带之后，胶粘剂残留物不应存在于密封树脂或引线框的表面上。在使用苯氧基树脂的常规胶粘剂的情况中，在利用密封树脂实施封端工艺之后，在苯氧基树脂与密封树脂之间的界面处因其间的化学亲和性而导致胶粘性急剧增大。结果，由于在室温下的拆带工艺期间胶粘剂与密封树脂之间的胶粘性大，所以将胶粘带撕裂或胶粘剂残留物存在于密封树脂的表面上。在所述拆带工艺中，可使用具有加热功能的自动化机械以解决胶粘剂残留物存在于密封树脂表面上或引线框表面上的问题并容易地将所述带除去。自动化机械将利用密封树脂进行了封端工艺并附着了胶粘带的引线框通过烘箱或电炉，使得将引线框加热至所述带具有适当流动度的适当温度，然后将胶粘带除去。然而，用于拆带的这种附加加热工艺会降低工艺效率和经济效率。
发明内容
下列说明涉及用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带使得可以在利用密封树脂实施封端工艺之后，在不必实施任何附加加热工艺的条件下在室温下进行拆带。下列说明还涉及用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带能够满足对层压工艺条件的所有要求并能够克服常规胶粘带的限制如胶粘剂残留和密封树脂泄露。在一个普通方面中，提供一种用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带包含耐热基材和由涂布到所述耐热基材上的胶粘剂组合物形成的胶粘剂层，其中所述胶粘剂组合物包含苯氧基树脂、丙烯酸类树脂、热固性树脂、可能量射线固化的丙烯酸类树脂、以及光引发剂，且通过热固化和能量射线固化将所述胶粘剂层固化。所述耐热基材的厚度为5iim IOOiim,所述耐热基材的玻璃化转变温度为110°C 450°C，所述耐热基材在100°C 200°C温度范围内的热膨胀系数为lppm/°C 35ppm/°C，且所述耐热基材在室温下的弹性模量为IGPa lOGPa。
所述苯氧基树脂是改性的苯氧基树脂，且所述苯氧基树脂的重均分子量为1000 500000。所述胶粘剂组合物的玻璃化转变温度为80°C 150°C。可能量射线固化的丙烯酸类树脂在可能量射线固化的丙烯酸类树脂的一个分子中具有至少一个碳-碳双键。对于100重量份的苯氧基树脂，所述胶粘剂组合物包含0. I 10重量份的丙烯酸类树脂、5 20重量份的热固性树脂和5 30重量份的可能量射线固化的丙烯酸类树脂，且对于100重量份的可能量射线固化的丙烯酸类树脂，所述胶粘剂组合物包含0. 5 10重量份的光引发剂。因此，在从密封的引线框除去胶粘带的拆带工艺中，能够在不必实施任何附加加热工艺的条件下，在室温下容易地除去所述胶粘带。即，所述胶粘剂层在室温下不具有胶粘性并仅在将所述胶粘剂层附着至引线框上的加热层压工艺期间具有胶粘性。此外，胶粘剂层的附加的紫外线(UV)固化形成部分互穿网络，从而使得胶粘带相对于热历史具有提高的耐热性，这有助于提高半导体制造装置的可靠性。此外，所述胶粘带阻止了密封材料的泄露，同时在拆带时不会转移到引线框或密封材料上。根据下面的详细描述和权利要求书，其他特征和方面将是显而易见的。
具体实施例方式提供下列说明以帮助读者全面理解本文中所述的方法、装置和/或系统。因此，向本领域技术人员建议了本文中所述的方法、装置和/或系统的各种变化、修改和等价物。此夕卜，为了更加清楚和简明，可能省略了熟知的功能和构造的说明。用于制造电子部件的胶粘带是用于掩蔽的胶粘带，所述胶粘带在制造半导体器件的方法中是需要的，且所述胶粘带满足对制造半导体器件的要求。所述胶粘带使用对金属如引线框具有优异的胶粘性并具有优异耐热性的热塑性苯氧基树脂作为主要物质。由于胶粘带对引线框具有优异的胶粘力和胶粘性，所以密封树脂既不会发生渗出也不会发生溢料。此外，对固化度进行调节以控制对引线框产生胶粘性的温度。此外，由于通过在添加的UV树脂上照射能量射线来形成附加的交联结构而提高内聚力，所以能够解决在拆带之后胶粘剂残留物存在于引线框上或密封树脂表面上的问题。此外，下列说明涉及将用于制造电子部件的胶粘带应用于半导体包装工艺中的实例，然而，在用于制造各种电子部件的高温工艺中可将胶粘带用作掩模片。用于制造电子部件的胶粘带包含耐热基材和由涂布到所述耐热基材上的胶粘剂组合物形成的胶粘剂层，其中所述胶粘剂组合物包含苯氧基树脂、丙烯酸类树脂、热固性树月旨、可能量射线固化的丙烯酸类树脂、以及光引发剂，且通过热固化和能量射线将所述胶粘剂层固化。在用于制造电子部件的胶粘带中，所述耐热基材可以为具有优异耐热性的聚合物膜。所述耐热基材必须能够以膜的形式进行加工，并具有足够的耐热性，从而在特定的温度范围内和特定的时间周期内不会发生物理-化学变化。另外，所述耐热基材可以为在300°C以上的温度下重量减轻5%的材料，所述材料在100 200°C的温度范围内具有I 35ppm/°C的热膨胀系数。所述耐热基材可具有110°C 450°C的玻璃化转变温度。在高温层压时，稳定、优异的耐高温性保持了基材的平坦性，由此实现了均匀层压并确保了优异的引线接合。所述膜尺寸的高温稳定性可阻止树脂泄露，因为在利用密封树脂实施封端工艺期间所述膜不会在成形框架中发生变形。另外，在室温下的弹性模量可以为I lOGPa，并在100 300°C的温度范围内保持为100 5000MPa。如果利用具有太低弹性模量或具有明显可折叠现象的基材膜来形成胶粘带，则在将胶粘带装入层压设备中和对胶粘带进行进料以对胶粘带进行处理的工艺期间，所述胶粘带可能具有折痕，且这种折痕会造成部分分层、不均匀的引线接合和树脂渗出。满足上述要求的基材可以为利用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚亚苯基硫醚、聚酰亚胺、聚酯、聚酰胺、聚醚酰亚胺等形成的耐热性聚合物膜。另外，所述基材膜的厚度不受限制，且可由层压设备和树脂密封设备的使用限制 来决定。所述基材膜的厚度优选为5 ii m 100 V- m,更优选10 y m 40 y m,从而抑制因外力而产生折痕、保持适当的耐热性能、并使得易于处理。另外，为了提高胶粘剂与基材膜之间的胶粘性，可实施砂垫(sandmat)处理、电晕表面处理、等离子体处理和底涂处理。另外，用于制造电子部件的胶粘带的胶粘剂层包含具有优异耐热性能和胶粘性的热塑性苯氧基树脂作为主要物质，还包含用于苯氧基树脂的热固性树脂、用于保持耐热性并同时抑制苯氧基树脂过度固化收缩的热固性树脂(可能量射线固化的丙烯酸类树脂)、以及为此的光引发剂。此外，所述胶粘剂层包含用于阻止苯氧基树脂与密封树脂之间的胶粘性急剧升高的丙烯酸类树脂。作为热塑性树脂的苯氧基树脂包含双酚A苯氧基、双酚A/双酚F苯氧基、溴化的苯氧基、含磷的苯氧基、双酚A/双酚S苯氧基、己内酯改性的苯氧基等。在上述材料中，考虑到耐热性、环境友好性、与固化剂的相容性和固化速度，双酚A苯氧基树脂是优异的。另外，苯氧基树脂的重均分子量(Mw)可以为1000 500000，且在这种情况下，由于内聚力增大而导致耐热性提高，所以可以使拆带时胶粘剂残留的问题最小化。如果重均分子量(Mw)小于1000，则内聚力下降，使得不能获得所需的耐热性能，如果重均分子量(Mw)超过500000，则会发生因粘度高或涂布表面不均匀而导致加工性能下降的问题，另外，在与其他材料的混合中存在困难。此外，能够溶解所述苯氧基树脂的有机溶剂包括酮、醇、二醇醚和酯。例如，所述有机溶剂为环己酮、甲基乙基酮、苯甲醇、二乙二醇烷基醚、苯氧基丙醇、丙二醇甲醚乙酸酯、四氢呋喃、N-甲基吡咯烷酮或其混合物。在使用有机溶剂的情况中，对于100重量份的有机溶剂，可使用5 40 (更优选20 35)重量份的苯氧基树脂。为了抑制涂布失效并提高对基材膜的胶粘性，可根据需要添加芳族烃类溶剂如甲苯、二甲苯、芳族100、以及己烷作为稀释剂。所述稀释剂的量不能超过溶剂的40%。此外，可与适当的交联剂或固化剂一起添加苯氧基树脂，所述交联剂或固化剂的官能团为羟基且能够固化树脂。这种交联剂或固化剂可以为三聚氰胺、脲甲醛、异氰酸酯官能预聚物、酚类固化剂、氨基类固化剂等。对于100重量份的苯氧基树脂，所述热固性树脂的量优选为0. I 40 (更优选5 20)重量份。如果所述热固性树脂的量太少(小于5重量份)而由此形成不充分的交联结构，则胶粘剂层变软(玻璃化转变温度相对下降且损耗模量升高)，从而使得在层压时引线框进入胶粘剂层中太深。因此，由引线框推动的胶粘剂在引线框的管芯焊盘或连接区部分的周围上升并在进行树脂密封时夹在密封树脂与引线框之间，由此在拆带时残留胶粘剂残留物。相反，如果热固性树脂的量太多(超过20重量份)，则胶粘剂层的胶粘性和润湿性过于劣化，这可能导致分层。此外，胶粘剂层的强度过度增大会造成在层压时胶粘剂层破裂的问题，且在基材膜上涂布胶粘剂之后对胶粘剂层进行干燥和固化的工艺期间会发生附加的过度固化收缩，这导致胶粘带弯曲，由此降低层压效率。另外，在苯氧基树脂的交联结构中形成附加交联结构的可能量射线固化的丙烯酸类化合物(树脂)是具有碳-碳双键的丙烯酸类聚合物、丙烯酸类低聚物、丙烯酸类单体等，且所述可能量射线固化的丙烯酸类化合物具有至少一个不饱和键。所述丙烯酸基团充当通过自由基反应而形成交联结构的官能团，且所述官能团的数目调节了反应性、交联结构和固化度。在官能团的数目增大时，反应(交联)速度加快，玻璃化转变温度升高，且耐热性增强，同时胶粘剂层的挠性和胶粘性下降。此外，当选择具有适当数目的官能团的丙烯酸类树脂时，如同在选择用于固化苯氧基树脂的热固性树脂时那样，必须使用能够在胶粘性与硬度之间保持平衡的丙烯酸类树脂。用于能量射线固化的丙烯酸类化合物的实例包括环氧丙烯酸酯、芳族聚氨酯丙烯酸酯、脂族聚氨酯丙烯酸酯、聚醚丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯、丙烯酰基丙烯酸酯等，或者所述丙烯酸类化合物可以是低聚物或两种以上不同种低聚物的 组合。此外，可根据其官能团的数目来选择低聚物，可使用官能团数目为2 9的低聚物。为了因通过高固化密度使得胶粘剂层的内聚力、强度和玻璃化转变温度提高而获得优异的引线接合并在拆带时抑制在密封树脂和引线框表面上残留胶粘剂，优选官能团数为6 9的低聚物。对于100重量份的苯氧基树脂，所述可能量射线固化的丙烯酸类化合物的含量为I 40 (优选5 30)重量份。用于通过可能量射线固化的丙烯酸类化合物的能量射线来引发固化的光引发剂包含二苯甲酮、噻吨酮、a-羟基酮、a-氨基酮、苯基乙醛酸、丙烯酸膦等。此时，为了根据胶粘剂层的厚度或能量射线的强度等形成均匀的交联结构，可根据光引发剂的效率和性能混合使用一种或多种光引发剂。对于100重量份的可能量射线固化的丙烯酸类树脂，所述光引发剂的含量为0. 5 10 (优选I 5)重量份。最后，所述丙烯酸类树脂可含有羟基、羧基或环氧基。通过使一种或多种单体如丙烯腈、丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸、(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸甲酯、苯乙烯单体、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸异辛酯、甲基丙烯酸十八烷基酯等共聚可形成所述丙烯酸类树脂。此外，所述丙烯酸类树脂的重均分子量(Mw)为100000 3000000。对于100重量份的苯氧基树脂，所述丙烯酸类树脂的含量为0. I 10 (优选0. 5 5)重量份。如果对于100重量份的苯氧基树脂所述丙烯酸类树脂的含量小于0. I重量份，则在室温下进行拆带时所述胶粘带会因丙烯酸类树脂与密封树脂之间的高胶粘性而撕裂。当所述丙烯酸类树脂的含量超过10重量份时，胶粘剂与引线框之间的胶粘性可能劣化，这导致在利用密封树脂进行封端工艺期间可能发生渗出或溢料。用于制造电子部件的胶粘带的胶粘剂组合物的玻璃化转变温度优选为80 150°C，此外，在室温下，所述胶粘剂层相对于不锈钢材料的胶粘性优选为0 lgf/50mm。如果玻璃化转变温度低于80°C，则因为在QFN工艺期间的热历史而导致在高温下胶粘剂的物理性能变化太剧烈，且如果玻璃化转变温度超过150°C，则胶粘带的层压温度应超过170°C且在层压之后翘曲变得严重。所述翘曲是由引线框的严重热膨胀所造成的巨大的引线框与胶粘带之间的热膨胀之差而造成的。可按如下实施本发明以作为实施例，然而，本发明不限于实施例。实施例将IOOg苯氧基树脂(YP50，国都化学株式会社(KUKDO Chemical))作为胶粘剂的主要材料溶于300g甲基乙基酮中，然后，将Ig丙烯酸类树脂(AT5910，三元化学公司(Samwon Chemical) )、15g 异氰酸酯热固性树脂(CE138,道康宁公司(Dow corning))、20g作为可能量射线固化的化合物的脂族聚氨酯丙烯酸酯(UV7600B80，日本合成化学工业株式会社(Nippon Synthetic Chemical))、以及2g丙烯酰基膦光引发剂(氰特公司(CYTEC),DAROCUR TP0)与溶解的溶液混合，并将所述混合物充分搅拌I小时。将搅拌之后得到的胶粘剂组合物涂布在具有25pm厚度的聚酰亚胺膜(LN，可隆公司(Kolon))上，然后在干燥机中于150°C下干燥约3分钟。对制得的胶粘剂组合物进行测量，以具有约6 的厚度。对 通过干燥机的干燥的胶粘带进行能量射线固化用紫外线照射，从而形成附加的交联结构。比较例I将IOOg苯氧基树脂(YP50，国都化学株式会社)作为胶粘剂的主要材料溶于300g甲基乙基酮中，然后，将15g异氰酸酯热固性树脂(CE138，道康宁公司)、20g作为可能量射线固化的化合物的脂族聚氨酯丙烯酸酯(UV7600B80，日本合成化学工业株式)、以及2g丙烯酰基膦光引发剂(CYTEC，DARO⑶R TP0)与溶解的溶液混合，并将所述混合物充分搅拌I小时。将搅拌之后得到的胶粘剂组合物涂布在具有25 厚度的聚酰亚胺膜(LN，可隆公司)上，然后在干燥机中于150°C下干燥约3分钟。对制得的胶粘剂组合物进行测量，以具有约6 y m的厚度。对通过干燥机的干燥的胶粘带进行能量射线固化用紫外线照射，从而形成附加的交联结构。比较例2将IOOg丙烯酸类树脂(AT5910，三元化学公司)作为胶粘剂的主要材料溶于320g乙酸乙酯中，然后，将IOg异氰酸酯热固性树脂(CE138，道康宁公司)、25g作为可能量射线固化的化合物的脂族聚氨酯丙烯酸酯(UV7600B80，日本合成化学工业株式)、0. 5g环氧丙烯酸酯(氰特公司，EB600)、0. Ig含硅丙烯酸酯、以及Ig丙烯酰基膦光引发剂(氰特公司，DARO⑶R TP0)与溶解的溶液混合，并将所述混合物充分搅拌I小时。为了在高温层压时产生胶粘性并在拆带时阻止胶粘剂残留添加了环氧丙烯酸酯和含硅丙烯酸酯。将搅拌之后得到的胶粘剂溶液涂布在具有25 厚度的聚酰亚胺膜(LN，可隆公司)上，然后在干燥机中于150°C下干燥约3分钟。对制得的胶粘剂组合物进行测量，以具有约6 u m的厚度。在氮气环境下对通过干燥机的干燥的胶粘带进行紫外线照射，从而形成附加的交联结构，其中所述紫外线的量为约300mJ/cm2。对根据实施例以及比较例I和2制造的胶粘带进行了评价并将结果示于下表I中。表I
权利要求
1.一种用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带包含耐热基材和由涂布到所述耐热基材上的胶粘剂组合物形成的胶粘剂层，其中所述胶粘剂组合物包含苯氧基树脂、丙烯酸类树脂、热固性树脂、可能量射线固化的丙烯酸类树脂以及光引发剂，且所述胶粘剂层通过热固化和能量射线固化而固化。
2.权利要求I的用于制造电子部件的胶粘带，其中所述耐热基材的厚度为5i!m 100 iim，所述耐热基材的玻璃化转变温度为1101 4501，所述耐热基材在100°C 200°C的温度范围内的热膨胀系数为lppm/°C 35ppm/°C，且所述耐热基材在室温下的弹性模量为 IGPa IOGPa0
3.权利要求I的用于制造电子部件的胶粘带，其中所述苯氧基树脂是改性的苯氧基树月旨，且所述苯氧基树脂的重均分子量为1000 500000。
4.权利要求I的用于制造电子部件的胶粘带，其中所述胶粘剂组合物的玻璃化转变温度为 80°C 150°C。
5.权利要求I的用于制造电子部件的胶粘带，其中所述可能量射线固化的丙烯酸类树脂在其一个分子中具有至少一个碳-碳双键。
6.权利要求I 5中任一项的用于制造电子部件的胶粘带，其中对于100重量份的所述苯氧基树脂，所述胶粘剂组合物包含0. I 10重量份的所述丙烯酸类树脂、5 20重量份的所述热固性树脂和5 30重量份的所述可能量射线固化的丙烯酸类树脂，以及 对于100重量份的所述可能量射线固化的丙烯酸类树脂，所述胶粘剂组合物还包含·0.5 10重量份的所述光引发剂。
全文摘要
本发明提供一种用于制造电子部件的胶粘带，更特别地，提供如下的用于制造电子部件的胶粘带，所述胶粘带使得可以在利用密封树脂进行封端工艺之后，在不必实施任何附加加热工艺的条件下在室温下拆带，满足对层压工艺条件的所有要求，并克服了用于电子部件制造方法中的常规胶粘带的限制如胶粘剂残留和密封树脂泄露。所述胶粘带包含耐热基材和利用涂布到所述耐热基材上的胶粘剂组合物形成的胶粘剂层，其中所述胶粘剂组合物包含苯氧基树脂、丙烯酸类树脂、热固性树脂、可能量射线固化的丙烯酸类树脂以及光引发剂，且通过热固化和能量射线固化将所述胶粘剂层固化。
文档编号C09J133/00GK102965040SQ201110264260
公开日2013年3月13日 申请日期2011年9月1日 优先权日2011年9月1日
发明者任民镐, 金相弼, 文基祯, 沈昌勋, 崔城焕 申请人:东丽先端素材株式会社