多层膜异质结构、其制备方法及应用与流程

本发明属于自旋电子技术领域，具体涉及一种多层膜异质结构、其制备方法和在自旋流探测中的应用。

背景技术：

自旋流的产生、输运和探测是近些年来自旋电子学的热门研究课题，在目前的研究方法中自旋霍尔效应，自旋塞贝克效应、自旋泵浦以及局域自旋阀结构等引起了该研究领域人士的广泛关注，而其中的自旋塞贝克效应以其简单的探测机制和便易的实验方法更是受到诸多研究者青睐。

对于自旋塞贝克效应的研究，通常有横向(温度梯度在膜面内)和纵向(温度梯度垂直于膜面)两种实验装置，用于研究的样品一般是铁磁/金属双层膜结构，其中底层的铁磁层在温度梯度的作用下产生自旋流并将其注入到与之相邻的具有强自旋轨道耦合作用的非磁金属层中，通过非磁金属层的逆自旋霍尔效应ISHE可以对自旋流进行探测。近三年来已在非磁金属Pt、W、Ta、Cu(Bi)、Au(W)、Cu(Au)等薄膜材料中观察到了明显的逆自旋霍尔效应ISHE，随后，研究者们开始了对铁磁金属的逆自旋霍尔效应ISHE的探究，但是，不同于非磁材料逆自旋霍尔效应ISHE的检测，铁磁材料在温度梯度和外磁场的作用下会产生反常能斯特效应ANE以及反常里吉-勒杜克效应ARL，ANE、ARL与ISHE纠缠在一起，为自旋流的探测带来了一时间难以解决的麻烦，国际上相关课题组目前对此问题也开展了一些相关的研究，但是对体系的温度、铁磁材料的矫顽力以及薄膜的厚度上有若干限制。

另外，对于横向的自旋塞贝克装置来说，由于不同材料的热导率不同，横向的温度梯度会产生纵向的温度梯度，导致纵向自旋塞贝克效应混入；而且面内温度梯度与磁场共同作用下还会产生其他的热磁效应，比如平面能斯特效应，里吉-勒杜克效应，这些伴随效应都不利于自旋流的探测。

技术实现要素：

为克服现有技术中的缺陷，本发明人利用交换偏置，设计了一种基于铁磁性绝缘体的多层膜异质结构，可以排除其他热磁效应的干扰，在室温下即可进行自旋流的探测，而且该系统对铁磁体的矫顽力没有严格的限制，从而扩展了可用于实际操作的材料范围。本发明提供的多层膜异质结构工艺简单、重复且稳定，非常适合实际操作。

概括而言，本发明的目的在于提供一种多层膜异质结构及其制备方法和应用。

为实现上述目的，本发明的第一方面提供了一种多层膜异质结构。所述多层膜异质结构中，包括：

衬底，和衬底上依次设置的：

第一铁磁层，设置于衬底上；

非磁隔离层，设置于第一铁磁层上；

第二铁磁层，设置于非磁隔离层上；

反铁磁钉扎层，设置于第二铁磁层上；以及

设置于反铁磁钉扎层上的保护层。

第一铁磁层作为自旋流的生成层；第二铁磁层作为自旋流的探测层，非磁层作为隔离层以消除两铁磁层之间的耦合作用。由于反铁磁层的钉扎作用可以使第二铁磁层的磁滞回线偏移零点，能够清晰有效地将第二铁磁层的逆自旋霍尔效应ISHE和反常能斯特效应ANE以及反常里吉-勒杜克效应ARL分离开来，从而可以对自旋流进行明确的探测；而反铁磁钉扎层的加入使得自旋流在界面处的反射减少，自旋流通过第二铁磁层后继续流入反铁磁钉扎层并在其中产生逆自旋霍尔效应ISHE，进一步增加了探测到的自旋流的数量。

其中，制备态时第一铁磁层和第二铁磁层的磁矩翻转过程有明显的区分。所述第一铁磁层的材料选自铁磁性绝缘材料、亚铁磁性绝缘材料、铁磁性金属及其合金材料或亚铁磁性金属及其合金材料，优选为含铁石榴石，最优选为Y₃Fe₅O₁₂；

所述衬底材料为非磁材料，优选为硅片、钆镓石榴石GGG，最优选为钆镓石榴石GGG；

所述非磁隔离层材料为非磁金属，优选为Ti、C、Cu，最优选为Cu；

所述反铁磁钉扎层材料为反铁磁性材料，优选为FeMn、IrMn，最优选为IrMn；

所述保护层材料为非磁性抗氧化材料，优选为Ta、SiO₂，最优选为SiO₂。

本发明的第二方面提供了第一方面所述的多层膜异质结构的制备方法，该制备方法包括以下步骤：

(1)采用液相外延法在衬底上生长第一铁磁层；

(2)采用磁控溅射方法在第一铁磁层上依次镀上非磁隔离层、第二铁磁层、反铁磁钉扎层及保护层；

优选地，所述非磁隔离层、第二铁磁层、反铁磁钉扎层采用直流溅射方式，所述保护层采用射频溅射方式。

本发明的第三方面提供了一种自旋阀，所述自旋阀包括第一方面所述多层膜异质结构或第二方面所述方法制备的多层膜异质结构。

本发明的第四方面提供了一种自旋流探测装置，所述自旋流探测装置包括如本发明第三方面提供的自旋阀。

本发明的第五方面提供了一种自旋流探测方法，所述方法使用本发明第一方面所述的多层膜异质结构，并且，探测时温度梯度垂直于膜面、样品表面位于冷端，外加磁场在样品平面内扫描，热电压通过样品平面内垂直于外加磁场的两端电极进行测量。

本发明的多层膜异质结构可以具有但不限于以下有益效果：

1、排除其他热磁效应的干扰，在室温下即可进行自旋流的探测；

2、清晰有效地将第二铁磁层的逆自旋霍尔效应ISHE和反常能斯特效应ANE以及反常里吉-勒杜克效应ARL分离开来，从而可以对自旋流进行明确的探测；

3、不限制多层膜异质结构中第二铁磁层的矫顽力，扩大了可进行实际应用的材料范围；

4、加入反铁磁钉扎层使自旋流在界面处的反射减少，自旋流通过第二铁磁层后继续流入反铁磁钉扎层并在其中产生逆自旋霍尔效应ISHE，进一步增加了探测到的自旋流的数量。

附图说明

以下，结合附图来详细说明本发明的实施方案，其中：

图1示出了本发明提供的多层膜异质结构。

图2示出了该多层膜异质结构的实施例1样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)的结构。

图3示出了实施例2中GGG/YIG样品的纵向自旋塞贝克效应测量装置图，其中H_ex为交换偏置方向，H为外加磁场，▽T_z为沿Z轴的温度梯度，V_th为所测热电压，YIG为YIG(Y₃Fe₅O₁₂)薄膜，GGG为钆镓石榴石衬底。图4示出了实施例2中的GGG/YIG样品在室温下，其自旋流生成层YIG的面内磁滞回线。

图5示出了实施例3中的GGG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)样品在室温下，其自旋流探测层CoPt在反铁磁层IrMn钉扎下的面内磁滞回线。

图6示出了实施例1制得的样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)在室温下，利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图7示出了在室温下，实施例4样品GGG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/SiO₂(5nm)的面内磁滞回线。

图8示出了在室温下，实施例5中未加反铁磁钉扎层的赝自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图9示出了在室温下，实施例6中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3.5nm)/Co(3nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图10示出了在室温下，实施例7中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3.5nm)/Ni(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图11示出了在室温下，实施例8中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(0.8nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图12示出了在室温下，实施例9中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3.5nm)/FePt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图13示出了在室温下，实施例10中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(0.5nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

图14示出了在室温下，实施例11中自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(5nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)利用纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况。

具体实施方式

下面通过具体的实施例进一步说明本发明，但是，应当理解为，这些实施例仅仅是用于更详细具体地说明之用，而不应理解为用于以任何形式限制本发明。

本部分对本发明试验中所使用到的材料以及试验方法进行一般性的描述。虽然为实现本发明目的所使用的许多材料和操作方法是本领域公知的，但是本发明仍然在此作尽可能详细描述。本领域技术人员清楚，在上下文中，如果未特别说明，本发明所用材料和操作方法是本领域公知的。

以下实施例中使用的试剂和仪器如下：

试剂：GGG，YIG，Cu，CoPt，IrMn，SiO₂，Co，Ni，NiFe，FePt，购自合肥科晶材料技术有限公司、钢铁研究总院、有色金属研究院。

仪器：磁控溅射镀膜设备购自中国科学院沈阳科学仪器研制中心；振动样品磁强计购自美国ADE技术有限公司；型号：Model 4-HFVSM

实施例1

本实施例用于说明本发明提供的多层膜异质结构的制备方法。

样品是用液相外延法在钆镓石榴石GGG衬底(3mm×5mm×0.5mm)上生长13μm的YIG(Y₃Fe₅O₁₂)薄膜，其中YIG是一种亚铁磁性绝缘体，然后用磁控溅射方法在YIG上依次镀上Cu(3nm)、CoPt(5nm)、IrMn(8nm)、SiO₂(5nm)，其中Cu、CoPt、IrMn采用的直流溅射方式，SiO₂采用的射频溅射方式，磁控溅射设备的真空度小于4.0×10^-5Pa，氩气工作气压为0.5Pa。

制得的样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)为多层膜异质结构，如图2所示。

实施例2-11

本实施例用于说明本发明提供的纵向自旋塞贝克效应测量装置的测量效果。

采用实施例1所述制备方法制备所述的样品，所有实施例均采用GGG衬底(3mm×5mm×0.5mm)，其中各层的材料和厚度如下表：

实施例2样品GGG/YIG的磁滞回线如图4所示。其磁滞回线表明YIG为面内膜，且在面内各向同性，用振动样品磁强计测量出样品GGG/YIG的磁滞回线，其面内饱和场在30Oe左右。

实施例3样品GGG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)的磁滞回线如图5所示。由于Cu具有很长的自旋扩散长度和弱的自旋轨道耦合作用，是理想的隔离层，用来消除铁磁层YIG和CoPt的铁磁交换耦合作用。用振动样品磁强计测量样品GGG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)的磁滞回线表明，其偏置场明显偏离零场，其左右矫顽力均远在GGG/YIG样品饱和场之外。

本发明提供的纵向自旋塞贝克效应测量装置如图3所示，温度梯度(沿着z轴)垂直于膜面，衬底置于热端，在衬底下面有一加热片对样品进行加热，样品表面位于冷端，其通过一片绝缘导热胶与一铜柱接触；外加磁场在面内y轴方向扫描，热电压通过样品的两端电极进行测量。

实施例1样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)使用本发明提供的纵向自旋塞贝克效应测量装置测量到的热电压随磁场的变化情况如图6所示。由于YIG的厚度是CoPt的三个数量级，其磁矩远大于CoPt，若直接采用振动样品磁强计进行该样品的磁性探究，CoPt的磁矩变化情况将被YIG淹没。故采用热测量的方法对该样品中YIG和CoPt的磁矩变化情况进行描述。

图6的测试曲线表明，零场附近对应于YIG的磁矩翻转过程，偏离零场附近的回线对应的是CoPt的磁矩翻转过程，具体来看：磁场取正向很大时，YIG和CoPt的磁矩沿着同一个方向(设为向右)；磁场在30Oe到-30Oe的变化过程中，CoPt的磁矩不动，只有YIG的磁矩在外场的作用下进行翻转，产生自旋流，进而进入CoPt层，甚至IrMn层，产生逆自旋霍尔效应ISHE一共约为0.77μV，这个过程对应的为纵向自旋塞贝克效应；磁场在-30Oe到-300Oe的变化过程中，YIG的磁矩已经在外场的作用下翻转至饱和，CoPt的磁矩开始翻转，这个过程对应着CoPt的反常能斯特效应ANE-CoPt和反常里吉-勒杜克效应ARL-CoPt以及CoPt磁矩翻转在温度梯度下产生的自旋流在IrMn中产生的逆自旋霍尔效应ISHE-IrMn，如果考虑到CoPt和IrMn界面的交换弹性效应，IrMn中也会产生反常能斯特效应ANE-IrMn和反常里吉-勒杜克效应ARL-IrMn，将这混合在一起的五项合起来命名为ANE-like。在更大的负向外场下，CoPt和YIG的磁矩将都一致地朝着左边排列。同时，由于温度梯度垂直于膜面，利用本发明提供的测量装置，整个测量过程中不存在横向自旋塞贝克效应、平面能斯特效应以及里吉-勒杜克效应的干扰。因此，通过设计自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)，利用本发明提供的纵向自旋塞贝克效应测量装置，可以将体系中的逆自旋霍尔效应ISHE和反常能斯特效应ANE以及反常里吉-勒杜克效应ARL分来，从而对YIG产生的自旋流进行明确地探测。另外，在该体系的CoPt合金中Pt的含量在30％左右，在这个成分下，可以得到CoPt面内矩形磁滞回线，实施例4的样品GGG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/SiO₂(5nm)在室温下的面内磁滞回线如图7所示，其矫顽力约为50Oe，在作为自旋流生成层的YIG铁磁层的饱和场之外。

实施例5的赝自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/SiO₂(5nm)在室温下，利用本发明提供的纵向自旋塞贝克装置测量到的热电压随磁场变化情况如图8所示，测量曲线表明该赝自旋阀结构也可以将逆自旋霍尔效应和反常能斯特效应明确地分开，从而也可以对自旋流进行明确地探测，而且由于多层膜异质结构中CoPt的磁晶各向异性的作用，其所形成的矩形磁滞回线很稳定，因此CoPt的厚度可以做的更大，但是由于Cu的分流效应会相应地更加明显，导致测量到的逆自旋霍尔效应ISHE效应产生的热电压值相对变小。对于赝自旋阀结构，必须采用一种具有大矫顽力的材料(比如CoPt)作为自旋流探测层，使其在温度梯度下的磁矩翻转过程与另一种作为生成层或者探测层的铁磁层的磁矩翻转过程分开，进而将自旋流相关的效应与其他热磁效应区分开，而对于一般的小矫顽力铁磁材料，如Co、Ni、NiFe、FePt等，将不再适用于制造赝自旋阀结构进行自旋流检测。

当在赝自旋阀结构中加入反铁磁钉扎层，采用自旋阀结构时，由于反铁磁钉扎层的交换偏置作用可以使得铁磁钉扎层的磁滞回线明显地偏移零场，从而为自旋流的探测带来了极大的方便。与赝自旋阀结构GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/SiO₂(5nm)得到的逆自旋霍尔效应ISHE(0.38μV)相比，自旋阀结构GGG/YIG/Cu(3nm)/CoPt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)中的逆自旋霍尔效应ISHE(0.77μV)变成了原来的两倍，说明自旋阀结构可以大大增强对自旋流的探测能力。由于反铁磁钉扎层的加入使得自旋流在界面处的反射减少，自旋流通过第二铁磁层后继续流入反铁磁钉扎层并在其中产生逆自旋霍尔效应ISHE进一步增加了探测到的自旋流的数量。而且，自旋阀结构不必拘泥于大矫顽力的材料。

实施例6-11分别是用铁磁材料Co、Ni、NiFe、FePt作为自旋流探测层制备成的自旋阀结构样品GGG/YIG/Cu(3.5nm)/Co(3nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)、GGG/YIG/Cu(3.5nm)/Ni(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)、GGG/YIG/Cu(0.8nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)、GGG/YIG/Cu(3.5nm)/FePt(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)、GGG/YIG/Cu(0.5nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)、GGG/YIG/Cu(5nm)/NiFe(5nm)/IrMn(8nm)/SiO₂(5nm)，利用本发明提供的自旋塞贝克测量装置测量到的热电压随磁场变化情况如图9-14所示，它们的测量曲线表明其自旋阀结构都可以将逆自旋霍尔效应和反常能斯特效应以及反常里吉-勒杜克效应明确地分开，说明该类自旋阀结构是很好的自旋流探测器，具有普适性。

尽管本发明已进行了一定程度的描述，明显地，在不脱离本发明的精神和范围的条件下，可进行各个条件的适当变化。可以理解，本发明不限于所述实施方案，而归于权利要求的范围，其包括所述每个因素的等同替换。