一种氧化石墨烯、碳纳米管多臂定构型导热填料的制备方法_2

文档序号:9539784阅读:来源:国知局
体积为20%,加入一定体积的异丙基三(二辛基焦磷酸酰氧基)钛酸酯的异丙醇溶液,其中异丙基三(二辛基焦磷酸酰氧基)钛酸酯和异丙醇的体积比为0.003:1,在800转/分钟的转速下球磨9小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入N, N-二环己基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中N, N- 二环己基碳二亚胺和异丙醇的体积比为2:100,以1800转/分钟的转速球磨1小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0021]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在5:1稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解2小时,干燥后与氧化石墨烯、N, N-二环己基碳二亚胺按1:1:0.06的质量比在60°C反应2小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为1微米,效果较好。
[0022]实施例2
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的氮化硼球磨球,其比例为1:0.8:0.05,球磨球占球磨罐体积为60%,加入一定体积的硝酸,在2000转/分钟的转速下球磨24小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0023]将长径比为200:1,管径为10nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.6:0.2,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的异丙基三(二辛基磷酸酰氧基)钛酸酯的异丙醇溶液,其中异异丙基三(二辛基磷酸酰氧基)钛酸酯和异丙醇的体积比为0.05:1,在3000转/分钟的转速下球磨3小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入N,N’ - 二异丙基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中N,N’ - 二异丙基碳二亚胺和异丙醇的体积比为10:100,以1800转/分钟的转速球磨4小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0024]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在1:5稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解2小时,干燥后与氧化石墨烯、N, N’ - 二异丙基碳二亚胺按1:9:0.23的质量比在60°C反应0.5小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为0.3微米,效果较好。
[0025]实施例3
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.7:0.1,球磨球占球磨罐体积为50%,加入一定体积的高氯酸,在600转/分钟的转速下球磨16小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0026]将长径比为100:1,管径为40nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.6:0.15,球磨球占球磨罐体积为30%,加入一定体积的异丙基二油酸酰氧基(二辛基磷酸酰氧基)钛酸酯的异丙醇溶液,其中异丙基二油酸酰氧基(二辛基磷酸酰氧基)钛酸酯和异丙醇的体积比为0.01:1,在1000转/分钟的转速下球磨4小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐的异丙醇溶液,其中1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐和异丙醇的体积比为4:100,以1800转/分钟的转速球磨2小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0027]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在3:1稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解2小时,干燥后与氧化石墨稀、1- (3- 二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐按1:3:0.08的质量比在60°C反应2小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为0.4微米,效果较好。
[0028]实施例4
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.6:0.15,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的浓硫酸和硝酸的混合物,其中浓硫酸和硝酸的体积比为10:90,在,800转/分钟的转速下球磨18小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0029]将长径比为150:1,管径为60nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.65:0.1,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的植物酸型单烷氧基类钛酸酯的异丙醇溶液,其中植物酸型单烷氧基类钛酸酯和异丙醇的体积比为0.02:1,在1500转/分钟的转速下球磨6小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入二亚胺N- 二环己基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中二亚胺N- 二环己基碳二亚胺和异丙醇的体积比为6:100,以1800转/分钟的转速球磨3小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0030]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在2:1稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解3小时,干燥后与氧化石墨烯、二亚胺N-二环己基碳二亚胺按1:5:0.01的质量比在60°C反应2小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为0.5微米,效果较好。
[0031]实施例5
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.7:0.15,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的浓硫酸和硝酸的混合物,其中浓硫酸和硝酸的体积比为80:20,在,1000转/分钟的转速下球磨20小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0032]将长径比为190:1,管径为80nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.75:0.05,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的二(乙酰乙酸乙酯)铝酸二异丙酯的异丙醇溶液,其中二(乙酰乙酸乙酯)铝酸二异丙酯和异丙醇的体积比为0.04:1,在1500转/分钟的转速下球磨6小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入二亚胺N- 二环己基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中二亚胺N- 二环己基碳二亚胺和异丙醇的体积比为8:100,以1800转/分钟的转速球磨3小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0033]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在1:1稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解2小时,干燥后与氧化石墨烯、二亚胺N-二环己基碳二亚胺按1:6:0.02的质量比在60°C反应2小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为0.4微米,效果较好。
[0034]实施例6
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.65:0.15,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的浓硫酸和硝酸的混合物,其中浓硫酸和硝酸的体积比为40:60,在,1400转/分钟的转速下球磨20小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0035]将长径比为190:1,管径为80nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.75:0.05,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的二(乙酰乙酸乙酯)铝酸二异丙酯的异丙醇溶液,其中二(乙酰乙酸乙酯)铝酸二异丙酯和异丙醇的体积比为0.04:1,在1500转/分钟的转速下球磨6小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入二亚胺N- 二环己基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中二亚胺N- 二环己基碳二亚胺和异丙醇的体积比为8:100,以1800转/分钟的转速球磨3小时,水洗烘干后得到断口定位活化的活性碳纳米管。
[0036]将断口定位活化的活性碳纳米管加入烧瓶中,在1:1稀释的乙醇溶液中端位的偶联剂水解2小时,干燥后与氧化石墨烯、二亚胺N-二环己基碳二亚胺按1:6:0.02的质量比在60°C反应2小时,将产物用去离子水、二甲苯抽滤直至中性,除去未反应的石墨烯、碳纳米管,制得多臂导热填料,粒径约为0.4微米,效果较好。
[0037]实施例7
将石墨烯微片放置在聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.65:0.05,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的浓硫酸和高氯酸的混合物,其中浓硫酸和硝酸的体积比为10:90,在,1800转/分钟的转速下球磨12小时,球磨时在球磨罐外壁通入冰水,每隔3小时跟换一次冷却水,得到机械剥离的氧化石墨烯。
[0038]将长径比为100:1,管径为40nm的碳纳米管放入聚四氟乙烯球磨罐中,选用0.5,1和2毫米粒径的碳化硅球磨球,其比例为1:0.75:0.05,球磨球占球磨罐体积为40%,加入一定体积的二(乙酰丙酮)铝酸二异丙酯的异丙醇溶液,其中二(乙酰丙酮)铝酸二异丙酯和异丙醇的体积比为0.04:1,在2500转/分钟的转速下球磨4小时,球磨结束后,再向球磨罐中加入二亚胺N- 二环己基碳二亚胺的异丙醇溶液,其中二亚胺N- 二环己基碳二亚胺和异丙醇的体积比为4:100,以1800转/分钟的转速球磨1小时,水洗烘干后
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