专利名称：一种含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺的粉体的制备方法
技术领域：
本发明涉及一种超级电容器电极材料的制备方法，特别涉及含氧石墨烯及含氧石
墨烯/四聚苯胺超级电容器电极材料的制备方法。
背景技术：
石墨烯是碳原子紧密堆积的二位晶格结构的新型碳材料，厚度为0. 34纳米左右， 是构成其他维数碳材料的基本单元。按其层数可分为一层或少层石墨烯。石墨烯的理论 研究已有60年历史，但真正能够独立存在的二位石墨烯是由2004年英国曼特斯特大学的 Novoselov等利用胶带剥离高定向热解石墨获得。自从石墨烯发现以来，由于其优良的物理 化学性质和广阔的应用前景，石墨烯成为材料科学的热点。目前石墨烯的研究还在基础研 究方面。大规模制备石墨烯的方法为化学剥离法[D. Li et al. ， NatNanotech， 2008， 3， 101] 和热剥离法[H.C.Schni印p et al.，J Phys Chem B， 2006， 110， 8535]。用水合肼还原的化 学修饰的石墨烯[M.D. Stoller et al. ， Nano Lett, 2008， 8， 3498 ;Y. Wang et al. ， J Phys Chem C， 2009， 113， 13103]和真空下低温制备的氧化石墨烯[中国专利200810151807.幻制 备的超级电容器的比电容仍待提高。鉴于真空低温制备方法对实验条件要求较高，因此研 究通过软化学方法制备的更高比电容的石墨烯及石墨烯复合材料具有重要的现实意义。
发明内容
本发明针对现有制备方法所制备的石墨烯超级电容器电极材料比电容低的现状， 提出一种新的制备高比电容的含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺复合材料的方法。本发 明采用沸腾回流方法制备的含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺粉体工艺简单、成本低、 比电容高。
本发明制备工艺步骤顺序如下 (i)制备氧化石墨烯按照水与氧化石墨的质量比(iooo 2000) : i的比例将
氧化石墨(南京先锋纳米科技公司生产)加入水中，超声分散1 2小时，形成质量浓度为 0. 5 lmg/ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体； (2)制备含氧石墨烯粉体按照氧化石墨烯胶体与氢溴酸体积比为(25 100) : 1的比例，将氢溴酸(北京兴津化工厂生产，分析纯，质量分数40% )加入到步骤 (1)制得的氧化石墨烯胶体中，再将含有氢溴酸的氧化石墨烯胶体倒入安装有冷凝管、电动 搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90 12(TC的油浴温度下沸腾回流并搅拌12 24小 时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和水洗涤后，干 燥得到含氧石墨烯粉体； (3)制备含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体按照N，N-二甲基甲酰胺与四聚苯胺质 量比为(940 1880) : 1的比例，将四聚苯胺(按[S聽dh P. Surwade et al. ，J Am Chem Soc， 2009， 131， 12528]自制)溶于N， N-二甲基甲酰胺(北京化工厂生产，分析纯，质量分数99. 5% )，配成质量浓度为0. 5 lmg/ml的四聚苯胺溶液。将步骤(1)所制备的质量浓 度为0. 5 lmg/ml的氧化石墨烯胶体、质量浓度为0. 5 lmg/ml的四聚苯胺溶液、氢溴酸 按照体积比为(25 100) : (25 100) : 1的比例混合后，倒入安装有冷凝管、电动搅拌 器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90 120°C的油浴温度下沸腾回流并搅拌12 24小时，得 到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后 得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体。 可以用乙二醇代替所述的N， N-二甲基甲酰胺，其中乙二醇与四聚苯胺质量比为 (1120 2240) : 1。
图la和图lb是本发明实施例1的(A)含氧石墨烯粉体和(B)含氧石墨烯/四聚 苯胺的透射电镜图片。
具体实施例方式本发明制备含氧石墨烯和含氧石墨烯/四聚苯胺粉体的工艺步骤顺序如下 [oo11] (i)制备氧化石墨烯按照水与氧化石墨的质量比(iooo 2000) : i的比例将
氧化石墨(南京先锋纳米科技公司生产)加入水中，超声分散1 2小时，形成质量浓度为 0. 5 lmg/ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体； (2)制备含氧石墨烯粉体按照氧化石墨烯胶体与氢溴酸体积比为(25 100) : 1的比例，将氢溴酸(北京兴津化工厂生产，分析纯，质量分数40% )加入到步骤 (1)制得的氧化石墨烯胶体中，再将含有氢溴酸的氧化石墨烯胶体倒入安装有冷凝管、电动 搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90 12(TC的油浴温度下沸腾回流并搅拌12 24小 时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和水洗涤后，干 燥得到含氧石墨烯粉体； (3)制备含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体按照N，N-二甲基甲酰胺与四聚苯胺质 量比为(940 1880) : 1的比例，将四聚苯胺(按[S聽dh P. Surwade et al. ，J Am Chem Soc， 2009， 131， 12528]自制)溶于N， N-二甲基甲酰胺(北京化工厂生产，分析纯，质量分 数99. 5% )，配成质量浓度为0. 5 lmg/ml的四聚苯胺溶液。将步骤(1)所制备的质量浓 度为0. 5 lmg/ml的氧化石墨烯胶体、质量浓度为0. 5 lmg/ml的四聚苯胺溶液、氢溴酸 按照体积比为(25 100) : (25 100) : 1的比例混合后，倒入安装有冷凝管、电动搅拌 器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90 120°C的油浴温度下沸腾回流并搅拌12 24小时，得 到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后 得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体。 可以用乙二醇代替所述的N， N-二甲基甲酰胺，其中乙二醇与四聚苯胺质量比为 (1120 2240) : 1。
实施例1 制备四聚苯胺将80克氯化钠和0. 8克N-苯基-1，4_苯二胺加到400毫升1摩 尔每升的盐酸中，加入12毫升的过氧化氢(质量分数30%)反应后制得四聚苯胺粉体。
将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml
4的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。 将含氧石墨烯和含氧石墨烯/四聚苯胺电极材料、乙炔黑、粘接剂PVDF按比例混 合均匀压到集流体上制成电极，进行不同电流密度下充放电测试和不同扫数的循环伏安测 试。制得的含氧石墨烯和含氧石墨烯/四聚苯胺电极材料在0. 5A/g下比电容分别为222. 9、 249. 8F/g，在5mV/s下比电容分别为178. 7、 181. 6F/g。
实施例2 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例3 将0. 1克氧化石墨加入150毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0. 67mg/ ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体 中，倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在ll(TC的油浴温度下沸腾 回流并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙 醇和水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入150毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0. 67mg/ ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N-二甲基甲 酰胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶 液混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四 聚苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/ 四聚苯胺复合粉体。
实施例4
5
将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散1小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散1小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例5 将O. l克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散1.5小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将O. l克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散1.5小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例6 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将4毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入4毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例7 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将2毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入2毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例8 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将2毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0. 5mg/ ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于200毫升N， N- 二甲基甲 酰胺，配成质量浓度为0. 5mg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺 溶液混合后加入2毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/ 四聚苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯 /四聚苯胺复合粉体。
实施例9 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在9(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例10 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在120°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在12(TC沸腾回流24小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例11 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌12小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流12小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例12 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将3毫升氢溴酸加入到所得的氧化石墨烯胶体中， 倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在110°C的油浴温度下沸腾回流 并搅拌18小时，得到黑色含氧石墨烯胶体。过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和 水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体； 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升N， N- 二甲基甲酰 胺，配成质量浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液 混合后加入3毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流18小时，得到含氧石墨烯/四聚 苯胺悬浊液。过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四 聚苯胺复合粉体。
实施例13 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升乙二醇，配成质量 浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液混合后加入3 毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流18小时，得到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。 过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉 体。 实施例14 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将O. l克四聚苯胺溶于200毫升乙二醇，配成质量浓度为0. 5mg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液混合后加入2 毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流18小时，得到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。 过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉 体。 实施例15 将0. 1克氧化石墨加入100毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为lmg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升乙二醇，配成质量 浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液混合后加入4 毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流18小时，得到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。 过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉 体。 实施例16 将O. l克氧化石墨加入200毫升水中，超声分散2小时，形成质量浓度为0.5mg/ml 的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；将0. 1克四聚苯胺溶于100毫升乙二醇，配成质量 浓度为lmg/ml的四聚苯胺溶液；将所制备的氧化石墨烯胶体和四聚苯胺溶液混合后加入3 毫升氢溴酸，倒入圆底烧瓶在ll(TC沸腾回流18小时，得到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液。 过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉 体。
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权利要求
一种含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺的粉体的制备方法，其特征在于其工艺步骤顺序如下(1)制备氧化石墨烯按照水与氧化石墨的质量比(1000～2000)∶1的比例将氧化石墨加入水中，超声分散1～2小时，形成质量浓度为0.5～1mg/ml的单片层均匀分散的氧化石墨烯胶体；(2)制备含氧石墨烯粉体按照氧化石墨烯胶体与氢溴酸体积比为(25～100)∶1的比例，将氢溴酸(质量分数40％)加入到步骤(1)制得的氧化石墨烯胶体中，再将含有氢溴酸的氧化石墨烯胶体倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90～120℃的油浴温度下沸腾回流并搅拌12～24小时，得到黑色含氧石墨烯胶体；过滤所得到的黑色含氧石墨烯胶体，经乙醇和水洗涤后，干燥得到含氧石墨烯粉体；(3)制备含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体按照N，N-二甲基甲酰胺与四聚苯胺质量比为(940～1880)∶1的比例，将四聚苯胺溶于N，N-二甲基甲酰胺，配成质量浓度为0.5～1mg/ml的四聚苯胺溶液；将步骤(1)所制备的质量浓度为0.5～1mg/ml的氧化石墨烯胶体、质量浓度为0.5～1mg/ml的四聚苯胺溶液、氢溴酸(质量分数40％)按照体积比为(25～100)∶(25～100)∶1的比例混合后，倒入安装有冷凝管、电动搅拌器和玻璃塞的三口圆底烧瓶，在90～120℃的油浴温度下沸腾回流并搅拌12～24小时，得到含氧石墨烯/四聚苯胺悬浊液；过滤所得的悬浊液，依次用丙酮、乙醇和水洗涤，干燥后得到含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体。
2. 根据权利要求1所述的含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺的粉体的制备方法，其 特征在于可以用乙二醇代替N，N-二甲基甲酰胺，其中乙二醇与四聚苯胺质量比为(1120 2240) : 1。
全文摘要
一种含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺的粉体的制备方法，将氢溴酸加入到经超声剥离的氧化石墨胶体中，油浴，过滤所得胶体，用乙醇和水洗涤后干燥获得含氧石墨烯粉体；将四聚苯胺和氢溴酸先后分别加入经超声剥离的氧化石墨胶体中，油浴，过滤所得胶体，用丙酮、乙醇和水洗涤后干燥获得含氧石墨烯/四聚苯胺复合粉体。本发明含氧石墨烯及含氧石墨烯/四聚苯胺可作为超级电容器电极材料。
文档编号H01G9/058GK101740234SQ20101011787
公开日2010年6月16日 申请日期2010年3月3日 优先权日2010年3月3日
发明者余鹏, 张大成, 张熊, 陈尧, 马衍伟 申请人:中国科学院电工研究所