¹³C的制造方法

专利名称：¹³C的制造方法
13c的鹏施
駄领域
本发明涉及以碳化，为原料来审隨。C(质量数13糊陆謝性碳的稳定同 位萄的方法，尤其涉朋于在媳显下得到非方謝性碳的稳定同位素13C的制造方 法。
背景駄
目前，正^iS行将蕭P氣加热到i亿度以上引发核融合反应 氦等，得到 非常大的核融合能的方法。该方法具有原料娥取之不尽，原SLh不娥，不产 生二氧化碳，不产生高级的方妇寸性废弃物等优点。
另外，日本特开平08-211191号公报(专利文献l)中公开了使氖、氖在由数千 安培的大电流弓胞的电3顺文电的作用下产生等离子体，在数千万度下进行核融合 反应的技术。
另外，如非专利文献l戶脱，目前，常温核融合的研究也正在积丰腿行，但
还处于学术研究的阶段，尚未达到:oik化的程度。
专利文献l:日本特开平08-211191号公报
非专利文献l:日本原子力学会志Vo1.47， No.9(2005)大P及大学高桥亮人、 三菱重工株式会社岩村康弘著p.62—p.63
但是，根据现有技术，为了制造原料織氖，需要特殊的驢和大量的工时， 另外，即{赃核融合反应的剝牛下，反应驗也极其高，而且也需要非常大的装 置。

发明内容
因此，本发明的课题在于，掛共一种13C的制造方法，该方法以通用的碳化 合物为原料，在穀喊化合物的存在下不会产^^l寸ffit弃物的情况下，得到非
方妇寸性碳的稳定同位素13c。为了解决以上的课题，首先，第一方面Mi共一种13c的制造方法，其特征在
于，以碳化合物为原料，在氢、硫化，以及反应催化剂的存在下于50(TC 100(TC 下进行反应，从而得到非方妇寸性的碳的稳定同位素13。。
另外，第二方面根据戶腿第一方面戶脱的13C的制造方法，其特征在于，所 述反应催化齐伪铂催化剂、钯催化剂、铂-钯合金催化剂中的至少一种。
另外，第三方面根据第一、第二方面戶;M的13C的制造方法，其特征在于，
戶;M硫化合物的硫含有斜目对于戶;M碳化合物为50ppm~7%。
另外，第四方面根据第一、第二方面戶，的13C的制造方法，其特征在于， 戶/ft&氢的压力为9.8xl0^a 22.3xl0^a(100kg / cm2~250kg / cm2)。
另外，第五方面衝共一种13C的审隨方法，其特征在于，以碳化激为原料， 在氢与情性气体的混仏体、硫化^tJ以及反应催化齐啲存在下于50(TC 100(rC 下进行反应，从而得到非方妇寸性碳的稳定同位素130。
本发明中，作为碳化合物，根据大致的分类，可选約体、液体、固体。作 为气体的^樣例，有甲烷、乙烷、丙烯、丁烷等烃，作为液体的代表例，有苯、 甲苯、萘、蒽、汽油、轻油、煤油、柴油、杂芬油、煤焦油等。另外，作为固体 的代表例，有活性碳、炭黑、煤、焦炭等。这些可以與封顿，也可以分别将上 述的气体、液体、固体的碳化合物任意地混合使用。
另外，本发明中，除原子核为一个质子的氢(H)以外，原子核由一个质子和
一个中子构成的mp)及由一个质子和二个中子构成的氖(T:氣)等氢的同位素也
可以作为原料，但最，:iih作为通用气体使用的氢。-
另外，本发明中，将惰性气体和氢并用也可以进行本发明的反应。作为惰性 气体的4樣例，举出氦、氖、氩等稀有气体。例如，即j赃将,He糖腦 倍左右，氢气压力为1个标准大气压(1013xl()2pa)的7jC平下，只要提高反应^Jt， 也可以得到同等的反^3I度。从安全性方面考虑，可以fM并用与大部^tl质均 不发生g的情性气体。
另外，本发明的硫化合物只要是在本发明的反应中产生含硫自由基的化糊 即可，作为ft^例，可以从硫化氢、二氧化硫等无机硫化合物，甲硫醇、硫化甲 基二硫化甲基苯并噻吩雜机硫化，以及硫单体中选择。这些可以^^喊 混合顿。
作为反应时的硫添加量(硫纯组分)，只要是相对于原茅 化合物为50ppm以上即可。在50ppm以下时，往往反iSifflt慢，不实用。通常，煤焦油、杂芬油、
柴油等的硫含有率在50ppm 7c/。以下的范围，不需要添补。硫含有率^317%时， 虽然不会阻碍反应，但在常温下，硫往往以固体的形式析出，此时，硫附着在容 器、配管内造成不变，因此不优选。
关于反应驗和压力，？驢和压力越高，越iS4反应。但是，在封闭式反应 装置中，受材料的制约，压力、温度都规定上限。反应中的氢的压力优选 9.8xl0》a 22,3xl0^a(100kg / cm2 250 kg / cm2)。即使氢的压力不足 9.8xl0^a(100kg/cm2)，贝i依，充分高的情况下，也可以迸行反应。例如，即 使在1个大气压(1013xl()2pa)下，只要升高，，也會,以与ft^[虫在100个大 气压(1013xl0，a)盼瞎况同等的鹏进行反应。
作为反应i^it， iM为500°C~1000°C。更ttii为600°C^00°C。在低于600°C 的》驢下氢气的压力不足够高时，难以弓拨反应，舰90(TC时，难以应用发电
及化学:DM几械设备用的高温装置部件，不i^。
作为反应催化剂，，钼催化剂、钯催化剂、铂一钯合金催化剂中的至少一
种。催化剂的微没有特别限定。也可以为金网状、多 L质状、粉末、碳或氧化
铝的复合粉末^P立、铂黑。
由本发明得到的13C的生成和能量发生的原因的机理未知，但根据1939年德 国物理学家柏特和魏兹扎克衝昌的下述C一N—O循环反应的结果推定发生下 述(l)、 (2)、 (3)5^标的部分反应。
(数l)H —+ r + 2MeV ..........(1)
+ /5 + + v + 1. 2MeV ......(2)
H —+ r + 8MeV ..........(3)
H — \5。 + r + 7MeV .........(4)
'75N + j8+ + v + 1.7MeV '…(5)
H — C + $He + 5MeV ........(6)
(Y: Y射线P+:正电子束V:微中子)
根据本发明，M以通用的碳化合物为原料，且在氢和硫化，的存在下，
可以得至排方妇t性的碳的稳定同位素13c并产生发生。反应中发生的过热相对于
设定，(乡M^g)呈现指数函数增减的关系，因此容易进行反应控制。


图1是作为实，置的反应器的概略图。
图2(a)是标实施例1的反应器的鹏变化的图，系列1表示高压反应釜内 部温度，系列2 g高压反应對卜壁面的温度，(b)为(a)的局部放大图。 图3是g生成物的GC-MS分析结果的图。. 图4是标图3的13C的^(2)的质谱分析结果的图。
图5(a)是，实施例2的反应器的，变化的图，系列1表示高压反应釜内 漸驢，系列2标高压反应釜外壁面的纟鹏，(b)为(a)的局部放大图。
图6(a)是标实施例3的反应器的離变化的图，系列1表示高压反应釜内 M度，系列2表示高压反应釜外壁面盼温度，(b)为(a)的局部放大图。
图7是^:反应中发生的过热与内Wj^(乡^(t，之间的关系的图。
图8是g反应中发生的过热和氢的压力之间的关系的图。
符号说明
1 反应器
162c + !
'73N —
6。卞1
15o —2高压反应釜
2a高压反应釜牛体
2al凹部
2a2贯通孔
2b高压反应釜盖
2bl凸部
2b2贯通孔
3加热器
3a电源
4铂催化剂
5螺栓
6排气阀
7氢供给阀
8a、 8b热电偶^Jt计9个人计穀几
10衬垫
11 碳化合物
参照附图对本发明的13c的制造方法之一实施方式进行具体地说明。另外，
本发明不限于这些实施方式。另外，M31本发明的13C的制造方法得到的13C的 分析可以通过GC-MS(Gas Chromatography-Mass Spectrometry;气相色i普-质谱分 析仪)、13C-NMR(Nuclear Magnetic Resonance;核磁共振)、^)6t行。 实施例1
对于图1戶标的反应器1而言，将主体部外径为56mrn、内径为26mm、内 部容积为88cc的INCONEL制的圆筒形高压釜2设置于与电源3a连接的电热式 加热器3内，以碳化，11为原料，并将含有硫化合物的杂芬油麻含有率为 0.07。/。)12cc和金属网状钼催化剂4插入高压反应^i体2a内，之后，隔着金属 制衬垫10将高压反应釜盖2b的凸部2bl嵌合于高压反应ia体2a的凹部2al ， 并将六根螺栓5穿过设于高压反应M体2a及高压反应M 2b的各周边部的六个部位的贯通孔2a2、 2b2，将螺母12与该螺栓5螺纹结合，将高压反应錢2b 固定在高压反应釜主体2a。
其后，打开氢{雜合阀7，向高压反应釜2内供会媳气，同时使扫汽阀6—直 打开数併中，将残留在该高压反应釜2内的空气置换为氢气。其后，关闭排气阀 6使高压反应釜2内的氢气的压力上升到100大气压(10Bxl()4pa)将氢i真充在高压 反应釜2内，之后，关闭氢供给阀7。这样，从电源3a对设置有封入了氢气的高 压反应釜2的加热器3通电，加热至高压反应釜2的内部^^达到54(TC，停止 向该加热器3通电。
还有，图1中，8a、 8b为热电偶纟，计，热电偶g计8a设置在高压反应 釜2内部，测定该高压反应釜2内部的驢，热电偶驗计8b设置在高压反应 釜2的夕卜壁面，测定该高压反应釜2的外壁面的 ，。由热电偶i^Jt计8a、 8b 领幌的》鹏翻信息被输送至(J个人计^I几9并如图2及图5戶;f^tfiH己录。
将由热电偶驢计8a、8b领幌的高压反应釜2内外的鹏领啶结果示于图2。 图2中，系列1标由热电偶》鹏计8a观幌的高压反应釜2的内MJt。系列2 表示由热电偶温度计8b测得的高压反应釜2的外壁面的温度。如图2所示，发 现在停鹏加热器3加热的数辦巾后高压反应釜2的各M^急剧上升的5嫁。 将高压反应釜2的》鹏恢复到室温并采集该高压反应釜2内的残留气体，三天后， 利用GC-MS(Gas Chromatography-Mass Spectrometry;气相色谱-质谱分析仪)进行 气体成分分析。
将气相色if^析仪分析的结果示于图3。图3的横轴，各成分的洗提时间 (min)，纵轴表示检测强度。如图3所示，气体成分为图3的(l)所示的CO(— 氧化碳)，由图4的质谱分析(MassSpectrometry)的结果可知，图3的(2)所 示的成分为C-13(13C)，图3的(3) (8)分别表示CH4(甲垸;Methane)、C2H6(乙 烷；Ethane)、 (:3118(丙烷；Propane)、 C4H!。(丁烷；Butane)、 。6^16(苯；Benzene)、 C7Hs(甲苯；Toluene)的碳化合物成分。
图4(a)标图3的气相色谱分析的Hi(2)(5f銜的结果，图4(b)标峰(2)的质谱 分析的结果。图4(b)的横轴^^质識/电荷数(m / z)，纵轴标检测离子的相 对3驢。如图4所示，确定了质難13糊陆鄉性的碳的稳定同位素13<:。
另外，从高压反应釜2内部回收的固态碳状的块和微量液体的总重量，与 己填充的杂芬油相同。200780045570.0
说明书第7/8页
图2中，可知由于系列1戶麻的由热电偶^it计8a领啶的高压反应釜2的 内部温度比系列2所示的由热电偶温度计8b测定的高压反应釜2的夕卜壁面的温 度高，因此在高压反应釜2内部发生了核熔融弓胞的放热反应。
实施例2
使用具有，实施例1中使用的反应器1的高压反应釜 加热，，用碳化 合物11为原料，并用含有硫化合物的煤焦油喊含有率为3%)12cc来代替杂酚油 插入高压反应釜2内，除此以外，以与战实施例1相同的操作将氢气以100个 大气压(1013xl0卞a)封入，用相同的钼催化剂4进行同样的操作，禾鹏加热器3 加热高压反应釜2，将该高压反应釜2内部的温j^人室温加热到60(TC。如图5 所示，高压反应釜2的内部^J^最高上升到66(TC。
反应结束后，在高压反应釜2内^ 有10cc固态碳状的i央和微量的液体。 与i^实施例1同样，利用GC-MS(Gas Chromatography-Mass Spectrometry;气相 色谱-质谱分析仪滩行气体成分分析，结果是，检测到质量数13的非鹏t性的碳 的稳定同位素13C。
图5中也同样，可知由于系列1所示的由热电偶St计8a测定的高压反应 釜2的内部温度比系列2所示的由热电偶皿计8b测定的高压反应釜2的夕卜壁 面的^Jt高，因此在高压反应釜2内部发生了核熔融弓胞的放热反应。
如上戶腿，以碳化^"t) 11为原料，在氢、硫化働以及作为反应催化剂的
铂催化剂4的存在下，在50(rc iooot:下可得到13(3。硫化合物的硫含有率只要
相对于碳化合物11为50ppm 7%即可，氢的压力只要为 9.8xl0，a 22.3xl0中a(100kg / cm2~250 kg / cm2)即可。 实施例3
将lcc杂芬油及钼催化剂4力口入与战实施例1同样的鹏器1的高压反应 釜2内，以与，实施例1相同的操作， 气在1个大气压(1013xl()2pa)下， 并使氦气在70个大气压(7091xl0卞a)下，调勸喊織3的输A(功率)，将高压反 应签2的内^P^^设定为66(TC。如图6(a)、 (b)所示，高压反应釜2的内剖^jt 达到66(TC后，该高压反应釜2的内^Jt也上升，且在加秉繊3输入后，在约 4小时内达到69(TC，具有3(TC的温度上刑过热)。
〔实施例^实施例31〕
用与，实施例3同样的反应器1、杂芬油，在與虫为氢气时(35个大气压(355xl()4pa加勺12禾tMit^[牛下，根据过热和其f转卖时间求出过热的瓦数(Watt)。 在此，瓦数(Watt)是J歸单位时间发生的焦审Joule)数。其结果是，如图7所示， 过热的瓦数(Watt)相对于由加热器3施加的劍[]热器3的乡^j^Jt(T)呈指数函数 增加。由该结果断定，该反应中阿雷尼厄斯方程规立。在此，阿雷尼厄斯方程 式是指在通常的化学反应中，反/SiM和乡叙t鹏之间的^系如图7戶标，过 热的对数和纟^1SJt的倒数成直线的关系，将iM线所表示的一 ^i称为阿雷尼 厄斯方程式。
还有，图7的横轴戶;f^的T为纟M^Jt(K)， 0。C为273K。 1000/T用1000 倍纟^t，的倒数的值，，例如，以60(TC为例，1/T为0.001145...， 1000 倍时，表示为1.145...。
〔实施例32 实施例68〕
与战实施例3同样，j柳反应器l、杂酚油，在25(TC^65T:的驗范围 内，在单独为氢气时的35种压力条件下，根据过热和其持续时间求出过热的瓦 数(Watt)。其结果是，如图8所示，过热与气体的压力成正比地增加。
产业上的可利用性
本发明麟一种13C的制造方法，其用通用的碳化合物作为原料，在穀口硫 化合物的存在下不会发生方妇寸'M弃物的情况下，可以得到非方M性的碳的稳定
同位素13c。
权利要求
1、一种13C的制造方法，其特征在于，以碳化合物为原料，在氢、硫化合物以及反应催化剂的存在下于500℃～1000℃下进行反应，从而得到非放射性的碳的稳定同位素13C。
2、 如权利要求1戶腐的13C的制造方法，其特征在于， 戶脱反应催化剂为铂催化剂、钯催化剂、钼-钯合金催化剂中的至少一种。
3、 如权利要求1或2所述的13C的制造方法，其特征在于， 戶;M硫化合物的硫含有對目对于戶;M碳化合物为50ppm 7%。
4、 如权利要求1或2所述的13C的制造方法，其特征在于， 戶腿氢的压力为9.8xl0^a 22.3xl0卞a，即100kg / cm2 250kg / cm2。
5、 一种13C的帝隨方法，其特征在于，以碳化，为原料，在氢与情性气体的混仏体、硫化合物以及反应催化剂 的存在下于50(TC 100(TC下进行反应，从而得至排方謝性的碳的稳定同位素13C。
全文摘要
本发明提供一种¹³C的制造方法，其目的在于，用通用的碳氢化合物作为原料，在不发生放射性废弃物的情况下，得到非放射性的稳定同位素¹³C。而且，其构成的特征在于，以碳化合物为原料，在氢、硫化合物以及反应催化剂的存在下，在500℃～1000℃下得到¹³C。
文档编号C01B31/02GK101610979SQ200780045570
公开日2009年12月23日 申请日期2007年12月6日 优先权日2006年12月12日
发明者副岛秀雄, 水野忠彦, 泽田重美 申请人:泽田重美