高q值锂镁钛系微波介质陶瓷及其低温烧结的实现方法
【技术领域】
[0001] 本发明属于电子信息材料与元器件领域，尤其涉及一种新型微波介质陶瓷 Li2MgTi 308系的低温烧结研宄方法。
【背景技术】
[0002] 微波介质陶瓷是指应用于微波频段电路中的介质材料，发挥一种或多种功能的陶 瓷。近年来，移动通讯、军用雷达、全球卫星定位系统（GPS)、无线局域网等现代通信技术得 到了快速发展。这些通信装置中使用的微波电路一般由谐振器、滤波器、振荡器、衰减器、介 质天线、微波集成电路基片等元件组成，微波介质陶瓷（MWDC)是其制备的关键基础材料。 用微波介质陶瓷制作的元器件具有体积小、质量轻、性能稳定、价格便宜等优点。低温共烧 陶瓷技术（Low Temperature Co-fired ceramics，LTCC)能够实现电路中各种微波器件的 集成化、模块化、小型化，制备出满足要求的电子元件。LTCC技术能够有效地利用三维空间 进行多层结构设计从而实现微波元器件的集成化、小型化。在LTCC技术的应用中，常使用 银作为电极，银的熔点只有961°C，因此必须将陶瓷材料的烧结温度降低至950°C以下。大 多数微波介质陶瓷材料烧结温度高于1300°C，发现固有烧结温度低、微波介电性能优良的 微波介质材料非常必要。
[0003] 2010年，Geroge研宄了 Li2ATi308(A = Mg，Zn)的微波介电性能，发现当烧结温度 在 1075°C时，Li2MgTi308的微波介电性能分别为：QXf = 42,000GHz、t f= 3. 2ppm/°C、e ^ =27. 2,固有烧结温度低并且微波介电性能优良，非常适用于LTCC领域。
[0004] 相对比其他陶瓷材料，尖晶石结构的锂镁钛（Li2MgTi30 8)系陶瓷材料固有烧结温 度低并且有良好的微波介电性能，通过加烧结助剂可以将烧结温度降低至950°C以下，使其 可与Ag共烧，但是降低烧结温度（825°C )的同时，使其QX f达到5万GHz以上还没有文献 报道。
[0005] 本发明采用传统固相烧结法，通过加入新型协同添加剂，可将Li2MgTi 308的烧结温 度降低至825°C，获得QXf?为5万GHz以上的优良微波介电性能。
【发明内容】
[0006] 本发明目的，是在锂镁钛系陶瓷材料现有技术的基础上，提供一种以Li2C0 3、MgO、 Ti02为主要原料，并加入少量的MgO和LiF作为烧结助剂，使其烧结温度成功降低至900°C 以下，同时保持良好的微波介电性能的高Q值Li 2MgTi308系微波介质陶瓷。
[0007] 本发明通过如下技术方案予以实现。
[0008] 一种高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其组成为Li2MgTi30 8-3wt% Mg〇-x wt% LiF， 其中，x为烧结助剂的质量百分比，x < 4 ;
[0009] 上述高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷的低温烧结的实现方法，具有如下步骤：
[0010] (1)按Li2MgTi308化学式称量化学原料Li 2C03、MgO和Ti02,混合配料；
[0011] (2)将步骤⑴的混合配料放入球磨罐中，加入氧化锆球和去离子水，球磨4小时， 完成一次球磨，再将一次球磨所得的浆料放入烘干箱内烘干，过40目筛，得到粒径均匀的 粉料；
[0012] (3)将步骤⑵获得的粉料于900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合 成Li 2MgTi308主晶相；
[0013] (4)向步骤（3)预烧后获得粉料中加入质量百分比为3wt% Mg〇-xwt% LiF的烧结 助剂，其中4 ;再置于球磨罐中二次球磨，二次球磨时间为8h，烘干并加入质量百分 比为9wt %的石蜡，过筛，再用粉末压片机压制成型为坯体；
[0014] (5)将步骤⑷的坯体于700~900°C烧结，保温2~6小时，制得高Q值锂镁钛 系微波介质陶瓷。
[0015] 所述步骤（1)化学原料的纯度大于99. 9%。
[0016] 所述步骤⑵的烘干温度为100°C。
[0017] 所述步骤⑷的粉末压片机的压力为4~6Mpa。
[0018] 所述步骤⑷的还体为10mmX5mm的圆柱体。
[0019] 本发明向Li2MgTi3(Vi|^i^介质陶瓷加入xwt% LiF-3wt% MgO(l彡x彡4)作为烧 结助剂，将其烧结温度降低至900 °C以下，制备了 Q X f值为40, 000~60, 000GHz、谐振频率 温度系数为-12ppm/°C~26. 21ppm/°C、介电常数为18~28的微波介质陶瓷。本发明降温 效果明显，并且微波介电性能具有明显的改善。
【具体实施方式】
[0020] 下面结合具体实施例，对本发明作进一步说明。
[0021] 本发明采用的1^2〇)3、1%0和1102原料为纯度大于99.9%的分析纯原料。
[0022] 实施例1
[0023] (1)按摩尔比 1:1:3 称取 Li2C03、MgO、Ti02,混合配料；
[0024] (2)将步骤（1)的混合配料放入聚酯球磨罐中，加入氧化锆球和去离子水，原料、 氧化锆球和去离子水的质量比为1 :12 :10,再将聚酯球磨罐放在行星式球磨机上，进行一 次球磨，球磨时间为4小时，球磨转速为1000转/分；一次球磨所得的浆料放入1500W的红 外干燥箱里，于l〇(TC烘干，过40目筛，得到粒径均匀的粉料；
[0025] (3)将步骤⑵获得的粉料于900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合 成Li 2MgTi308主晶相；
[0026] (4)向四个聚酯球磨罐中各称取预烧后的原料10g，并向其中加入lwt% LiF 和3wt% MgO ;放于行星式球磨机上进行二次球磨，二次球磨时间为8小时，转速为1000 转/分；然后烘干并加入质量百分比为9wt%的石蜡，过筛，再用粉末压片机压制成型为 10mmX5mm的圆柱还体，粉末压片机的压强为6Mpa ;
[0027] (5)将步骤⑷的坯体于825°C烧结，保温4小时，制得高Q值锂镁钛系微波介质 陶瓷。
[0028] 实施例2
[0029]实施例2是在实施例1的基础上，将步骤（5)的烧结温度变更为900°C，其他工艺 条件不变。
[0030] 采用网络分析仪测试上述实施例的微波介电性能，测试结果如下：
[0031]
【主权项】
1. 一种高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其组成为Li2MgTi308-3wt%MgO-xwt%LiF，其 中，X为烧结助剂的质量百分比，1彡X彡4 ; 上述高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷的低温烧结的实现方法，具有如下步骤： (1) 按Li2MgTi3O8化学式称量化学原料Li2C03、MgO和TiO2,混合配料； (2) 将步骤（1)的混合配料放入球磨罐中，加入氧化锆球和去离子水，球磨4小时，完成 一次球磨，再将一次球磨所得的浆料放入烘干箱内烘干，过40目筛，得到粒径均匀的粉料； (3) 将步骤（2)获得的粉料于900°C下预烧3小时，并在此温度下保温4小时，合成 Li2MgTi3O8 主晶相； (4) 向步骤（3)预烧后获得粉料中加入质量百分比为3wt%MgO-xwt%LiF的烧结助 剂，其中KxS4 ;再置于球磨罐中二次球磨，二次球磨时间为8h，烘干并加入质量百分比 为9wt%的石蜡，过筛，再用粉末压片机压制成型为坯体； (5) 将步骤（4)的坯体于700~900°C烧结，保温2~6小时，制得高Q值锂镁钛系微 波介质陶瓷。
2. 根据权利要求1所述的高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤（1)化 学原料的纯度大于99. 9%。
3. 根据权利要求1所述的高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤（2)的 烘干温度为100 °C。
4. 根据权利要求1所述的高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤（4)的 粉末压片机的压力为4~6Mpa。
5. 根据权利要求1所述的高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤（4)的 还体为C>l〇_X5mm的圆柱体。
【专利摘要】本发明公开了一种高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷，其组成为Li2MgTi3O8-3wt％MgO-x wt％LiF，其中1≤x≤4。先按Li2MgTi3O8化学式称量Li2CO3、MgO和TiO2，混合配料，再经过球磨、烘干、过筛，于900℃下预烧，合成Li2MgTi3O8主晶相；再向其中加入3wt％MgO-xwt％LiF(1≤x≤4)的烧结助剂，进行二次球磨，烘干后加入9wt％的石蜡，过筛后压制成型为坯体；再于700～900℃烧结，制得高Q值锂镁钛系微波介质陶瓷。本发明的烧结温度降低至900℃以下，Q×f值为40,000～60,000GHz，谐振频率温度系数为-12ppm/℃～26.21ppm/℃，介电常数为18～28，降温效果明显，微波介电性能得到明显改善。
【IPC分类】C04B35-622, C04B35-462
【公开号】CN104844193
【申请号】CN201510163524
【发明人】张平, 刘健, 赵永贵, 王秀宇
【申请人】天津大学
【公开日】2015年8月19日
【申请日】2015年4月8日