一种环氧树脂导热复合材料及其制备与应用的制作方法

本发明属于热界面材料领域，更具体地，涉及一种环氧树脂导热复合材料及其制备与应用。

背景技术：

如今电子产品的使用正在变得越来越普遍，同时也朝着微型化的方向发展，其应用时会产生大量的热量，电子器件温度的升高对寿命、效率以及耗能方面都会有非常大的影响，因此提高散热能力成为研究工作的热点。具有高散热性能的导热绝缘封装材料是提高电子元器件工作稳定性和使用寿命的关键环节。塑料封装以其优良的电绝缘性能、加工性能与成本优势广泛应用于热界面材料及电子封装领域，其中环氧树脂由于具有收缩率低、粘结性能好、耐腐蚀性能好等优点，占塑料封装材料的90％以上。然而环氧树脂导热性能差，造成电子元件散热困难，容易老化，使用寿命短。

向环氧树脂中添加高热导率的无机填料(如氧化铝、氮化铝、氮化硼、氧化镁)可以有效的提高基体材料的热导率。但通常需要在很高的填充量才能明显提高复合材料热导率。无机填料的高填充量导致了复合材料的力学性能和加工性能大幅下降。具体而言，这将导致环氧树脂复合体系的高粘度，难以有效地进行电子元器件的封装。

在这种背景下，研究一种具有低粘度和高导热特性的环氧树脂基复合材料便有重大的科学和实用价值。

技术实现要素：

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明的目的在于提供一种环氧树脂导热复合材料及其制备与应用，其中通过对该环氧树脂导热复合材料内关键的导热填料结构、以及添加量等进行改进，并采用相应的制备方法，与现有技术相比能够有效解决环氧树脂复合材料导热性能不佳，粘度高等的问题，通过不同种类和形貌的导热填料复合添加，制备兼具低粘度和高导热特性的环氧树脂基导热复合材料；该环氧树脂导热复合材料内的无机填料添加量低至5％至20％的体积比，而导热系数却不低于0.91W/m·K，在30℃下其黏度小于20Pa·s，导热性好，粘度低，确保了该复合材料良好的力学性能和加工性能制备，尤其适用于作为电子封装材料。

为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种环氧树脂导热复合材料，其特征在于，在环氧树脂中分散有体积比例5％至20％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料。

作为本发明的进一步优选，所述二维片层无机填料的平均粒径在10微米至40微米之间，所述球形无机填料的平均粒径在5微米至40微米之间。

作为本发明的进一步优选，所述二维片层无机填料与所述球形无机填料的体积比在4:1至1:1之间。

作为本发明的进一步优选，所述无机填料为氧化铝、氮化硼、氮化铝、氧化镁、氧化锌、二氧化硅中的至少一种。

作为本发明的进一步优选，所述环氧树脂为双酚A型或双酚F型环氧树脂。

作为本发明的进一步优选，所述环氧树脂导热复合材料的导热系数不低于0.91W/m·K，在30℃下其黏度小于20Pa·s。

按照本发明的另一方面，本发明提供了制备如上述环氧树脂导热复合材料的方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)将二维片层无机填料和球形无机填料按4:1至1:1的体积比进行配料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料；

(2)将步骤(1)中的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂导热复合材料。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(2)中，所述均匀分散是采用超声分散和高速搅拌的方法，使得所述混合填料均匀分散于环氧树脂基体材料中；优选的，所述高速搅拌所采用的转速不低于1000转每分钟。

按照本发明的又一方面，本发明提供了上述环氧树脂导热复合材料作为电子封装材料的应用。

总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：

(1)本发明提供的二维片层无机填料和球形无机填料改性环氧树脂复合材料，由于球形填料在基体中有更好的流动性，球形填料加入后能有效降低复合体系粘度，从而在提高体系热导率的同时降低了环氧树脂复合材料的粘度。

本发明所采用的二维片层无机填料，平均粒径在10微米至40微米之间(即，二维片层无机填料的片层平面上最大长度在10微米至40微米之间)，该二维片层无机填料的厚度至少需要小于片层平面的长度和宽度一个数量级，例如可以为100nm至800nm。

(2)本发明提供的二维片层无机填料和球形无机填料改性环氧树脂复合材料，由于不同形貌的填料以合适的比例混合后填充到环氧树脂中，优化了体系填料的分散性，从而降低了复合体系的粘度，提高了加工性能。

(3)本发明提供的二维片层无机填料和球形无机填料改性环氧树脂复合材料，二维片层无机填料主要是构筑导热通道形成导热网络，球形填料的加入，表现出了明显的协同效应，提高了填料与环氧树脂基体间的相互作用，在构建有效的导热阈渗网络的同时降低了体系粘度，实现导热性能大幅提高。

(4)本发明提供的所述复合材料制备方法，步骤简单，反应条件温和，适合工业大规模生产。

(5)本发明提供的二维片层无机填料和球形无机填料改性环氧树脂复合材料，应用于热界面材料，能加强导热性，提交热交换效率。尤其适合于电子封装材料，例如用于集成电路板封装等，可在保证加工性能的前提下，大幅改善电子元件散热性能，延缓电子元件热老化并保证其工作稳定性，从而延长电子产品的使用寿命。

优选方案，通过调整二维片层无机填料和球形无机填料的混合比例，调整所述复合材料的加工性能和导热性能。

优选方案，通过调节环氧树脂和固化剂类型，调整所述复合材料的固化条件，从而满足不同施工场所的特殊要求。

优选方案，通过选择不同类型的环氧树脂，使得所述复合材料具有不同的加工性能和物化性能，满足不同的工业要求。

附图说明

图1是本发明实施例1、2、4、5、6、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化铝按不同配比得到的环氧树脂复合材料的粘度对比图；

图2是本发明实施例1、2、3、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化铝按不同配比得到的环氧树脂复合材料的粘度对比图；

图3是本发明实施例1、2、3、4、5、6、7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化铝按不同配比得到的环氧树脂复合材料的热导率对比图；

图4是本发明实施例7中37微米氮化硼片和40微米球形氧化铝环氧树脂复合材料的断面扫描电镜图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

本发明提供的环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例5％至20％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料(这些无机填料均可从市场上购入)，所述二维片层无机填料的平均粒径在10微米至40微米之间，所述球形无机填料的平均粒径在5微米至40微米之间，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例在4:1至1:1之间。优选地，所述二维片层无机填料的平均粒径在30微米至40微米，所述球形无机填料的平均粒径在30微米至40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比在2:1至1:1之间。

所述无机填料可以为氧化铝、氮化硼、氮化铝、氧化镁、氧化锌、二氧化硅中的一种或两种，优选为氧化铝、氮化硼、氮化铝中的一种或两种。

本发明提供的环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTMC1113测试，导热系数不低于0.91W/m·K，其黏度在30℃下小于20Pa·s。

本发明所提共的环氧树脂复合材料，按照配方比例，可按照一般的填料添加方法制备，优选按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。优选地，所述的环氧树脂为双酚A型或双酚F型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和/或酸酐类固化剂，固化剂的添加量为环氧树脂的6～90wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。优选地，所述超声分散功率优选为：200瓦，温度为50℃-70℃，超声分散0.5-2小时；所述高速搅拌为：40℃-70℃，600-2000转/分钟，搅拌1-2小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600～1900转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000～2100转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃～100℃，预固化时间为1～2小时；高温固化温度为150℃～180℃，高温预固化时间为4～7小时。

本发明提供的环氧树脂复合材料，在保证导热性能的同时，具有良好的机械加工性能，黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下小于20Pa·s，适合用于电子封装材料。

以下为具体实施例：

实施例1

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例12％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述二维片层无机填料为氮化硼。所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为0.81W/m·K，其黏度在30℃下为7.8Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取二维片层无机填料，充分干燥后的填料。

(2)将步骤(1)中得到的二维片层无机填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌3分钟，速度为1600转每分钟，脱出气泡过程2分钟，转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例2

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例15％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述二维片层无机填料为氮化硼。所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.01W/m·K，其黏度在30℃下为12.8Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取二维片层无机填料，充分干燥后的填料。

(2)将步骤(1)中得到的二维片层无机填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌3分钟，速度为1600转每分钟，脱出气泡过程2分钟，转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例3

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例18％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述二维片层无机填料为氮化硼。所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.09W/m·K，其黏度在30℃下为42.8Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取二维片层无机填料，充分干燥后的填料。

(2)将步骤(1)中得到的二维片层无机填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌3分钟，速度为1600转每分钟，脱出气泡过程2分钟，转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例4

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例15％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述球形无机填料的平均粒径为40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例为4:1。所述二维片层无机填料为氮化硼；所述球形无机填料为氧化铝。

所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为0.91W/m·K，其黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下为8.9Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例5

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例18％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述球形无机填料的平均粒径为40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例为2:1。所述二维片层无机填料为氮化硼；所述球形无机填料为氧化铝。

所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.06W/m·K，其黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下为11.2Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例6

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例21％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述球形无机填料的平均粒径为40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例为4:3。所述二维片层无机填料为氮化硼；所述球形无机填料为氧化铝。

所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.16W/m·K，其黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下为12.2Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例7

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例24％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述球形无机填料的平均粒径为40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例为1:1。所述二维片层无机填料为氮化硼；所述球形无机填料为氧化铝。

所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.26W/m·K，其黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下为16.2Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚A型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

实施例8

一种环氧树脂复合材料，在环氧树脂中均匀分散有体积比例24％的无机填料，所述无机填料包括二维片层无机填料和球形无机填料，所述二维片层无机填料的平均粒径为37微米，所述球形无机填料的平均粒径为40微米，所述二维片层无机填料和球形无机填料的体积比例为1:1。所述二维片层无机填料为氮化硼；所述球形无机填料为氧化铝。

所述环氧树脂复合材料，其导热性能按照测试标准ASTM C1113测试，导热系数为1.26W/m·K，其黏度按照测试标准Anton Paar MCR302测试，在30℃下为16.2Pa·s。

一种环氧树脂复合材料，按照配方比例，按照下述方法制备：

(1)取配方比例的二维片层无机填料和球形无机填料，充分干燥后均匀混合，得到混合填料。

(2)将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，均匀分散，脱气泡后固化，即得到所述环氧树脂复合材料。所述的环氧树脂为双酚F型环氧树脂；所述的固化剂为咪唑类和酸酐类固化剂，酸酐类固化剂的添加量为环氧树脂的85wt.％，咪唑类固化剂的添加量为环氧树脂的1wt.％。

其中步骤(2)的具体过程如下：

(2-1)分散：将步骤(1)中得到的混合填料添加到环氧树脂中，超声波分散或者机械搅拌使得填料均匀分散，得到环氧树脂/填料分散体系。机械搅拌速度为800转每分钟，搅拌时间为2小时；超声波分散时间为1小时。

(2-2)将步骤(2-1)所得的环氧树脂/填料分散体系真空脱出气泡后，加入固化剂，并进一步高速搅拌和脱出气泡，得到改性环氧树脂分散体系。所述高速搅拌和脱出气泡过程采用自转/公转搅拌机，高速搅拌速度为1600转每分钟，脱出气泡过程中的转速为2000转每分钟。

(2-3)将步骤(2-2)得到的改性环氧树脂分散体系进行固化反应，即得到所述环氧树脂复合材料。

所述固化过程包括低温预固化与高温固化；预固化温度为60℃，预固化时间为2小时；高温固化温度为150℃，高温预固化时间为5小时。

测试分析：

对实施例1-7提供的环氧树脂复合材料进行了热导率和剪切粘度的测试，结果如图1、图2、图3所示。

剪切粘度为30℃时悬浮体系在剪切速率为100s^-1的剪切粘度。

根据实验结果分析得到，当氮化硼填充量达到体积分数15％时。环氧树脂复合材料的导热系数达到1.01W/m·K，粘度为12.8Pa·s,当继续增大氮化硼的填充量到18％时，粘度快速增加到42.8Pa·s，这说当氮化硼填充量为12％时，已经达到体系的导热逾渗值，体系内已经形成了充分的导热通道，再继续添加氮化硼导热系数几乎没有提升，但是粘度却快速上升，这时加入球形填料，再进一步降低体系的粘度的同时，有效的提高了复合体系的热导率。证实本发明提供的多尺度导热填料改性环氧树脂复合材料是一种具有良好加工性能的导热材料，在高效热界面材料有很高应用价值，尤其是电子封装材料领域，例如用于集成电路板封装等。

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。