烯溶液；
步骤2，取200ml步骤I的石墨烯溶液加入加热搅拌器中，反应温度为60°C，电动搅拌下，50ml/min的速度往溶液中加入50ml硫酸亚铁和氯化铁的混合溶液，保温5分钟，其中，硫酸亚铁的浓度为0.4mol/L，氯化铁的浓度为0.4mol/L ；
步骤3，将步骤2的反应溶液栗抽入底部设有钕铁硼磁铁的器皿中，静置I分钟后，倾斜器皿，将器皿中的上层溶液倒入另一容器中，留下底部磁性沉淀；
步骤4，往加热搅拌器的上层溶液中再加入200ml步骤I的石墨烯溶液，回到步骤2的操作；
步骤5，将步骤2~步骤4的操作步骤循环5次后，将每次操作步骤中步骤3得到的磁性沉淀用去离子水清洗3次并再次进行磁分离，干燥后即可得到所需的石墨烯/铁氧体纳米复合材料。
[0019]本发明连续合成方法中，将操作步骤3收集的溶液(上层溶液)进行分离，得到的不溶物(石墨烯)按质量比1.1倍替换步骤I中的石墨烯重新利用。
[0020]实施例1得到石墨烯/铁氧体纳米复合材料中，铁氧体为四氧化三铁，铁氧体的质量百分比含量为45%。图1为获得复合材料的X射线衍射图，从图中可以看出，最强峰对应石墨烯的(002)晶面，其他标注为的峰对应四氧化三铁，其较大的半高宽说明获得四氧化三铁尺寸较小。图2为获得石墨烯铁氧体复合材料的透射电子显微照片，可以看出铁氧体较均匀的分散在石墨烯表面，铁氧体纳米粒子的平均粒径为18 nm，分散性较好，仅有较轻微的团聚。
[0021]实施例2
结合图3，一种石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，包括如下步骤:
步骤1，按化学计量比秤量20g石墨烯分散于100ml去离子水中，再往溶液中加入16.5g氢氧化钠，此时溶液的PH值大于11，搅拌并超声振荡得到石墨烯溶液；
步骤2，取200ml步骤I的石墨烯溶液加入加热搅拌器中，反应温度为95°C，电动搅拌下，50ml/min的速度往溶液中加入50ml硫酸亚铁、氯化铁、硝酸锌和氯化镍的混合溶液，保温5分钟，其中，硫酸亚铁的浓度为0.3mol/L，氯化铁的浓度为0.3mol/L，硝酸锌的浓度为0.15 mol/L，氯化镍的浓度为0.15 mol/L ;将金属盐溶液往氢氧化钠/石墨烯溶液里加，能够提高石墨烯的分散均匀性；
步骤3，将步骤2的反应溶液栗抽入底部设有钕铁硼磁铁的器皿中，静置I分钟后，倾斜器皿，将器皿中的上层溶液倒入另一容器中，留下底部磁性沉淀；
步骤4，往加热搅拌器的上层溶液中再加入200ml步骤I的石墨烯溶液，回到步骤2的操作；
步骤5，将步骤2~步骤4的操作步骤循环5次后，对得到的产物用去离子水清洗3次并进行磁分离，干燥后即可得到所需的石墨烯/铁氧体纳米复合材料。
[0022]本发明连续合成方法中，将操作步骤3收集的溶液(上层溶液)进行分离，得到的不溶物(石墨烯)按质量比1.1倍替换步骤I中的石墨烯重新利用。
[0023]实施例2得到石墨烯/铁氧体纳米复合材料中，铁氧体为镍锌铁氧体(Nia5Zna5Fe2O4)，铁氧体纳米粒子均勾分散在片状石墨稀表面，铁氧体纳米粒子的粒径为30nm，铁氧体的质量百分比含量为52%。
【主权项】
1.一种石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:包括如下步骤: 步骤1，取一定量的石墨烯分散于水中，再往溶液中加入所需量的氢氧化钠或氨水至溶液的PH值大于9~12，搅拌并超声振荡得到石墨烯分散溶液； 步骤2，取部分步骤I石墨烯分散溶液加入加热搅拌器中，反应温度为60~95°C，边搅拌边往溶液中加入一定量的金属盐溶液，保温数分钟，其中，所述金属盐溶液为硫酸亚铁和氯化铁的混合溶液或硫酸亚铁、氯化铁、硝酸锌和氯化镍的混合溶液； 步骤3，将步骤2的反应溶液抽入到另一容器中，加磁场并静置一段时间后，分开收集溶液和磁性沉淀； 步骤4，将收集到的溶液置于加热搅拌器中，再向加热搅拌器中加入步骤I的石墨烯分散溶液，回到步骤2的操作； 步骤5，将步骤2~步骤4的操作步骤循环多次，将每次操作步骤中步骤3得到的磁性沉淀清洗并进行磁分离，干燥后即可得到所需的石墨烯/铁氧体纳米复合材料。2.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:所述石墨烯/铁氧体纳米复合材料中，铁氧体为四氧化三铁或镍锌铁氧体。3.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:所述石墨烯/铁氧体纳米复合材料中，铁氧体的质量百分比含量为15~80%。4.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:步骤I中，所述石墨稀与水的加入质量体积比为1:50~1:20o5.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:步骤2中，所述金属盐溶液的加入量为石墨烯分散溶液体积的1/4~1/2。6.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:步骤2中，所述金属盐溶液匀速加入石墨烯分散溶液中，加入时间为1~5分钟。7.根据权利要求1所述的石墨稀/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，其特征在于:步骤2中，所述硫酸亚铁的浓度为0.1-0.5mol/L，所述氯化铁的浓度为0.1-0.5mol/L，所述硝酸锌的浓度为硫酸亚铁浓度的1/6~1/2，所述氯化镍的浓度为硫酸亚铁浓度的1/6~1/2。
【专利摘要】本发明公开了一种石墨烯/铁氧体纳米复合材料的连续合成方法，本发明合成方法以石墨烯、氢氧化钠水溶液以及铁盐溶液或掺杂镍盐和锌盐的铁盐溶液作为原料，采用反向共沉淀法制得石墨烯/铁氧体纳米复合材料，本发明合成方法通过连续注入原料以及产物的连续磁分离输出实现复合纳米材料的连续合成，得到的铁氧体和石墨烯混合均匀、结合牢固，具有很好的吸波性能。因此本发明合成方法具有可连续合成、合成温度低、能耗小、成本低、能够大批量生产的优点，具有较好的应用前景。
【IPC分类】C09K3/00
【公开号】CN105199667
【申请号】CN201510681927
【发明人】李同乐, 洪昆权, 姜浩
【申请人】李同乐, 洪昆权, 姜浩
【公开日】2015年12月30日
【申请日】2015年10月21日