140]测定装置SeishinEnterpriseCo.，Ltd.制造，AutoTrueDenserMAT-7000
[0141](设为置换介质使用乙醇、在测定温度25±5°C下测定的值。）。
[0142](振实密度）
[0143] 将试样粉体（正极活性物质）放入10mL的玻璃制量筒中，以轻敲200次后的粉体 填充密度的形式进行测定。
[0144] 将上述得到的作为正极活性物质A的锂镍系复合氧化物的组成、真密度/振实密 度、D1、D2的值示于表1。
[0145] (2)正极的制作
[0146] 准备上述（1)中得到的正极活性物质（正极材料）93重量％、作为导电助剂的炭 黑（平均粒径：300nm) 4重量％、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯（PVDF) 3重量％。将这些正极 活性物质、导电助剂、粘结剂及作为浆料粘度调节溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP)适量 混合，制作正极活性物质浆料。将得到的正极活性物质浆料涂布在作为正极集电体的铝箱 (长200mm、宽120mm、厚20ym)上并使其干燥。然后，进行压制处理，制作在正极集电体的 两面具有正极活性物质层（长200mm、宽120mm、厚80ym)的正极。此时的正极活性物质量 的单位面积重量为24mg/cm2,并且密度为3g/cm3。作为矩形状的正极活性物质层的纵横比 而被定义的电极的长宽比为1. 67。
[0147] (3)电解液的调制
[0148] 制作使1.OMLiPF6溶解在碳酸亚乙酯（EC)和碳酸二甲酯（DMC)的混合溶剂（体 积比1:1)中而得到的溶液。向其中添加相对于电解液重量相当于2重量％的量的碳酸亚 乙烯酯，制成电解液。需要说明的是，"1. 0M的LiPF6"是指该混合溶剂及锂盐的混合物中的 锂盐（LiPF6)浓度为1. 0M。
[0149] (4)负极的制作
[0150] 作为负极活性物质，调制使用了表面用无定形碳覆盖的天然石墨的碳负极活性物 质。使该负极活性物质96. 5重量％、作为粘结剂的羧甲基纤维素的铵盐1. 5重量％及苯乙 烯-丁二烯共聚物胶乳2. 0重量％分散于纯化水中，制备浆料。
[0151] 将该浆料涂布在作为负极集电体的铜箱（长210mm、宽125mm、厚10ym)上，在 120°C下干燥3分钟后，使用辊压机压缩成形，制作在负极集电体的两面具有负极活性物质 层（长210mm、宽125mm、厚60ym)的负极。此时的负极活性物质量的单位面积重量为9mg/ cm2,且密度为 1. 5g/cm3。
[0152] (5)层压电池单元的制作
[0153] 将具备集电用元件（集电板）的正极及负极分别夹着隔膜（聚丙烯微多孔膜，长 215mm、宽130mm、厚25ym)交替地层叠（正极3层、负极4层），由此制作层叠体。将其收 纳在层压膜中。然后，注入规定量的电解液，从而制作长260_、宽150_、厚7mm的层压电 池。所得到的电池的额定容量为3. 3Ah，电池外壳体面积为390cm2,电池面积（包含电池外 壳体的电池的投影面积）相对于额定容量的比为118cm2/Ah。
[0154] 电池的额定容量如下求出。
[0155]《额定容量的测定》
[0156] 关于额定容量，针对试验用电池，在注入电解液后，放置10小时左右，进行初始充 电。然后，在温度25°C下、3.0V~4. 15V的电压范围内，通过以下的步骤1~5进行测定。
[0157] 步骤1:利用0.2C的恒流充电达到4. 15V后，休止5分钟。
[0158] 步骤2 :步骤1后，利用恒压充电进行1. 5小时充电，休止5分钟。
[0159] 步骤3:通过0. 2C的恒流放电达到3. 0V后，利用恒压放电进行2小时放电，然后 休止10秒。
[0160] 步骤4 :通过0. 2C的恒流充电达到4.IV后，利用恒压充电进行2. 5小时充电，然 后休止10秒。
[0161] 步骤5 :通过0. 2C的恒流放电达到3. 0V后，利用恒压放电进行2小时放电，然后 休止10秒。
[0162] 额定容量：将步骤5中的从恒流放电至恒压放电的放电中的放电容量（CCCV放电 容量）作为额定容量。
[0163] [实施例2]
[0164] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0165] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在氧气气氛下、780°C下焙烧9小时，冷却至 室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiasC〇aiMnai02)的正极活性物质B。得到的 锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为250nm，二次颗粒的平均粒 径（D2)为8.6ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的D50 的颗粒半径R的R/2[ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径R 的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0166] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质B的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质B，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0167][实施例3]
[0168] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0169] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在氧气气氛下、760°C下焙烧8小时。冷却至 室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiasC〇aiMnai02)的正极活性物质C。得到的 锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为186nm，二次颗粒的平均粒 径（D2)为6.7ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的D50 的颗粒半径R的R/2[ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径R 的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0170] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质C的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质C，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0171][实施例4]
[0172] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0173] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在氧气气氛下、820°C下焙烧8小时。冷却至 室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiasC〇aiMnai02)的正极活性物质D。得到的 锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为220nm，二次颗粒的平均粒 径（D2)为12.3ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的D50 的颗粒半径R的R/2[ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径R 的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0174] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质D的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质D，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0175] [实施例5]
[0176] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0177] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在氧气气氛下、800°C下焙烧10小时。冷却 至室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiQ.sC〇aiM%102)的正极活性物质E。得 到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为310nm，二次颗粒的平 均粒径（D2)为7.9ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的 D50的颗粒半径R的R/2 [ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径 R的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0178] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质E的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质E，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0179][比较例1]
[0180] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0181] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在空气气氛下、900°C下焙烧10小时。冷却 至室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：1^附。. 8〇)。.#%102)的正极活性物质？。得 到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为667nm，二次颗粒的平 均粒径（D2)为8.0ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的 D50的颗粒半径R的R/2 [ym]更中心侧的平均孔隙率小于比该二次颗粒的D50的颗粒半径 R的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0182] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质F的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质F，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0183] [比较例2]
[0184] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0185] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在空气气氛下、850°C下焙烧9小时。冷却至 室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiasC〇aiMnai02)的正极活性物质G。得到的 锂镍系复合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为485nm，二次颗粒的平均粒 径（D2)为5.9ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的D50 的颗粒半径R的R/2[ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径R 的R/2[ym]更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0186] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质G的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质G，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0187][实施例6]
[0188] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0189] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后在空气气氛下、820°C下焙烧9小时。冷却至室温，得到 包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNiasC〇aiM%102)的正极活性物质H。得到的锂镍系复 合氧化物的二次颗粒中的一次颗粒的平均粒径（D1)为410nm，二次颗粒的平均粒径（D2)为 5. 7ym。另外，在得到的锂镍系复合氧化物的二次颗粒内，比该二次颗粒的D50的颗粒半径 R的R/2[ym]更中心侧的平均孔隙率大于比该二次颗粒的D50的颗粒半径R的R/2[ym] 更表面侧的平均孔隙率（详情参照表1)。
[0190] 与实施例1同样地操作，测定正极活性物质H的真密度/振实密度、二次颗粒内的 孔隙率、Dl、D2。使用该具有表1所记载的组成比、真密度/振实密度、二次颗粒内的孔隙 率、D1、D2的正极活性物质H，除此之外，与实施例1同样地操作，制作层压电池。
[0191] [实施例7]
[0192] 向溶解有硫酸镍、硫酸钴、及硫酸锰的水溶液（1.0m〇l/L)中连续地供给氢氧化钠 及氨，利用共沉淀法制作镍和钴和锰以80 :10 :10的摩尔比固溶而形成的金属复合氢氧化 物。
[0193] 以Li以外的金属（Ni、Co、Mn)的总摩尔数与Li的摩尔数之比成为1 :1的方式称 量该金属复合氧化物和碳酸锂，然后充分混合，在空气气氛下、810°C下焙烧9小时。冷却至 室温，得到包含锂镍系复合氧化物（组成式：LiNias