层叠体、层叠体的制造方法以及多层基板的制作方法_2

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分的间隔。
[0044] 作为将上述3) S/D的最小值以及最大值控制在上述范围内的方法,可以列举使无 机填料的种类和含量最佳化的方法、以及使层叠体的制作条件(压接、固化条件)适当化的 方法等。
[0045] 从使固化物与金属层的胶粘强度更进一步提高的观点出发,3) S/D的最小值优选 为0. 2以上。从使固化物与金属层的胶粘强度更进一步提高的观点出发,3) S/D的最大值优 选为2.0以下。
[0046] 接着,参考附图的同时对1)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整体中 的最大深度、2)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整体中的最大间隔、3)S/D的 最小值以及最大值进行说明。
[0047] 图1是示意地表示本发明的一个实施方式的层叠体的截面图。
[0048] 图1中,示出了层叠体1的层叠方向的截面。层叠体1具备:固化物2、和在固化 物2的表面上层叠的金属层3。图1中,示出了固化物的厚度方向的截面。金属层3的一部 分在多个部位A~D被埋入固化物2内。固化物2具有树脂部分2A、和无机填料部分2B。 金属层3在多个部位A~D具有被埋入固化物内2的金属层部分3a~3d。
[0049] 将部位A处的深度Dl、部位B处的深度D2、部位C处的深度D3、部位D处的深度 D4示于图1。另外,将部位A-部位B之间的金属层部分的间隔S1、部位B-部位C之间的金 属层部分的间隔S2、部位C-部位D之间的金属层部分的间隔S3示于图1。深度Dl~D4 是在埋入固化物2内的各金属层部分3a~3d中将从固化物2与金属层3的界面(其中, 为不包括金属层3被埋入固化物2内的部分的、图3的粗线部LI)至埋入最深部设定为深 度。间隔Sl~S3是在相邻的埋入二个固化物内2的金属层部分3a~3d中从某一埋入中 心部分(图3的粗线部L2)至该埋入中心部分的相邻的埋入中心部分的距离。多个金属层 部分3a~3d(3a与3b、3b与3c、3c与3d)的各间隔是在埋入固化物2内的多个金属层部 分3a~3d中相邻的二个金属层部分3a~3d(3a与3b、3b与3c、3c与3d)各自的间隔。需 要说明的是,上述中心部分是固化物2与金属层3的界面中的金属层部分3a~3d的中心 部分。在确定上述中心部分时,没有考虑在固化物2与金属层3的界面上未显示出的内部 的金属层部分3a的下部(图3的X)。
[0050] 关于上述3) S/D的最小值以及最大值,可以由上述深度Dl~D4以及上述间隔 Sl~S3得到。
[0051] 在以往的环氧树脂材料含有大量无机填料的情况下,特别是在以往的环氧树脂材 料作为固体成分而含有60重量%以上的无机填料的情况下,固化物因热而引起的尺寸变 化变小,另一方面,存在固化物与金属层的胶粘强度变低的问题。
[0052] 相对于此,通过如上所述控制1)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整 体中的最大深度、和2)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整体中的最大间隔,从 而可以使固化物因热而引起的尺寸变化变小,因此,即使增多无机填料的含量,即使作为固 体成分而含有60重量%以上的无机填料,也能够提高固化物与金属层的胶粘强度。另外, 通过如上所述控制上述3) S/D的最小值以及最大值,从而能够更加有效地提高固化物与金 属层的胶粘强度。
[0053] 上述环氧树脂材料中包含的固体成分(以下,有时记载为固体成分A)100重量% 中的上述无机填料的含量为60重量%以上的情况下,固化物因热而引起的尺寸变化变得 很小。
[0054] 另外,已知有以半加成法(SAP(Semi_Additive Process))等为代表的图案形成方 法。SAP中,在绝缘层的表面上形成电路(镀Cu等)图案为凸状。接着,在绝缘层上以及电 路图案上层叠其他绝缘层。SAP中,如果增多以往的环氧树脂材料中的无机填料的含量,则 树脂成分的含量相对变少,树脂成分与电路的接触面积降低,存在固化物与电路的胶粘强 度降低的倾向。
[0055] 相对于此,通过如上所述控制1)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整 体中的最大深度、2)埋入上述固化物内的多个上述金属层部分的整体中的最大间隔,从而 即使在利用SAP形成绝缘层以及电路图案(金属层)的情况下,以及即使增多用于SAP的 环氧树脂材料中包含的无机填料的含量,也能够提高固化物与金属层的胶粘强度。另外,通 过如上所述控制上述3) S/D的最小值以及最大值,从而能够更加有效地提高固化物与金属 层的胶粘强度。
[0056] 上述固化物的平均线膨胀系数优选为30ppm/°C以下,更优选为20ppm/°C以下。上 述平均线膨胀系数为上述上限以下时,通过电路基板的平均热线膨胀系数的降低,从而抑 制电路基板自身的翘曲,使上述固化物与金属层的胶粘强度变得更加良好。
[0057] 上述固化物的玻璃化转变温度优选为150°C以上,更优选为180°C以上,优选为 250°C以下,更优选为200°C以下。上述玻璃化转变温度为上述下限以上和上述上限以下时, 耐冲击性变得更加良好。
[0058] 上述环氧树脂材料的50~150°C下的最低熔融粘度优选为5Pa *s以上,更优选为 IOPa · s以上,优选为300Pa · s以下,更优选为250Pa · s以下,进一步优选为IOOPa · s以 下。上述最低熔融粘度为上述下限以上和上述上限以下时,B阶段膜(B stage film)的操 作性变得更加良好。另外,若上述最低熔融粘度为上述下限以上和上述上限以下时,则在例 如后述的膨润处理条件下进行膨润处理、或在后述的粗化处理条件下进行粗化处理的情况 下,得到1)、2)埋入固化物中的多个金属层部分的整体中的最大深度以及最大间隔分别达 到0. 5 μ m以上的固化物变得更加容易,另外,得到上述3) S/D的最小值为0. 15以上以及最 大值为5. 0以下的固化物变得更加容易,树脂部分与金属层的界面附近的无机填料部分的 存在状态变得更加良好,结果,容易使固化物与金属层的胶粘强度为4N/cm以上。
[0059] 上述恪融粘度使用Rheometer装置,在上述环氧树脂材料的50~150°C的温度范 围内测定。作为上述Rheometer装置,可以列举TA INSTRUMENTS公司制造的"AR-2000"等。
[0060] 上述环氧树脂材料可以为糊状,也可以为膜状。上述环氧树脂材料可以为树脂组 合物,也可以为该树脂组合物成形为膜状的B阶段膜。
[0061] 以下,详细说明上述环氧树脂材料中包含的环氧树脂、固化剂以及无机填料等各 成分。
[0062] [环氧树脂]
[0063] 上述环氧树脂材料中包含的环氧树脂没有特别限定。作为该环氧树脂,可以使用 以往公知的环氧树脂。该环氧树脂是指具有至少一个环氧基的有机化合物。环氧树脂可以 仅使用一种,也可以并用二种以上。
[0064] 作为上述环氧树脂,可以列举:双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环 氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、联苯酚醛清漆型环氧树脂、联苯酚型 环氧树脂、萘型环氧树脂、芴型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、 二环戊二烯型环氧树脂、蒽型环氧树脂、具有金刚烷骨架的环氧树脂、具有三环癸烷骨架的 环氧树脂、以及骨架上具有三嗪核的环氧树脂等。
[0065] 上述环氧树脂优选具有联苯骨架,优选为联苯型环氧树脂。通过上述环氧树脂具 有联苯骨架,从而固化物与金属层的胶粘强度进一步增高。
[0066] 从进一步减小粗化固化物的表面的表面粗糙度、进一步增高固化物与金属层的胶 粘强度的观点出发,上述环氧树脂的环氧当量优选为90以上,更优选为100以上,优选为 1000以下,更优选为800以下。
[0067] 上述环氧树脂的分子量优选为1000以下。该情况下,即使环氧树脂材料中的无机 填料的含量为60重量%以上,也可得到作为流动性高的树脂组合物的环氧树脂材料。因 此,在基板上层压B阶段膜的情况下,能够使无机填料均匀地存在。
[0068] 关于上述环氧树脂的分子量以及后述固化剂的分子量,在上述环氧树脂或固化剂 不是聚合物的情况下,以及上述环氧树脂或固化剂的结构式能够鉴定的情况下,是指可由 该结构式计算出的分子量。另外,上述环氧树脂或固化剂为聚合物的情况下,是指重均分子 量。上述重均分子量表示通过凝胶渗透色谱(GPC)测定求得的以聚苯乙烯换算计的重均分 子量。
[0069] [固化剂]
[0070] 上述环氧树脂材料中包含的固化剂没有特别限定。作为该固化剂,可以使用以往 公知的固化剂。上述固化剂可以仅使用一种,也可以并用二种以上。
[0071] 作为上述固化剂,可以列举:氰酸酯化合物(氰酸酯固化剂)、苯酚化合物(苯酚 固化剂)、胺化合物(胺固化剂)、硫醇化合物(硫醇固化剂)、咪唑化合物、膦化合物、酸酐、 活性酯化合物以及双氰胺等。其中,从得到因热而引起的尺寸变化更小的固化物的观点出 发,上述固化剂优选为氰酸酯化合物或苯酚化合物。上述固化剂优选为氰酸酯化合物,也优 选为苯酚化合物。上述固化剂优选具有能够与上述环氧树脂的环氧基反应的官能团。
[0072] 从进一步减小粗化固化物的表面的表面粗糙度、进一步提高固化物与金属层的胶 粘强度、并且在固化物的表面上形成更微细的布线的观点出发,上述固化剂优选为氰酸酯 化合物、苯酚化合物或活性酯化合物。
[0073] 通过使用上述氰酸酯化合物,从而使无机填料的含量多的B阶段膜的固化物的玻 璃化转变温度进一步增高。上述氰酸酯化合物没有特别限定。作为该氰酸酯化合物,可以 使用以往公知的氰酸酯化合物。上述氰酸酯化合物可以仅使用一种,也可以并用二种以上。
[0074] 作为上述氰酸酯化合物,可以列举酚醛清漆型氰酸酯树脂、双酚型氰酸酯树脂、以 及它们局部地发生三聚化后的预聚物等。作为上述酚醛清漆型氰酸酯树脂,可以列举苯酚 酚醛清漆型氰酸酯树脂以及烷基苯酚型氰酸酯树脂等。作为上述双酚型氰酸酯树脂,可以 列举双酚A型氰酸酯树脂、双酚E型氰酸酯树脂以及四甲基双酚F型氰酸酯树脂等。
[0075] 作为上述氰酸酯化合物的市售品,可以列举:苯酚酚醛清漆型氰酸酯树脂(Lonza Japan公司制"PT-30"以及"PT-60")、以及双酚型氰酸酯树脂三聚化后的预聚物(Lonza Japan 公司制 "BA-230S"、"BA-3000S"、"BTP-1000S" 以及 "BTP-6020S")等。
[0076] 通过使用上述苯酚化合物,固化物与金属层的胶粘强度进一步增高。另外,通过使 用上述苯酚化合物,例如,对在树脂组合物的固化物的表面上设置的铜的表面进行黑化处 理或Cz处理时,固化物与铜的胶粘强度进一步增高。
[0077] 上述苯酚化合物没有特别限定。作为该苯酚化合物,可以使用以往公知的苯酚化 合物。上述苯酚化合物可以仅使用一种,也可以并用二种以上。
[0078] 作为上述苯酚化合物,可以列举酚醛清漆型苯酚、联苯酚型苯酚、萘型苯酚、二环 戊二烯型苯酚、芳烷基型苯酚以及二环戊二烯型苯酚等。
[0079] 作为上述苯酚化合物的市售品,可以列举:酚醛清漆型苯酚(DIC公司制 "TD-2091")、联苯酚醛清漆型苯酚(明和化成公司制"MEH-7851")、芳烷基型苯酚化合物 (明和化成公司制"MEH-7800")、以及具有氨基三嗪骨架的苯酚(DIC公司制"LA1356"以及 "LA3018-50P")等。
[0080] 从进一步减小粗化固化物的表面的表面粗糙度、进一步提高固化物与金属层的胶 粘强度、并且在固化物的表面形成更微细的布线的观点出发,上述苯酚化合物优选为联苯 酚醛清漆型苯酚化合物、或芳烷基型苯酚化合物。
[0081] 通过使用上述活性酯化合物,无机填料的含量比较多的固化物的介质损耗角正切 降低,由此,电路基板的传送损失得到改善。上述活性酯化合物没有特别限定。作为该活性 酯化合物,可以使用以往公知的
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