专利名称：：一种低温烧结微波介质陶瓷材料及其制备方法
技术领域：
：本发明属于电子材料与器件
技术领域：
，具体涉及一种微波介质陶瓷材料及其制备方法。
背景技术：
：进入二十世纪八十年代以来，以微波应用为代表的雷达及通讯技术的发展十分迅猛，尤其是在信息化浪潮席卷全球的今天，移动通讯如车载电话、个人便携式移动电话、卫星直播电视等正在迅猛增长，而且移动通讯设备和便携式终端正趋向小型、轻量、薄型、高频、低功耗、多功能、高性能发展。这一方面为微波介质陶瓷的发展提供了广阔的前景’另一方面也对以微波介质陶瓷材料为基础的微波电路元器件提出了更高的要求，显然以降低生产成本、减少能耗、能够满足与高导电率的金属电极材料(如银、铜、镍等)共烧的低温烧结微波介质陶瓷的研究和开发是今后发展的方向(舒新兴，饶平根，陈大博.低温烧结微波介质陶瓷的研究现状及展望.中国陶瓷，2005，41(1)，4345)。BaO-TiO2-Nb2O5作为一个有发展潜力的高频微波介电陶瓷材料体系引起人们注意的时间并不长。20世纪八十年代，BaO-TiO2-Nb2O5体系被详细研究，Kolar等人证实了3个组成比例为113，114或115时能同时获得高介电常数和高Q值。在此后的近十年间，对于该体系材料的介电特性少有人涉足。直至1997年，Roberts和Cava研制出了八种不同组成的BaO-TiO2-Nb2O5体系，其中BaTiNb4O13iBaTi3Nb4O17和Ba3Ti5Nb6O28因性能优异而被认为适用做微波电介质谐振器材料。之后，该体系的另一个组成Ba2Ti3Nb4O18被发现，并且其具有非常优异的介电性能εr=38.l，Qf=14227GHz，andTf=-llppm,C。(童盛，凌志远，郭栋，胡星.高频电介质新材料Ba2Ti3Nb4O18陶瓷.电子元件与材料，2007，Vol.26，No.7)
发明内容本发明的目的在于提供一种低温烧结微波介质陶瓷材料，该材料具有高介电常数和低介电损耗的优异性能；本发明的另一个目的是提供上述低温烧结微波陶瓷的制备方法，该方法可以降低烧结温度，工艺简单，成本低廉。本发明提供的一种低温烧结微波介质陶瓷材料，其名义组成为Ba2Ti3Nb4O18，其特征在于该材料是在Ba2Ti3Nb4O18中添加CuO，以及H3BO3和B2O3中的任一种得到，其中，CuO的质量百分比含量为0.52%，H3BO3或B2O3的质量百分比含量为1.54.5%，余量为Ba2Ti3Nb4018。上述的低温烧结微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于该制备方法包括以下步骤第1步按照下述过程制备Ba2Ti3Nb4O18粉体(1.1)将Ti02、Nb2O5,以及BaCO3和Ba(OH)2中的任一种，按Ba2Ti3Nb4O18结构式中比例混合，加入去离子水，球磨，烘干；(1.2)将上述烘干后的材料放入高温炉中，从室温以35°C/分钟升温至1150°C1200°C，保温2小时4小时；第2步在Ba2Ti3Nb4O18粉体中按质量比添加H3BO3和CuO进行混合，加入去离子水，球磨，烘干；第3步采用质量分数为68%的聚乙烯醇水溶液作为粘结剂，造粒；第4步压片后在10001075°C下烧结。本发明通过在Ba2Ti3Nb4O18陶瓷中添加CuO和H3BO3来降低其烧结温度，该低温烧结微波介质陶瓷材料的主晶相为Ba2Ti3Nb4O18，次晶相为BaNb8O1415具体而言，本发明具有以下优点(1)本发明的微波介质陶瓷材料具有优良的介电性能，介电常数高(％=2232)，高频下的介电损耗小(QXf=900015000)，可以满足高频高速电路对微波介质材料的介电性能要求。(2)烧结温度低，通过在Ba2Ti3Nb4O18中添加H3BO3和CuO，使Ba2Ti3Nb4O18的烧结温度从1300°C降低到10001075°C。(3)生产成本低廉，本发明所采用的原材料都为价格低廉的氧化物，而且生产工艺简单，大大降低了生产成本。具体实施例方式以下结合实例来进一步说明本发明，但是本发明并不局限于以下的实施方式。本发明所提供的低温烧结Ba2Ti3Nb4O18微波介质陶瓷材料的制备方法具体包括以下步骤实例11.Ba2Ti3Nb4O18粉体的制备(1)将BaCO3>TiO2和Nb2O5按摩尔比例2:3:2配料，总质量为300克，加入去离子水，放入行星式球磨机中球磨ι小时，出料后经过iio°c烘干，研磨成粉料，过40目筛后盛入坩埚内。(2)将装有原料的刚玉坩埚放入箱式高温炉中，从室温以；TC/分钟升温至12000C，保温4小时。研磨后得到Ba2Ti3Nb4O18粉体。2.制备低温烧结Ba2Ti3Nb4O18微波介质陶瓷材料(1)将Ba2Ti3Nb4O18粉体和H3B03、CuO粉体按表1中的配方称料混合，总质量为50克。加入去离子水，放入行星式球磨机中球磨1小时，烘干。(2)按照传统电子陶瓷的制备工艺，采用6%的聚乙烯醇(PVA)水溶液作为粘结剂进行造粒，过40目筛。(3)在IOOMPa压力下，干压法制成直径15mm，高度1215mm的圆柱体。(4)采用常规烧结法，在空气气氛下，从室温以1°C/分钟升至550°C，保温30分钟，将材料中的PVA全部排出。然后以3°C/分钟升至10001050°C，保温4小时后，冷却至室温，得到Ba2Ti3Nb4O18陶瓷样品。实例210的原料和配方如下表1所示，其制备方法与实例1相同。本发明中低温烧结Ba2Ti3Nb4O18材料配方和烧结温度如表1所示。表IBa2Ti3Nb4O18材料配方細组成~烧结温度<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table>升温速度CC/分钟)~烧结温度(°C)I保温时间(小时)<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table>上述实验样品的介电性能采用ADVANTESTR3767C型网络分析仪测量，结果如下表3所示表3实验样品的介电性能\^性<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>以上所述为本发明的较佳实施例而已，但本发明不应该局限于该实施例所公开的内容。所以凡是不脱离本发明所公开的精神下完成的等效或修改，都落入本发明保护的范围。权利要求一种低温烧结微波介质陶瓷材料，其名义组成为Ba2Ti3Nb4O18，其特征在于该材料是在Ba2Ti3Nb4O18中添加CuO，以及H3BO3和B2O3两者中的任一种得到，其中，CuO的质量百分比含量为0.5～2％，H3BO3或B2O3的质量百分比含量为1.5～4.5％，余量为Ba2Ti3Nb4O18。2.根据权利要求1所述的低温烧结微波介质陶瓷材料，其特征在于，各组分的质量百分比含量为Ba2Ti3Nb4O1895.598%H3BO3或B2O3:1.53.5%CuO0.51.0%3.—种权利要求1或2所述的低温烧结微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于该制备方法包括以下步骤第1步按照下述过程制备Ba2Ti3Nb4O18粉体(1.1)将Ti02、Nb2O5、以及BaCOJPBa(OH)2两者中的任一种，按Ba2Ti3Nb4O18结构式中比例混合，加入去离子水，球磨，烘干；(1.2)将上述烘干后的材料放入高温炉中，从室温以35°C/分钟升温至1150°C1200°C，保温2小时4小时；第2步在Ba2Ti3Nb4O18粉体中按质量比添加CuO和Η3Β03、Β203两者中的任一种进行混合，加入去离子水，球磨，烘干；第3步采用质量分数为68%的聚乙烯醇水溶液作为粘结剂，造粒；第4步压片后在10001075°C下烧结。全文摘要本发明公开了一种低温烧结微波介质陶瓷材料以及其制备方法。该材料是通过在Ba2Ti3Nb4O18中添加CuO，以及H3BO3和B2O3中的任一种而得到的，其中各组分含量为，CuO0.5～2wt％，H3BO3或B2O31.5～4.5wt％，余量为Ba2Ti3Nb4O18，其优选的配比为Ba2Ti3Nb4O1895.5～98％，H3BO3或B2O31.5～3.5％，CuO0.5～1.0％。制备方法是先制备Ba2Ti3Nb4O18粉体，再添加烧结助剂H3BO3和CuO，加入去离子水，球磨，烘干，之后再造粒，压片，烧结。本发明的介质陶瓷材料烧结温度低(1000-1075℃)，具有高介电常数(εr＝22～32)和低介质损耗(Q×f＝9000～15000)的优异性能。文档编号C04B35/495GK101811869SQ201010160970公开日2010年8月25日申请日期2010年4月30日优先权日2010年4月30日发明者傅邱云,刘欢,周东祥,张毓敏,胡云香,郑志平,龚树萍申请人:华中科技大学