技术领域本发明涉及高能物理、核医学成像等高能射线或高能粒子探测所需要的无机闪烁体和晶体生长领域，具体为两种Sc,Ce共掺杂的硅酸镥、硅酸钇镥晶体及其熔体法生长方法。
背景技术：
闪烁体的快发光衰减和高密度特性是现代核医学成像所要求的关键指标。快发光衰减有利于探测和分辨物理事件，达到甄别、探测高能粒子的目的；在核医学成像中，快衰减闪烁体将大大缩短成像时间，提高检查效率。同时，高密度闪烁体有高的阻止本领和短的辐照长度，在相同的探测灵敏度要求下，这将大大减小由数千、数万乃至十万多根晶体组成的闪烁体探测阵列体积，以及相应的外围设备体积，显著降低建设成本。在大型的核医学PET系统中，整个探测器由8～11个探测环组成，每个探测环又由512个探测元器件组成，所需晶体元件在4000根以上，因此短辐照长度的高密度闪烁体有利于仪器的小型化，同时提高了探测灵敏度和图像分辨率。已报道的无机快闪烁体中，一类是基质本身的发光，如CuI、BaF2、PbWO4。目前这类材料以CuI的发光衰减时间最快，达到了90ps，但该晶体生长困难，是应用和研究的瓶颈；BaF2的195、220、310nm的荧光衰减时间分别为0.87、0.88和600ns，但其密度仅为4.88g/cm3，光产额小于BGO的1/5，在使用中需要通过特质的KCsTe或Rb-Te光电倍增管滤掉慢成分以得到近于纯的快成份信号；PbWO4的荧光衰减时间为15ns，但光产额仅有BGO的3％左右。另外一类无机快闪烁体是以稀土离子Ce3+、Pr3+、Nd3+作为激活剂或本身作为基质的一部分，利用Ce3+、Pr3+、Nd3+的5d→4f宇称允许跃迁来获得快衰减发光，发光衰减时间约在10～100ns范围，其中又以Ce为发光激活离子的快闪烁体研究和开发种类最多。这些材料包括卤化物、溴化物和氟化物(如Ce:LaCl3、Ce:LaBr3、Ce:LaI3、Ce:LuCl3、Ce:LuBr3、Ce:LuI3、CeF3、K2CeBr5、K2CeCl5、Cs2CeBr5)、Pr:KY3F10)，铝石榴石X3Al5O12(X＝Y,Lu,Y/Lu,如Ce:YAG、Ce:LuAG、Pr:LuAG)、铝钙钛矿氧化物Ce:XAlO3(X:＝L、Y、Y/Lu)、Ce掺杂的硅酸盐晶体(Gd2SiO5:Ce(GSO:Ce)、Lu2SiO5:Ce(LSO:Ce)、Y2SiO5:Ce(YSO:Ce)、Lu2Si2O7:Ce(LPS:Ce)、Y2Si2O7:Ce(YPS:Ce)、Gd2-xYxSiO5:Ce(GYSO:Ce)、Lu2-xYxSiO5:Ce(LYSO:Ce))、Ce:XHfO3(X＝Sr,Ba)等。在这些晶体中，Ce:XHfO3虽然密度高(Ce:BaHfO3的密度为8.5g/cm3，立方SrHfO3的密度为7.492g/cm3)，但它们的熔点超过3000K，单晶制备困难，目前人们主要致力于研究它们的透明陶瓷制备技术。但昂贵而稀少的Hf原料也是此类材料应用的一个障碍。在其余晶体中，密度超过7g/cm3的仅有LSO:Ce、LuAlO3:Ce，以及这两种材料为基质掺入Y的而获得的LYSO:Ce、Lu1-xYxAlO3:Ce。在核医学上，普遍对密度超过7g/cm3的高密度闪烁体LSO:Ce(Lu2SiO5:Ce)和LuAP:Ce(LuAlO3:Ce)前景看好，而将LSO:Ce、LYAP:Ce、LYSO:Ce(Lu0.6Y1.4SiO5:Ce)、混合硅酸镥MLS、GSO:Ce(Gd2SiO5:Ce)、GSO:Zr:Ce(Gd2SiO5:Ce:Zr)、LGSO:Ce(Lu0.2Gd1.8SiO5:Ce)、LaBr3:Ce、LaCl3:Ce、BGO、CdWO4的性能对比研究表明，LSO:Ce的性能最佳，显著优于BGO。但LSO:Ce的缺点是含有176Lu，有较强的本底辐射，能量分辨率也不如GSO:Ce。因此，Y替代Ce:LSO晶体中的部分Gd可降低Lu本底，降低LSO的本底，且原料成本也有所下降，但又能保持Ce：LSO的闪烁体的优点。因此，Ce:LSO、Ce:LYSO成为发展PET成像的综合性能最好的闪烁体。Ce:LSO、Ce:LYSO的荧光寿命约在30ns，实验发现，如果则这两种闪烁体中掺入Sc，可将荧光寿命缩短到20s左右，即荧光寿命可缩短约30％，对于一些需要快衰减高效率的射线或高能粒子探测领域显然具有重要的意义。
技术实现要素：
本发明的目的在于提供两种Sc,Ce共掺杂的硅酸镥、硅酸钇镥晶体及其熔体法生长方法，制备的两种材料是性能优良的闪烁体单晶，在高能物理、核医学成像等领域有重要的应用前景。为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：Sc,Ce共掺杂的硅酸镥、硅酸钇镥晶体，其特征在于，其分子式可分别表示为Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5和Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5，其中，x、y、z的取值范围为：0<x<1，0<y<1，0<z<1，且x、y满足0<x+y<1，x、y、z满足0<x+y+z<1。所述的Sc,Ce共掺杂的硅酸镥、硅酸钇镥晶体的熔体法生长方法如下：(1)对于Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5，采用Sc2O3、CeO2、Lu2O3、SiO2作为原料，按下列化学反应式(Eq-1)进行配料，(Eq-1)将按(Eq-1)反应式比例称量得到的Sc2O3、CeO2、Lu2O3、SiO2混合物的充分混合均匀，经过压制成圆饼或圆柱形块料后，在900-1300℃下煅烧24-200小时发生固相反应获得生长晶体所需的多晶原料；或者按(Eq-1)反应式比例称量得到的Sc2O3、CeO2、Lu2O3、SiO2混合物压制成圆饼或圆柱形块料后，不经额外烧结直接用作晶体生长初始原料；(2)对于Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5，对采用Sc2O3、CeO2、Y2O3、Lu2O3、SiO2作为原料，按下列化学反应式(Eq-2)进行配料，(Eq-2)将按(Eq-2)反应式称量得到Sc2O3、CeO2、Y2O3、Lu2O3、SiO2混合物充分混合均匀，经过压制成圆饼或圆柱形块料后，在900-1300℃下煅烧24-200小时发生固相反应获得生长晶体所需的多晶原料；或者按(Eq-2)反应式称量得到Sc2O3、CeO2、Y2O3、Lu2O3、SiO2混合物压制成圆饼或圆柱形块料后，不经额外烧结直接用作晶体生长初始原料；(3)将上述制备的晶体生长初始原料放入生长铱坩埚、钼坩埚或钨坩埚内，通过感应加热或电阻加热并充分熔化，获得晶体生长熔体；然后采用熔体法晶体生长工艺-提拉法、坩埚下降法、温梯法、热交换法、泡生法、顶部籽晶法、助熔剂晶体生长方法，或微下拉法(μ-PD)进行生长，生长气氛可以为空气气氛、氧化气氛、氩气气氛、氮气气氛、CO2气氛或CO气氛。Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5和Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5通常采用籽晶定向生长，籽晶可用Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5、Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5单晶Lu2SiO5单晶或Y2uLu2(1-u)SiO5(0<u<1)单晶，籽晶方向为<100>、<010>或<001>方向；也可不采用籽晶直径进行生长。在Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5或Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5晶体的生长原料制备中，所用原料Sc2O3、CeO2、Y2O3、Lu2O3、SiO2可采用相应的Sc、Ce、Y、Lu、Si的其它化合物代替，原料合成方法包括高温固相反应、液相合成、气相合成方法，但需满足能通过化学反应能最终形成化合物Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5和Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5这一条件。有益效果本发明通过在Ce:LSO、Ce:LYSO中掺杂Sc，有效地加快了它们的Ce3+发光的寿命，有利于提高探测的时间分辨率。例如，对于Lu1.988Ce0.012SiO5，Ce3+发光的衰减为34ns，而对于Sc掺杂的Lu1.388Ce0.012Sc0.6SiO5，Ce3+发光衰减的时间仅为23ns，加快了30％。本发明方法制备的两种材料是性能优良的闪烁体单晶，在高能物理、核医学成像等领域有重要的应用前景。附图说明图1为Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5的寿命随Sc掺杂浓度的变化曲线，给出了不同Sc掺杂浓度下Ce:LSO的荧光衰减曲线，随着Sc浓度增加到0.6，Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5的荧光寿命衰减至23ns。具体实施方式实施例1生长Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5晶体取x＝0.1，y＝0.0015来生长Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5晶体，设晶生长所需的原料为100g，则熔体法晶体生长方法如下：(1)采用Sc2O3、CeO2、Lu2O3、SiO2作为原料，按化学反应式：进行配料,按此比例共称取3.19gSc2O3、0.12gCeO2、82.78gLu2O3、13.91gSiO2充分混合均匀，得到配料混合物；(2)将将混合物压制成圆饼状，在1300℃下煅烧96小时，获得晶体生长初始原料；(3)把晶体生长初始原料放入生长铱坩埚内，利用JGD600型单晶炉系统，通过中频感应加热并充分熔化，获得晶体生长初始熔体；然后采用提拉法晶体生长工艺、以<001>方向的硅酸镥单晶为籽晶定向生长，获得<001>方向生长的Sc2xCe2yLu2(1-x-y)SiO5单晶。实施例2生长Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5晶体取x＝0.1，y＝0.0015，z＝0.2来生长Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5晶体，设晶生长所需的原料为100g，则熔体法晶体生长方法如下：(1)采用Sc2O3、CeO2、Lu2O3、SiO2作为原料，按化学反应式：进行配料,按此比例共称取3.50gSc2O3、0.13gCeO2、69.66gLu2O3、11.46gY2O3、15.24gSiO2充分混合均匀，得到配料混合物；(2)将将混合物压制成圆饼状，在1300℃下煅烧96小时，获得晶体生长初始原料；(3)把晶体生长初始原料放入生长铱坩埚内，利用JGD600型单晶炉系统，通过中频感应加热并充分熔化，获得晶体生长初始熔体；然后采用提拉法晶体生长工艺、以<001>方向的硅酸镥单晶为籽晶定向生长，获得<001>方向生长的Sc2xCe2yY2zLu2(1-x-y-z)SiO5单晶。