专利名称：一种荧光粉及其制备方法
技术领域：
本发明涉及LED技术领域，尤其涉及一种荧光粉及其制备方法。
背景技术：
白光发光二极管(Lisht Emitting Diode，简称LED)是一种新型固态照明电光源， 通过将电能转化为光的一种半导体电子器件、LED具有体积小、节能、寿命长、无污染等诸多优点，被广泛应用于液晶显示器背光源、指示灯、汽车、个人通讯设备和普通照明灯诸多领域得到应用，它对节能、环保、提高人民的生活质量等方面具有广泛而深远的意义。目前，白光LED可通过通过以下两种方式进行制备一、将荧光粉涂覆在蓝色LED 上得到白光LED，通过蓝光激发荧光粉发出白光，优选以石榴石型YAG: Ce3+荧光材料与蓝光 LED结合，得到白色LED 二、通过UV LED芯片与RGB三色荧光粉结合，得到白光LED。。但是，以上两种方法制备白光LED仍然具有很多缺点第一，通过修饰的方法使 YAG:Ce3+光谱中红光组分效率增强的效果并不明显；第二，由于三色荧光粉之间性质存在差异，导致了使用过程的色漂移现象。除此之外，这种方法成本较高，制备工艺也较为负杂， 新荧光体系的研发过程中氮(氧)化物基发光材料对原料的要求以及相应的制备条件极为苛刻，工业成本很高。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于提供一种合成方法简单，激发光谱较宽红光组分增强效果明显的荧光粉及其制备方法。为了解决以上技术问题，本发明提供了一种荧光粉，包括原子比为 AxB3_xC5_xDx012:My 的化合物；其中A为Mg、Ca、Sr和Ba中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一种或几种；C 为 Si 和 / 或 Ge ；D为B、Al和Ga中的一种或几种；M 为 Ce 禾口 / 或 Mn;0 < χ ^ 3 ；OKy <0.30。本发明还提供了一种荧光粉的制备方法，包括a)将含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有 M的化合物混合，得到混合固体粉末；b)将所述混合固体粉末在还原气氛中焙烧，得到原子比为AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中A为Mg、Ca、Sr和Ba中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一种或几种；
C 为 Si 和 / 或Ge;D为B、Al和( 中的一种或几种；M 为 Ce 禾口 / 或 Mn;0 彡 χ 彡 3 ；OKy <0.30。优选的，所述含有A的化合物为含有Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物、硝酸盐、氢氧化物、 卤化物或碳酸盐。优选的，所述含有B 的化合物为含有 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、 Yb或Lu的氧化物、商化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物。优选的，所述含有C化合物为含有Si和/或Ge的氧化物硝酸盐或商化物。优选的，所述含有D的化合物为含有B、Al或( 的氧化物或可提供D的含氧酸盐
至少一种。优选的，所述含有M的化合物为含有Ce和/或Mn的氧化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物。优选的，还包括将氟化物助溶剂加入所述混合固体粉末中。优选的，所述还原气氛为碳在空气中燃烧得到的混合气体气氛，氢气气氛、氢气和氮气混合得到气体气氛。优选的，所述焙烧的温度为1400 1700°C ；所述焙烧的时间为1 20小时。本发明提供了一种荧光粉，具有石榴石结构，将所诉Ce和/或Mn掺杂在以石榴石基结构的前驱体中，使得所述荧光粉的激发光谱较宽，另外，Ce或Mn离子的能量传递能力来调节荧光粉的发射光谱的位置。在蓝光激发下，所述荧光粉的发光波长为450 700nm。 且荧光粉中含有单组份原料，能够涵盖红光和绿光组分，红光组分充足，其发射光谱也在向红光组分扩宽。所述荧光粉能够与蓝光LED很好的结合，并在蓝光激发下发出白光；另外本发明提供的荧光粉中不含硫等影响荧光粉激发光谱的元素，效果稳定。实验证明，本发明还提供了一种荧光粉的制备方法，包括将含有A化合物、含有B的化合物、 含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固体粉末；b)将所述混合固体粉末在还原气氛中焙烧，得到通式为Ax _xC5_xDx012:My的化合物；其中，A为Mg、Ca、 Sr 和 Ba 中的一种或几禾中；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 和 Lu 中的一禾中或几种；C为Si和/或Ge ;D为B、A1和( 中的一种或几种；M为Ce和/或Mn ;0彡χ彡3 ； 0. 02 ^ y ^ 0. 30。该制备方法操作简单，仅仅控制温度和添加量就能够得到性能稳定的荧光粉，适合大规模工业化生产。
图1为本发明实施例1制备的荧光粉的XRD谱图；图2为实本发明实施例1制备的荧光粉的激发光谱；图3为本发明实施例1制备的荧光粉的发射光谱；图4为本发明实施例30制备的荧光粉的激发光谱；图5为本发明实施例30制备的荧光粉的发射光谱。
具体实施例方式为了进一步了解本发明，下面结合实施例对本发明的优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点而不是对本发明专利要求的限制。本发明提供了一种荧光粉，包括原子比为AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中
A为Mg、Ca、Sr和Ba中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一种或几种；C 为 Si 和 / 或 Ge ；D为B、Al和Ga中的一种或几种；M 为 Ce 禾口 / 或 Mn ；0 < χ ^ 3 ；OKy <0.30。按照本发明，所述荧光粉具有式I所示的原子比，AxB3_xC5_xDx012 My所述A为Mg、Ca、 Sr和Ba中的一种或几种，优选为Mg、Ca。所述B为稀土元素，在本发明的实施方式中，选择Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、 Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一种或几种。所诉C为Si和/或Ge;所述D为B、A1和( 中的一种或几种，优选为Al。所述M 为Ce和/或Mn。0 ^ χ ^ 0. 30，优选的，χ满足以下条件0. 02 ^ χ ^ 0. 25 ；更优选的，χ满足以下条件0. 04 ^ χ ^ 0. 20 ；0彡y彡0. 25，优选的，y满足以下条件0. 02彡y彡0. 2 ；更优选的，y满足以下条件0. 04彡y彡0. 15。本发明提供的一种能够与蓝光LED共同激发出白光的荧光粉。该荧光粉中包括通式为AxB3_xC5_xDx012:My的化合物。所述化合物具有石榴石结构。且为单一组分，将Ce和/或 Mn元素掺杂在具有石榴石基的化合物AxB3_xC5_xDx012中得到一种新型的具有石榴石结构的荧光材料。由于是单一组分，所以在所诉荧光材料中含有一种或多种稀土元素，能够使所述荧光材料涵盖较宽的激发光谱，同时利用Ce和/或Mn离子能量的传递来调节所述荧光粉的发射光谱向红光组分扩宽。所以不需要添加红色荧光粉来补足荧光材料发射光谱中红光组分。另外，本发明提供的荧光粉中不含有S元素，不会使激发光谱的宽度受到杂质元素的干扰。本发明还提供了一种荧光粉的制备方法。包括a)将含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固体粉末；b)将所述混合固体粉末在还原气氛中焙烧，得到通式为AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中，A 为 Mg、Ca、Sr 和 Ba 中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、 Er,Tm,Yb和Lu中的一种或几种；C为Si和/或Ge ；D为B、A1和( 中的一种或几种；M为 Ce 和 / 或 Mn ;0 彡 χ 彡 3 ;0. 02 彡 y 彡 0. 30。按照本发明，所述荧光粉的制备具体为将含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M 的化合物混合，得到混合固体粉末；
所述含有A的化合物优选为含有Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物、硝酸盐、氢氧化物、卤化物或碳酸盐；所述含有B 的化合物优选为含有 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 或Lu的氧化物、商化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物；所述含有C化合物优选为含有Si和/或Ge的氧化物硝酸盐或商化物；所述含有D的化合物优选为含有B、A1或( 的氧化物或可提供D的含氧酸盐至少一种；所述含有M的化合物优选为含有Ce和/或Mn的氧化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物。然后将所述混合固体粉末在还原气氛下焙烧，得到荧光粉；所述焙烧温度优选为 1400 1700°C，更优选为1300 1600°C，最优选为1350 1500°C。焙烧时间优选为1 20h，更优选为2 15h，最优选为5 10h。按照本发明，所述还原气氛为碳在空气中燃烧得到的混合气体气氛，氢气气氛、氢气和氮气混合得到气体气氛。若是氮气和氢气的混合气体气氛，那么所述H2和N2的的体积比优选为1 20 80 99，更优选为5 15 85 95。按照本发明，为了降低焙烧温度，提高含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合之间的混合熔融能力，优选在所述混合固体粉末中添加氟化物助溶剂；所述氟化物助溶剂优选为碱金属、碱土金属以及IIIA族元素、 IIIB 族元素的氟化物，更优选为 CaF2、LiF、SrF2、LaF3、NH4HF2、NH4F、BaF2、AlF3、GdF3 中的一种或多种，所述氟化物助溶剂的添加量占所述混合固体粉末的重量百分数为0. 10 0. 20%, 更优选为0. 12 0. 17%，最优选为0. 13 0. 15%。最后还优选将所述荧光粉再经过研磨分散后，得到产品，该产品能够在蓝光激发的激发下发出白光。本发明提供的制备方法，简单，仅仅控制温度和添加量就能够得到性能稳定的荧光粉，适合大规模工业化生产。以下为本发明的具体实施例，详细阐述本发明方案实施例1称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， 进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧3小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MgL5LuL45Ali5SiL5O12 = Ceaci5tj对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。从图3中可以看出，本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。
实施例2称取Lu2CO3 57. 39 克，Y (NO3) 3 2. 75 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18.03 克，CeO2 1.72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C条件，20% H2/N2气氛下焙烧15小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MguOA^d.jAluSiuO^Ced对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例3称取Lu2O3 55.71 克，La(OH)3 1. 90 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35.69 克，SiO2 18. 03克，CeO2 1.72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧15小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED 用荧光粉，其组成为Mgu(Lik4tlLiiaci5)
AI3· 5SI1. 5〇12 Ce0. 05°对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例4称取Lu2O3 55. 71 克，Pr6O11 1. 70 克，MgCl2 28. 56 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1.72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧15小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.5 (Lu1.4OPr0. J Al3.5SiL5012Ce0.。5。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例5称取Lu2O3 55. 71 克，Nd2O3 1.68 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1700°C条件，15% H2/N2气氛下焙烧20小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. JLi^4tlNda J Al3. AiuO12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例6称取Lu2O3 55.71 克，Sm2O3 1. 74 克，Mg(NO3)2 44. 49 克，Al (NO3)3149. 10 克， SiO2 18. 03克，( 1.72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧10小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mgu(Lik4tlSmatl5)
AI3· 5SI1. 5〇12 Ce0. 05°对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例7称取Lu2O3 55. 71 克，Eu2O3 1.76 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧8小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. JLul4qEuq. J Al3. ji^O^Ce^。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例8称取Lu2O3 55. 71 克，Gd2O3 1. 81 克，MgCO3 25. 29 克，Al2O3 35. 69 克，H2SiO3 24. 43 克，CeO2 1.72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1650°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧5小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，，其组成为Mg1. JLi^4OGdaJ Al3. A^5O12:Ceatl5t5对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例9称取Lu2O3 55. 71 克，Tb4O7 1.87，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，H2SiO3 24. 43 克， Ce(NO3) 3 3. 26克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧10小时，冷却至1000°C时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mgu(Li^4ciTbaci5)Al3. AiuO12 = Cqci5t5对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例10称取Lu2O3 55. 71 克，Dy2O3 1. 87 克，Mg(OH)2 17. 50 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18.03 克，CeO2 1.72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C下焙烧5小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.5 (Lu1.40Dy0. J Al3.5SiL 5012 Ce0.。5。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例11称取Lu2O3 55. 71 克，Ho2O3 1.89 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1650°C下焙烧3小时，冷却至1000°C时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.5 (Lu1.40Ho0. J Al3.5SiL 5012 Ce0.05。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例12称取Lu2O3 55. 71 克，Er2O3 1.91 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1700°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧15小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.5 (Lu1.40Er0. J Al3.5SiL5012Ce0.。5。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例13称取Lu2O3 55. 71 克，Tm2O3 1.93 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C条件，25% H2/N2气氛下焙烧10小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. JLi^4ciTma J Al3. AiuO12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例14称取Lu2O3 55. 71 克，YId2O3 1.97 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C下焙烧3小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.5 (Lu1.40Yb0. J Al3.5SiL5012 Ce0.。5。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。
对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例15称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，CaCO3 1.00 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1600°C下焙烧8小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为(Mgu5Qia JLuL45Ali5SiL5O12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例16称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，SrCO3 1.48 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C条件，5% H2/N2气氛下焙烧7小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为(Mg1.45Sr0. J Lu1.45A13.5SiL 5012 Ce0.05。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例17称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，BaCO3 1.97 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧2小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为(Mgu5Biiaci5)Lu1. JluSiuO^Ce^。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例18
称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 17. 42 克，GeO2 1. 05 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1400°C下焙烧6小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. 5Lul45A13. 5 (Si1.45Ge0. J O12 Ceatl5t5对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例19称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 18 克，H3BO3 0.62 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C下焙烧15小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MguLUL45(Ali45Batl5)SiL5O12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例20称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 18 克，Ga2O3 0.94 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C下焙烧3小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. 5Lul 45 (Al3.45Ga0. J Si1.5012 Ce0.05。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例21称取Lu2O3 58. 89 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 0.69 克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在 1600°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧5小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MgL5Luu8Ali5SiL5O12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例22称取Lu2O3 47. 75 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33 克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C下焙烧5小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1. 5Lul2A13.5SiL 5012 Ce。. 3。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例23称取Lu2O3 77. 60 克，MgO 8. 06 克，Al2O3 40. 78 克，12. 02 克，1. 72 克，
进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1400°C下焙烧20小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MgLciLUu5Al4ciSiuO12 = Ceac^对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例M称取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，CaCO3 10. 01 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1700°C下焙烧2小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MguCauLuuAluSii.A^Ceu。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例25称取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，SrCO3 14. 76 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C下焙烧3小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MguSi^LuuAluSi^O^Ceu。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例沈称取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，BaCO3 19. 73 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，进行充分研磨混合，放入氧化铝坩埚内，在原材料中覆盖一层碳粉，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1700°C下焙烧2小时，冷却至室温时取出，除去碳，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光led用荧光粉，其组成为Mg1.0Ba0.5Lul2A13.5SiL 5012: Ce。. 3。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例27称取MgO 23. 54 克，Al2O3 20. 39 克，SiO2 36. 05 克，CeO2 1. 72 克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1550°C条件，20% H2/N2气氛下焙烧15小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为 95A12.0Si3. Q012 Ce0.05。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。
对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例28称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 93 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 0. 46克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1600°C条件，10% H2Z^2气氛下焙烧10小时，冷却至室温时取出，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mgl.48LUl.MAl^SiL5O12:Cqtl5，M%(12。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例四称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧3小时，冷却至室温时取出，研磨分散后， 得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1^5Lu1.MAl^SiL5O12:Cqtl5，Mntl.25。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例30称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 9. 67 克，Al2O3 35. 69 克，18. 03 克，1. 72 克， MnCO3 6. 90克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C条件，5% H2/N2气氛下焙烧3小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为MAjLuL45Ali5SiL5O12 = Ceaci5, M%3(1。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。从图5可以看出，本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例31
称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，CaF2 0. 16克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C条件，10% H2/N2气氛下焙烧3小时，冷却至室温时取出， 研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mgl.25LUl.MAli5S^5O12 = Ceatl
5，Mn0 25 O对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例32称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，LiF 0. 03克和SrF2 0. 13克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1500°C条件，10 % H2/N2气氛下焙烧5小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例33称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，LaF3 0. 12克和NH4HF2 0. 10克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1450°C条件，10 % H2/N2气氛下焙烧2小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mgl.25LUl.4
3.5S11.5Ο12Ce0_05 Mn0.25。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例34
称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，NH4F 0. 10克和BaF2 0. 08克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1400°C条件，10 % H2/N2气氛下焙烧3小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。实施例35称取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，AlF3 0. 14克和GdF3 0. 06克，进行充分研磨混合，将得到的混合物放入氧化铝坩埚内，盖好坩埚盖，放入高温炉内，在1400°C条件，10 % H2/N2气氛下焙烧5小时，冷却至室温时取出，研磨分散后，得到一种蓝光激发的白光LED用荧光粉，其组成为Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。对所述荧光粉进行XRD分析，结果表明其具有上述原子比组成；用波长为435nm的蓝光激发所述荧光粉，结果表明，本发明制备的荧光粉的激发光谱范围较宽，本发明制备的荧光粉的发射光谱在450nm 700nm区域，覆盖红光和绿光区，且明显向红光区拓宽，从而受蓝光激发获得白光。本实施例提供的荧光粉的发射光谱涵盖了红光组分，所以不需要再进行添加红色荧光材料来增强红光效果。对所述荧光粉制备的白光发光二极管的发光情况进行测定，由所述荧光粉制备的白光发光二极管光谱覆盖450nm 700nm。以上对本发明提供的一种荧光粉及其制备方法进行了详细的介绍，本文中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
权利要求
1.一种荧光粉，其特征在于，包括原子比为AA_xC5_xDx012:My的化合物；其中A为Mg、Ca、Sr和Ba中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 和 Lu 中的一种或几种；C为Si和/或Ge ；D为B、Al和( 中的一种或几种；M为Ce禾口 /或Mn ；0 < χ 彡 3 ；0. 02 ^ y ^ 0. 30。
2.一种荧光粉的制备方法，其特征在于，包括a)将含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固体粉末；b)将所述混合固体粉末在还原气氛中焙烧，得到通式为AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中，A 为 Mg、Ca、Sr 和 Ba 中的一种或几种；B 为 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、 Yb和Lu中的一种或几种；C为Si和/或Ge ；D为B、A1和( 中的一种或几种；M为Ce和/ 或 Mn ;0 < χ 彡 3 ;0· 02 彡 y 彡 0. 30。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述含有A的化合物为含有Mg、Ca、 Sr或Ba的氧化物、硝酸盐、氢氧化物、商化物或碳酸盐。
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述含有B的化合物为含有Y、La、 Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb或Lu的氧化物、卤化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物。
5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述含有C化合物为含有Si和/或 Ge的氧化物硝酸盐或商化物。
6.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述含有D的化合物为含有B、A1或 Ga的氧化物或可提供D的含氧酸盐至少一种。
7.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述含有M的化合物为含有Ce和/ 或Mn的氧化物、硝酸盐、碳酸盐或氢氧化物。
8.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，还包括将氟化物助溶剂加入所述混合固体粉末中。
9.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述还原气氛为碳在空气中燃烧得到的混合气体气氛，氢气气氛、氢气和氮气混合得到气体气氛。
10.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述焙烧的温度为1400 1700°C; 述焙烧的时间为1 20小时。
全文摘要
本发明提供了一种荧光粉包括通式为AxB3-xC5-xDxO12:My的化合物；其中，A为Mg、Ca、Sr和Ba中的一种或几种；B为Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一种或几种；C为Si和/或Ge；D为B、Al和Ga中的一种或几种；M为Ce和/或Mn；0＜x≤3；0.02≤y≤0.30。本发明提供的荧光粉能够在与蓝光LED共同激发白光，激发光谱较宽，激发光谱中红光组分增强效果明显。本发明还提供了一种荧光粉的制备方法，该方法操作简单，仅仅控制温度和添加量就能够得到性能稳定的荧光粉，适合大规模工业化生产。
文档编号C09K11/80GK102433123SQ20111036360
公开日2012年5月2日 申请日期2011年11月16日 优先权日2011年11月16日
发明者尤洪鹏, 贾永超 申请人:中国科学院长春应用化学研究所