釜内温度达到60°C，压强达到ISMPa时，促使反应釜内0)2进入超临界状态，并维持反应釜内的温度与压强，同时开启高压反应釜内超声波发生器，设定超声功率为1000W，并在此超临界状态下超声剥离120分钟；
[0030]B.反应结束，快速卸压，速率为10MPa/s，冷却至常温；
[0031]C.将所得初级产品反复洗涤、离心，最后经_20°C冷冻干燥12小时，得到石墨烯产品O
[0032]经相关测试表征，产品中10层以下的石墨烯占92%。
[0033]由图1可知，本发明实施例一获得的石墨烯，从宏观上看是黑色粉末，没有大块的东西出现。并未出现明显团聚的现象。
[0034]由图2可知，所得到的石墨烯都是由片层结构所组成，几乎没有颗粒存在。说明加入的石墨粉基本都被剥离成石墨片层。
[0035]由图3可知，所获得的石墨烯产品的层数都比较少。其边缘地区只有2?3层。
[0036]由图4可以清晰的数出所得石墨烯的层数，基本都在10层以下。
[0037]由图5可知，所得石墨烯组装成的超级电容器产品，其性能上基本是双电层的储能方式，说明所得石墨烯基本都是由碳元素组成，纯度很高。
[0038]由图6可知，所得石墨烯组装成的超级电容器产品，其循环性能良好，容量衰减少。在有机电解液中，还能保持150F/g左右的循环容量，显示出作为储能材料的良好潜在应用。
[0039]实施例二:
[0040]本例的方法与实施例一的制作方法基本相同，不同的仅仅是:
[0041]A步中的溶剂为N-N 二甲基甲酰胺；石墨粉与溶剂的配比为5g/L ;高压反应釜的温度设定为35°C，压强为30MPa ;超声波的功率设置为80W，超声时间为300分钟。
[0042]B步中的卸压速度为20MPa/s。
[0043]C步中的干燥处理为简单的红外箱干燥，干燥时间10小时。
[0044]实施例三:
[0045]本例的方法与实施例一的制作方法基本相同，不同的仅仅是:
[0046]A步中的溶剂为酒精；石墨粉与溶剂的配比为50g/L;高压反应釜的温度设定为80°C，压力为8MPa ;超声波的功率设置为1500W，超声时间为10分钟。
[0047]B步中的卸压速度为0.5MPa/s。
[0048]C步中的干燥处理为简单的热烘箱干燥，干燥时间24小时。
[0049]实施例四:
[0050]本例的方法与实施例一的制作方法基本相同，不同的仅仅是:
[0051]A步中的溶剂为水；石墨粉与溶剂的配比为40g/L;高压反应釜的温度设定为45°C，压强为24MPa ;超声波的功率设置为600W，超声时间为60分钟。
[0052]B步中的卸压速度为3MPa/s。
[0053]C步中的干燥处理为冷冻干燥，干燥时间24小时。
[0054]实施例五:
[0055]本例的方法与实施例一的制作方法基本相同，不同的仅仅是:
[0056]A步中的溶剂为二甲亚砜；石墨粉与溶剂的配比为20g/L ;高压反应釜的温度设定为70°C，压强为15MPa ;超声波的功率设置为400W，超声时间为30分钟。
[0057]B步中的卸压速度为15MPa/s。
[0058]C步中的干燥处理为简单红外干燥，干燥时间24小时。
[0059]实施例六:
[0060]本例的方法与实施例一的制作方法基本相同，不同的仅仅是:
[0061]A步中的溶剂为四氢呋喃；石墨粉与溶剂的配为25g/L ;高压反应釜的温度设定为55°C，压强为12MPa ;超声波的功率设置为200W，超声时间为220分钟。
[0062]B步中的卸压速度为2MPa/s。
[0063]C步中的干燥处理为简单的热烘箱干燥，干燥时间48小时。
【主权项】
1.一种制备石墨烯的方法，包括利用常规溶剂、高压反应釜，并将得到的初级产品反复洗涤、离心，最后经干燥处理得到石墨烯，其特征在于: A.将石墨粉和溶剂按5?50g/L的配比直接加入到高压反应釜中，开启釜内机械搅拌装置，不断搅拌直至剥离反应结束，温度降为室温为止；并通过压力泵向高压反应釜中泵入CO2气体，同时对高压反应釜进行升温，使反应釜内温度达到35?80°C，控制反应釜内压强为8?30MPa，促使反应釜内0)2进入超临界状态，并维持反应釜内的温度与压强，同时开启高压反应釜内的超声波发生器，在此超临界状态下进行石墨的超声剥离反应，且维持此条件10?300分钟，直到超声剥离反应结束； B.反应结束后快速卸压至常压，温度冷却至常温； C.将所得初级产品反复洗涤、离心，最后经干燥处理得到石墨烯。
2.根据权利要求1所述的一种制备石墨烯的方法，其特征在于，步骤A中所述的溶剂有丙酮、N, N- 二甲基甲酰胺、酒精、水、二甲亚砜和四氢呋喃。
3.根据权利要求1所述的一种制备石墨烯的方法，其特征在于，步骤A中所述的超声波发生器的功率为80?1500W。
4.根据权利要求1所述的一种制备石墨烯的方法，其特征在于，步骤B中所述的卸压速度为 0.5 ?20MPa/so
5.根据权利要求1所述的一种制备石墨烯的方法，其特征在于，步骤C中所述的干燥处理，可以为简单的红外干燥、热干燥和冷冻干燥。
【专利摘要】本发明提供了一种制备石墨烯的方法，属于材料科学中的石墨烯制备技术领域。它能有效地解决石墨烯制备工艺复杂问题，实现批量化生产。该方法含以下步骤：将石墨粉和溶剂按比例直接加入到高压反应釜中，利用压力泵泵入CO2，通过控制温度和压强来促使CO2进入超临界状态。同时，在此超临界状态下，进行机械搅拌和石墨的超声剥离反应；待超声剥离反应完成后，对高压反应釜进行快速卸压和降温，然后对所得产品进行洗涤与干燥处理便制备出石墨烯产品。与现有技术相比，本发明操作简单，反应时间短，产率高，质量好，10层以下石墨烯大于90％。主要用于石墨烯的制备。
【IPC分类】C01B31-04
【公开号】CN104528705
【申请号】CN201510004753
【发明人】江奇, 吕勇, 卢晓英, 赵勇
【申请人】西南交通大学
【公开日】2015年4月22日
【申请日】2015年1月6日