[0151] 虽然溶剂可W与反应性物种化学反应，但溶剂应不与多孔基质化学反应。溶剂可 W经由各种分离方法移除，诸如整体流动、蒸发、升华或用清洗介质溶解，或者本领域技术 人员已知的任意其他适合分离方法。
[0152] 更具体地，溶剂在溶解的反应性物种与多孔基质反应的溫度下为液体。该溫度将 取决于所选的特定溶剂W及反应性物种而变化。为了节能和简化处理设备从而降低制造成 本，低溫优于较高溫度。
[0153] 溶剂的作用与诸如波特兰水泥的设及反应性系统的现有技术相反，其中诸如水的 溶剂与多孔基质反应W形成含有诸如金属水合物或金属氨氧化物的溶剂分子的产物W及 其他沉淀产物。
[0154] 不论纯反应性物种的相如何，反应性物种作为中性、阴离子或阳离子物种溶解于 溶剂中。举例而言，至少一个反应性物种可W为C〇2，C〇2在室溫下为可W溶解于水中作为中 性0)2但可W产生诸如曲0+、HC03\此0)3^及C0321 勺反应性物种的气体。不论反应性物种W 及溶剂在自然状态下的初始相如何，浸渗介质在多孔基质的孔(例如，间隙空间）中为液相。
[0155] 举例而言，毛细力可W用W自发地将浸渗介质吸入多孔基质中。在浸渗介质具有 极低接触角(例如，<90°C)时发生该类型的润湿。在此情况下，介质可W部分地填充(部分地 饱和)或完全填充(饱和巧L。浸渗还能够W-些孔被填充而其他孔为空的和/或部分填充的 方式发生。还可能的是，具有梯度填充或饱和孔的浸渗多孔基质可W在稍后经由毛细管流 动转化成均一的多孔基质。另外，在浸渗介质的接触角高（例如，>90°)时，润湿不会自发地 发生。在此类情况下，除非施加外部压力，流体将不会浸渗多孔基质。此方法在需要通过释 放压力抽出浸渗介质(例如，反应可w通过压力开始或停止)时具有实用性。
[0156] 当使用孔中的自发毛细管流动进行浸渗时，在孔被填充(饱和）时整体流动终止。 在化PS期间，反应性物种与基质反应W通过多种反应形成一种W上产物。至少一个反应物 种从孔空间内部耗尽并且因而在反应过程中需要补充。当孔完全由浸渗介质饱和时，反应 性物种必须经由基质孔从多孔基质外的浸渗介质传递。在静止流体中，扩散为进行传递的 方法。因而，对于孔内部的反应相对于所有其他质量传递方法迅速的一些化PS方法而言，反 应受限于多孔基质厚度的极大增加。在此类情况下，仅基质的外部部分与反应性物种彻底 反应，而多孔基质的内部区域较不完全反应或未反应。所述类型的反应适合于制备梯度微 结构，其中化PS工艺的产物的浓度在结构的外侧部分(靠近外部表面区域)上相对于结构内 部较高。
[0157] D.工艺选择W及控制
[0158] 当高度放热反应相对于浸渗介质的传递缓慢进行且基质隔热时，截留的热量可W 增加基质内部中的反应的速率，W使得基质内部能够含有比基质内部更多的产物相（即，至 少一个反应性物种与多孔基质的一部分之间的反应产物）。对于反应相对于浸渗介质的质 量传递W中等速率等溫进行的化PS工艺，可W持续扩散W向孔供应反应性物种，并且将不 会观察到反应程度(或产物浓度）的梯度。在此类情况下，单块结构或主体的材料的内部与 外部的化学和/或相组成物之间存在很小的差异。
[0159] 在许多情况下，在单块结构主体中需要关于相W及组成物的均一微结构。此外，例 如，在需要用于诸如道路或桥梁的应用的大而厚的单块主体的情况下，还需要在相对短的 时间范围内进行HLPS反应。需要平衡HLPS工艺的反应速率W及质量传递。对于前体选择W 及引入前体W包含浸渗介质的方法的策略是重要的。优选的前体的选择W及引入浸渗介质 的方法至少部分地与W下因素有关:最薄方向上的样品厚度、考虑对于工艺可W接受的时 间尺度W及商业上可行的工艺所需的热力学W及动力学限制条件，诸如，溫度、压力W及组 成物。
[0160] 表3概述前体选择W及引入方法的策略。多孔基质可W直接浸渗，或者多孔基质可 W在后执行表3中所描述的任意浸渗顺序前排空。描述了将气体用作前体、液体用作前体或 固体用作前体的方法。另外，诸如固体和液体、气体和液体W及气体和固体的相混合物皆可 W使用。举例而言，诸如C〇2的反应物为纯态的气体，但转换成溶解于水中的溶液物种。此类 事件可W通过气体扩散至多孔基质中并且随后在接触到孔时的冷凝而发生。此类前体系统 在需要具有碳酸盐相的微结构时是重要的。添加前体(溶剂W及反应性物种）的添加顺序可 W影响反应产率W及材料的微结构。
[0161] 表3.HLPS工艺的前体W及引入方法
[0162]
[0163]
[0164] 在一些实施例中，溶剂W及反应性物种可W预混合W形成浸渗介质并且随后W单 一步骤引入至基质中。在其他实施例中，可W优选使用多个浸渗程序。举例而言，溶剂前体 可W首先引入，随后浸渗反应性物种，或反之亦然。
[0165] 溶剂前体W及反应性物种前体最初均不需要为相同相，因为浸渗介质将为基质的 孔中的液体。举例而言，溶剂前体可W为诸如水的蒸气，该蒸气在l〇〇°CW上的溫度下于大 气压力下为气体，且该该蒸气可W通过将基质冷却至低于100°c的溫度或通过使用具有在 开尔文孔径范围（小于lOOnm)内的孔径的多孔基质而利用表面能来冷凝为液体。当孔大时， 溫度升高W使得气体物种不能热冷凝，需要少量浸渗溶液或因本文中未论述的其他原因， 并且可能需要使用潮解性化合物在孔中形成液体。此类化合物的实例包括棚酸、硝酸铁w 及氨氧化钟。在此情况下，诸如水的蒸气可W在孔中将潮解性固相转化成液体，且产物相的 晶体生长可W在孔中进行。运在液体浸渗W及扩散限制HLPS制成的产物的厚度时尤其有 用。替代地，气体扩散可W用W在大得多的距离传递物种，W在基质的孔内部形成HLI^所需 的浸渗介质。
[0166] 可W并入各种添加剂W改良化PS工艺W及所得产物。添加剂可W为处于纯态但在 并入浸渗介质之前可W溶于溶剂相或与多孔基质共处理(例如，预混合）的固体、液体或气 体。实例包括:成核催化剂、成核抑制剂、溶剂调节剂（例如，硬水软化剂）、润湿剂、非润湿 剂、水泥或混凝±添加剂、用于建筑材料的添加剂、晶体形态控制添加剂、晶体生长催化剂、 减慢晶体生长的添加剂、pH缓冲剂、离子强度调节剂、分散剂、黏结剂、流变控制剂、反应速 率催化剂、静电性、空间性、电空间性、聚电解质与沃德层(Vo 1 d-1 ay er)分散剂、封端剂、偶 合剂与其他表面吸附物种、酸或碱抑改性剂、产生气体、液体或固体(例如，当加热、加压、减 压、与另一物种反应或暴露于本文未列举的任意处理变量时）的添加剂，W及生物或合成组 分(例如，提供任意上述功能和/或充当溶剂、反应性物种或多孔基质）。
[0167] 在一些实施例中，可W使用潮解性固体。潮解性固体可W与多孔基质预混合。随 后，溶剂与至少一个反应性物种的预混合物可W引入至潮解性固体多孔基质。预混合物中 的溶剂W及至少一个反应性物种可W都是气相的或都是液相的。在一些实施例中，在预混 合物中，溶剂可W为液体，且至少一个反应性物种可W为气相，或反之亦然。
[0168] 气体-水蒸气流可W经过多孔基质中的潮解性盐，W在多孔基质中的间隙空间中 产生液相的浸渗介质。举例而言，潮湿气体水蒸气流可W充当用于C〇2溶解W及离子化的溶 剂。已知大量盐为潮解性的且可W适合地用于由潮湿空气在盐表面上方的流动形成液体溶 液。适当盐的选择依赖空气中的湿度水平。一些盐可W在极低的相对湿度下作用。潮解性盐 的实例包括％ ( N03 ) 2、CaC 12 W 及NaC 1。
[0169] 对于浸渗介质的传送，浸渗介质可W作为自发地润湿多孔基质的整体溶液传送。 存在用于传送该溶液的多个选项。首先，多孔基质可W浸入液体中。其次，浸渗溶液可W喷 雾至多孔基质上。在静止系统中，当浸渗溶液的体积大于多孔基质的孔体积时，扩散通过将 反应性物种传送至孔位点而扩大反应。
[0170] 或者，流体可W通过各种方法流动（机械对流）穿过多孔基质。诸如加压流动、干 燥、电渗流动、磁渗流动W及溫度梯度驱动与化学梯度驱动流动的方法可W用W使液体浸 渗介质流动穿过多孔主体。与依赖于扩散过程相反，此动态流动允许新鲜反应物接近多孔 基质。只要基质的孔径分布容许相当高的流体流动速率，此方法则为有利的，该方法比扩散 过程更快地供应反应性物种且在供应速率等于或超过产物形成的反应速率时为最优。另 夕h浸渗介质的流通对高度放热反应特别有用。运对于单块结构尤其有利，所述单块结构为 厚的且可W在内部产生热量，该热量能够产生能够使单块结构破裂的内部压力。
[0171] 存在材料厚度超过此长度尺度的许多应用。在运些情况下，通过本领域技术人员 已知的任意适合方法的流体机械对流是优选的。替代方法为引入溶剂或反应性物种作为气 态物种。另外，可W采用超临界条件W达成介于液体与气体之间的传输速率。气体物种可W 通过横跨多孔基质施加压力梯度而机械对流。若气体为反应性物种，则孔中填充的溶剂流 体可W流出孔，从而在孔上留下能够吸收反应性物种气体的溶剂薄膜。或者，在溶剂吸收流 过的气体的一部分时，部分填充的孔将允许气体流动穿过孔。
[0172] 系统可W利用低溫W及低压W因此能够采用低成本工艺。因此，将一部分溶剂保 留在孔中W促进反应性物种的气体扩散的方法相对于利用需要大量产物的静止液体W供 反应的那些方法是优选的。存在许多装置设计，所述设计可W将反应物W及溶剂物种有效 地传递至孔。所述设计中的一些设计设及传统反应器设备，诸如压滤机、喷雾室、高压蓋W 及蒸汽机。
[0173] 实施例
[0174] 实施例1:使用建筑用砂的压制铺路石(护X 9")
[0175] 原材料
[0176] 中国Donghai Golden Resources Industries的合成娃灰石（SC-C2);来自 Stavola(新泽西）的1/4"暗色岩集料、来自Bound化ook(新泽西）的建筑用砂W及Glenium 7500(BASF)。表4给出用于制备铺路石的原材料的混合物比例。
[0177] 表4混合比例（100kg批量）
[017 引
[0179] 混合程序
[0180] 1.测量并装载25kgl/4"集料至行星式揽拌机(Sicoma?MP375/250)中。
[0181 ] 2.测量并装载55.2kg建筑用砂至揽拌机中。
[0182] 3.测量并装载17.1kg合成娃灰石(SC-C2)至揽拌机。
[0183] 4.混合装载至揽拌机的固体组分大约3分钟。由此产生干式混合物。
[0184] 5.测量并装载液体组分(如在本实例中为5.63化g水W及0.068kg Glenium 7500) 至包含干式混合物的揽拌机中，W及继续混合约2分钟，直至形成均匀浆料。此举产生湿式 混合物。
[0185] 压制程序
[01化]1.将湿式混合物放料至料斗且传送至铺路石形成机器(Columbia Model 1600)。
[0187] 2.随后将湿式混合物放料至铺路石形成机器的进料料斗。
[0188] 3.随后将湿式混合物从进料料斗放料至铺路石模腔中。随着湿式混合物放料至铺 路石模腔中，振动模具W有效填充空腔。
[0189] 4.铺路石压机的压缩头压实湿式混合物约1.5秒或直至湿式混合物达到25/8"英 寸的高度。由此产生陶瓷巧体。
[0190] 5.随后自模腔剥离陶瓷巧体。
[0191] 固化程序
[0192] 将陶瓷巧体置放在直径为7英尺、长12英尺的水平固化腔室内部。用C〇2气体吹扫 固化腔室12分钟。随后将固化腔室的溫度设定为60°C，且在固化腔室的底部循环70°C的热 水，W用水蒸气使腔室保持饱和。在C〇2吹扫期间，风扇揽动固化腔室内的气氛。一旦固化腔 室内的气氛达到60°C，气体浓度即为大致84 %的C〇2 W及16 %的此0蒸气。大体而言，包含大 致50% W上C〇2的气氛为有利的。在优选实施例中，使用包含大致80% W上C〇2的气氛。
[0193] 在所述条件下固化陶瓷巧体19小时。从固化腔室移除固化陶瓷体，且将固化陶瓷 体置放在90°C下的工业干燥烘箱中，W移除任意残留水。基于在反应期间的重量增加计算 反应的程度。固化陶瓷体展现至少50%的反应程度。
[0194] 图3为根据本发明的实施例制成的铺路石形式的护X 9"固化陶瓷体的影像。
[0195] 测试
[0196] 根