用于催化氧化氨气的铂/铈铝-分子筛催化剂及其制备方法_3

文档序号:8912709阅读:来源:国知局
液(金属铂2.78wt% )加入到110.8ml去离子水中,搅拌均匀,得到催化剂浆料。
[0066](4)球磨催化剂浆料:将催化剂浆料经过行星式球磨机研磨,使浆料颗粒为2?5 μπι,得到催化剂浆料;其中行星式球磨机的转速为380?400转/分,研磨时间为I?
1.5h0
[0067](5)涂覆浆料:将堇青石陶瓷基体浸没到经研磨后的催化剂浆料中,浸没3?5min ;将堇青石陶瓷基体从浆料中取出,吹掉孔道内残余浆料,得到涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷,其中堇青石陶瓷表面增重为3.39g,最终催化剂单位体积中Pt含量为2g/ft3。
[0068](6)干燥及焙烧:将表面涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷在120°C干燥4h,然后放入马弗炉中,在650°C下焙烧2h,得到铂/铈铝分子筛催化剂,即附图中的Pt-2/CA-ZSM ;其中催化剂浆料经焙烧后的涂覆量达到120?130g/L。
[0069]取上述步骤(4)制备的催化剂浆料20g放入马弗炉中,在550?650°C下焙烧I?2h,最后冷却至室温,称重,结果得粉体质量为9.506g,即催化剂浆料的固含量为47.03%。随后再称取粉体10g,经溶解、沉淀、过滤、溶解等步骤后,采用电感耦合等离子体进行贵金属铂含量的测定,结果得贵金属铂在粉体中的含量为0.0571 (铂,g)/100(粉体,g)。
[0070]由上述可知,在本发明所述的铂/铈铝分子筛催化剂中,铈-铝复合氧化物、钕改性分子筛催化剂和贵金属铂的重量比为70:30:0.0571。
[0071]实施例3
[0072](I)铈-铝复合氧化物制备
[0073]取0.3g/ml的硝酸铝溶液348.0ml,0.4g/ml的硝酸铈溶液71.lml,和0.2g/ml的柠檬酸溶液664.2ml混合均匀;搅拌1.5h,再使用旋转蒸发仪蒸干水分,100°C下干燥24h,最后放入马弗炉中,从室温升温到550°C,并在550°C下焙烧4h,得到铈-铝复合氧化物,该铈-铝复合氧化物中氧化铝和氧化铈的质量比为5:3。
[0074](2)钕改性分子筛制备
[0075]取0.2g/ml的硝酸钕溶液11.8ml,加入到58.8g ZSM-5分子筛粉末中,再放入烘箱中,120°C下干燥8h ;接着放入马弗炉中,在550°C焙烧4h,得到钕改性分子筛;该钕改性分子筛中钕元素以氧化钕的形式存在,氧化钕和ZSM-5分子筛的质量比为2:98。
[0076](3)催化剂浆料的配制
[0077]取40g铈-铝复合氧化物、60g钕改性分子筛粉末、1g柠檬酸、1.469g硝酸铂溶液(金属铂2.78wt% )加入到115.2ml去离子水中,搅拌均匀,得到催化剂浆料。
[0078](4)球磨催化剂浆料:将催化剂浆料经过行星式球磨机研磨,使浆料颗粒为2?5 μπι,得到催化剂浆料;其中行星式球磨机的转速为380?400转/分,研磨时间为I?
1.5h0
[0079](5)涂覆浆料:将堇青石陶瓷基体浸没到经研磨后的催化剂浆料中,浸没3?5min ;将堇青石陶瓷基体从浆料中取出,吹掉孔道内残余浆料,得到涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷,其中堇青石陶瓷表面增重为4.82g,最终催化剂单位体积中Pt含量为2g/ft3。
[0080](6)干燥及焙烧:将表面涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷在120°C干燥4h,然后放入马弗炉中,在550°C下焙烧3h,得到铂/铈铝分子筛催化剂,即附图中的Pt-3/CA-ZSM ;其中催化剂浆料经焙烧后的涂覆量达到170?180g/L。
[0081]取上述步骤(4)制备的催化剂浆料20g放入马弗炉中,在550?650°C下焙烧I?2h,最后冷却至室温,称重,结果得粉体质量为9.23g,即催化剂浆料的固含量为46.15%。随后再称取粉体10g,经溶解、沉淀、过滤、溶解等步骤后,采用电感耦合等离子体进行贵金属铂含量的测定,结果得贵金属铂在粉体中的含量为0.0408(铂,g)/100(粉体,g)。
[0082]由上述可知,在本发明所述的铂/铈铝分子筛催化剂中,铈-铝复合氧化物、钕改性分子筛催化剂和贵金属铂的重量比为40:60:0.0408。
[0083]对比例I
[0084]步骤(I)同实施例1。
[0085](2)催化剂浆料的配制
[0086]取10g铈-铝复合氧化物、1g柠檬酸、1.588g硝酸铂溶液(金属铂2.78wt%)加入到107.5ml去离子水中,搅拌均匀,得到催化剂浆料。
[0087](3)同实施例1中的步骤⑷。
[0088](4)涂覆浆料:同实施例1中的步骤(5),堇青石陶瓷表面增重为4.31g,最终催化剂单位体积中Pt含量为2g/ft3。
[0089](5)干燥及焙烧:同实施例1中的步骤(6),得到氨氧催化剂,即附图中的Pt-1/CA-10
[0090]取步骤(4)制备的催化剂浆料20g放入马弗炉中,在550?650°C下焙烧I?2h,最后冷却至室温,称重,结果得粉体质量为9.569g,即催化剂浆料的固含量为47.85%。随后再称取粉体10g,经溶解、沉淀、过滤、溶解等步骤后,采用ICP进行贵金属铂含量的测定,结果得贵金属铂在粉体中的含量为0.0441铂,g)/100(粉体,g)。
[0091]由上述可知,在本发明所述的铂/铈铝分子筛催化剂中,铈-铝复合氧化物、钕改性分子筛催化剂和贵金属铂的重量比为100:0:0.0441。
[0092]对比例2
[0093](I)铈-铝复合氧化物制备
[0094]同实施例1中的步骤(I)。
[0095](2)催化剂浆料的配制
[0096]取10g铈-铝复合氧化物、1g柠檬酸、3.113g硝酸铂溶液(金属铂2.78wt%)加入到104.6ml去离子水中,搅拌均匀,得到催化剂浆料。
[0097](3)球磨催化剂浆料:同实施例1中的步骤⑷。
[0098](4)涂覆浆料:将堇青石陶瓷基体浸没到经研磨后的催化剂浆料中,浸没3?5min ;将堇青石陶瓷基体从浆料中取出,吹掉孔道内残余浆料,得到涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷,其中堇青石陶瓷表面增重为2.18g,最终催化剂单位体积中Pt含量为2g/ft3。
[0099](6)干燥及焙烧:将表面涂覆有催化剂浆料的堇青石陶瓷在100°C干燥6h,然后放入马弗炉中,在600°C下焙烧2.5h,得到氨氧催化剂,即附图中的Pt-l/CA-2 ;其中催化剂浆料经焙烧后的涂覆量达到78?83g/L。
[0100]取上述步骤(4)制备的催化剂浆料20g放入马弗炉中,在550?650°C下焙烧I?2h,最后冷却至室温,称重,结果得粉体质量为9.632g,即催化剂浆料的固含量为48.16%。随后再称取粉体10g,经溶解、沉淀、过滤、溶解等步骤后,采用电感耦合等离子体进行贵金属铂含量的测定,结果得贵金属铂在粉体中的含量为0.0865(铂,g)/100(粉体,g)。
[0101]由上述可知,在本发明所述的铂/铈铝分子筛催化剂中,铈-铝复合氧化物、钕改性分子筛催化剂和贵金属铂的重量比为100:0:0.0865。
[0102]对比例3
[0103](I)铈-铝复合氧化物制备
[0104]同实施例1。
[0105](2)催化剂浆料的配制
[0106]取50g铈-铝复合氧化物、50g ZSM-5分子筛粉末、1g柠檬酸、1.588g硝酸铂溶液加入到113.1ml去离子水中,搅拌均匀,得到催化剂浆料。
[0107](3)球磨催化剂浆料:同实施例1中的步骤(4)。
[0108](4)涂覆浆料:同实施例1中的步骤(5),其中堇青石陶瓷表面增重为4.35g,最终催化剂单位体积中Pt含量为2g/ft3。
[0109](5)干燥及焙烧:同实施例1中的步骤(6),得到氨氧催化剂。即附图中的Pt-1/CA-3。
[0110]取上述步骤(3)制备的催化剂浆料20g放入马弗炉中,在550?650°C下焙烧I?2h,最后冷却至室温,称重,结果得粉体质量为9.324g,即催化剂浆料的固含量为46.62%。随后再称取粉体10g,经溶解、沉淀、过滤、溶解等步骤后,采用电感耦合等离子体进行贵
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