以下，对用于实施本发明的燃料电池间隔件的制造方法的形态进行详细说明。
[0041]《燃料电池间隔件》
[0042] 首先，对在本发明的燃料电池间隔件的制造方法中制造的燃料电池间隔件（以下 也适当称作"间隔件"）进行说明。
[0043]间隔件具有在由钛基材和覆盖钛基材表面的碳层构成的间隔件用材料的表面形 成有气体通路的结构。需要说明的是，间隔件用材料的碳层可以形成在钛基材的单面，也可 以形成在两面。
[0044] 并且，间隔件被设置在气体扩散层和电解质膜层叠构成的蓄电单元和蓄电单元之 间。
[0045] 以下，对构成燃料电池间隔件的燃料电池间隔件用材料的基材、碳层、中间层进行 说明。
[0046]《燃料电池间隔件用材料》
[0047]〈基材〉
[0048] 基材是指本发明的燃料电池间隔件用材料的基材，是将板材成型成燃料电池间隔 件形状的基材。作为基材的材料，使用纯钛（titanium)或钛合金，纯钛或钛合金特别适宜 于实现燃料电池间隔件的薄壁化、轻量化，并且在燃料电池间隔件被用于燃料电池时，对该 燃料电池的内部的酸性气氛具有充分的耐酸性。例如可以使用JISH4600中规定的1~4 种类的纯钛、1141、1^&、11-641-4￥、11-?(1等11合金，其中优选特别适于薄型化的纯钛。
[0049] 作为纯钛或钛合金，具体来说优选0的含量为1500ppm以下、更优选为lOOOppm以 下，Fe的含量为1500ppm以下、更优选为lOOOppm以下，C的含量为800ppm以下，N的含量 为300ppm以下，H的含量为130ppm以下，余量由Ti和不可避免的杂质构成。但是，可在本 发明中应用的纯钛或钛合金不限于此，只要具有含有其它金属元素等而成的与上述纯钛相 当或与钛合金相当的组成，就能够适合地使用。
[0050] 另外，基于纯钛或钛合金的板材能够如后述那样通过公知的方法制造。例如，能够 使用对JISH4600的1种冷轧板进行退火后的板材或未进行退火的保持冷轧后状态的板 材。
[0051] 另外，基材需要能够在被卷成卷状的状态下进行热处理，之后，能够加工成燃料电 池间隔件的形状，而且满足燃料电池间隔件的轻量化、薄型化的要求。由此，基材需要厚度 (板厚）为40ym~200ym，优选长度为100m以上、宽度为100謹~20000謹。
[0052]〈碳层〉
[0053] 碳层被设成覆盖本发明的燃料电池间隔件用材料的基材的表面。即，碳层设置于 燃料电池间隔件的表面。并且，碳层对该燃料电池间隔件赋予在腐蚀环境下的导电性。
[0054] 碳层是包含碳的层。作为用于碳层的碳，存在有各种晶系的碳、无定形碳，优选石 墨（graphite)。此外，作为石墨，优选包含鳞状石墨粉、鳞片状石墨粉、膨胀化石墨粉和热分 解石墨粉之中的至少一种以上。
[0055] 基材上的碳层的附着量没有特别限定，优选10~1000yg/cm2。碳层的附着量少 时，不能确保导电性和耐蚀性，碳层的附着量多时，加工性趋于下降。通过使碳层的附着量 为10~1000yg/cm2,能够确保导电性、耐蚀性、加工性。
[0056] 需要说明的是，碳层优选覆盖基材的整个表面，但为了确保导电性和耐蚀性，只要 覆盖基材表面的至少40%以上、优选为50%以上的面积即可。
[0057] 石墨由于晶面易滑动，因此对确保冲压成形工序时弯曲部处的碳层对钛基材的紧 贴性有效。石墨之中，鳞状石墨粉、鳞片状石墨粉、膨胀化石墨粉、热分解石墨粉不仅粉末的 形态为鳞状，而且该粉末的粒子本身是更薄的石墨薄片堆叠的结构，因而晶面非常容易发 生滑动，因此而优选。
[0058] 石墨的粒径优选为0.02~100ym。石墨的粒径不足0.02ym时，在压接轧制时作 用于石墨的应力变小，石墨与基材之间的密合性难以提高。石墨的粒径超过100ym，轧制后 所得到的碳层的厚度过厚，在冲压成形工序时碳层容易产生剥离。
[0059] 碳层中，除了上述的石墨等预先添加的碳以外，还可以包含后述的粘合剂化合物 成分通过热处理而碳化生成的非晶质的碳。
[0060] 〈中间层〉
[0061] 中间层是通过本发明的燃料电池间隔件用材料的制造方法在基材与碳层之间形 成的层，是包含碳化钛的层。中间层是在碳层与基材之间的界面处C、Ti彼此扩散由此反应 生成的包含碳化钛（titaniumcarbide、TiC)的层、或包含碳化钛和碳固溶钛（C固溶Ti) 的层。该中间层是在基材与碳层之间，粒状的碳化钛或碳化钛与碳固溶钛分别重叠而沿面 方向连续形成的复合组织。碳层与基材借助该中间层而化学性地牢固密合。该中间层如后 述的那样，通过在钛基材上形成包含碳的涂布层后进行热处理而形成。
[0062] 《燃料电池间隔件用材料的制造方法》
[0063] 接着，关于本发明的燃料电池间隔件用材料的制造方法，依次对每道制造工序进 行说明。
[0064] 〈基材制造工序〉
[0065] 基材制造工序是指，利用公知方法将上述的纯钛或钛合金进行铸造、热轧，根据需 要在其间进行退火、酸洗处理等，利用冷轧轧制至所期望的厚度，并进行退火，由此制造板 (条）材的工序。此处，退火是指，进行加热处理以控制晶粒尺寸，由此控制轧制后的成形性 的处理。
[0066] 基材是上述的冷轧材，使用在冷轧后未实施退火处理的冷轧材的情况下，可以使 后述的用于形成中间层的热处理兼作相当于该退火的处理。这样的方法能够使工序简化， 从生产率、成本的观点出发是优选的。
[0067] 此外，冷轧后（+退火后）有无酸洗均可。
[0068] 〈涂布工序〉
[0069] 涂布工序是指，在基材表面涂布包含碳原子及氧原子的粘合剂化合物和碳的浆 料，从而制造具有涂布层的基材的工序。
[0070] 此处，包含碳原子及氧原子的粘合剂化合物是指，在基材表面形成含有碳的涂布 层时所使用的具有皮膜成形能力的物质。羧甲基纤维素、聚酯树脂、酚醛树脂、环氧树脂等 是代表性物质。
[0071] 另外，碳是指用于在钛基材表面形成碳层的物质，优选构成碳层且导电性优异的 物质。并且，如上所述的那样，能够在碳层与基材之间的界面处与钛反应而形成碳化钛、碳 固溶钛。具体来说，如上所述的那样，是各种晶系的碳、无定形的碳，石墨（graphite)是代 表性物质。
[0072] 作为涂布方法的具体例，有：制作将石墨混入溶剂中的溶液或者将石墨分散在粘 合剂化合物、溶剂或粘合剂化合物和溶剂中的浆料，将该溶液、浆料涂敷于基材表面并使之 干燥的方法；将石墨粉混炼到树脂（酚醛树脂等）中并制作膜，将该膜贴附于基材表面的方 法。即，并不限于所谓涂布的方法。
[0073] 所涂布的粘合剂化合物由于在后续工序的热处理工序中产生二氧化碳气体、一氧 化碳气体，因此使用量尽可能少为佳。然而，能够通过向真空热处理炉中的投入量、真空泵 的排气量、处理温度热模式来控制生成气体的每单位时间的排气量，基本上没有对粘合剂 化合物使用量的特别制约。
[0074] 需要说明的是，涂布涂布液的方法没有特别限定，可以使用棒涂机、辊涂机、凹版 涂布机、微型凹版涂布机、浸涂机、喷涂机等涂布于基材。
[0075] 〈压接工序〉
[0076] 压接工序是指，在涂布工序之后且后述的热处理工序之前，对被涂布层覆盖的基 材进行压接的工序。此处，压接是指，以基材的厚度的变化率为5%以下的范围进行冲压或 辊压。基材的来自压接的基材厚度变化率能够由下式求出。
[0077] 基材厚度变化率（％ ) = 100X(t〇-tl)/tO
[0078] 此处，t0 :压接前的基材厚度（ym)、tl:压接后的基材厚度（ym)、基材厚度中不 包括涂布层的厚度。
[0079] 通过在涂布工序之后且热处理工序之如使涂布层压接于基材，能够进一步提尚在 热处理工序中形成的碳层对基材的密合性。若能够提高基材与碳层之间的密合性，则基材 与碳层之间的界面处的电阻（接触电阻）减小，能够制造导电性好的燃料电池间隔件用材 料。另外，能够使碳层长时间密合于基材表面，因而能够制造导电耐久性优异的燃料电池间 隔件用材料。
[0080] 〈热处理工序〉
[0081] 热处理工序是指对卷绕成卷状的被涂布层覆盖的钛基材进行热处理的工序。因 此，经过上述的基材制造工序、涂布工序、压接工序后的被涂布层覆盖的钛基材在进行该热 处理工序前需要卷绕成卷状。作为用于将基材卷绕成卷状的芯材的芯只要是能够耐受最高 温度的金属制芯（不锈钢芯、铁芯等）就可以使用，但从热膨胀性的观点出发，最优选钛制 的芯。
[0082] 热处理工序中，通过对涂布层中的粘合剂化合物和碳进行热处理来形成碳层。此 外，使在基材表面存在的自然氧化膜消失，在基材与碳层之间形成包含碳化钛的层或包含 碳化钛和碳固溶钛的层、即中间层。其结果是，能够利用所形成的中间层提高基材与碳层之 间的密合性。
[0083] 热处理工序中的热处理温度优选为350~780°C。作为基材，使用由纯钛或钛合 金构成的基材，因而通过在350°C以上的温度下进行热处理，在碳层与基材之间的界面形成 中间层，由此不仅